高誘電体ナノ材料のボトムアップ集積による高機能誘電体素子の創製

• 研究課題/領域番号: 20656106
• 研究種目: 挑戦的萌芽研究
• 配分区分: 補助金
• 研究分野: 無機材料・物性
• 研究機関: 独立行政法人物質・材料研究機構
• 研究代表者: 長田 実 独立行政法人物質・材料研究機構, 国際ナノアーキテクトニクス研究拠点, MANA研究者 (10312258)
• 研究期間 (年度): 2008 – 2009
• 研究課題ステータス: 完了 (2009年度)
• 配分額: 3,600千円 (直接経費: 3,600千円); 2009年度: 800千円 (直接経費: 800千円); 2008年度: 2,800千円 (直接経費: 2,800千円)
• キーワード: 高誘電体 / ナノシート / ボトムアップ集積 / 元素置換 / 欠陥制御 / Langmuir-Blodgett法 / ナノキャパシタ / ゲートデバイス / 酸化物ナノシート / 誘電体デバイス / 単分子デバイス

研究概要

本研究では、次世代の高誘電体(high-κ)デバイスの開発を目指した新たな試みとして、申請者が開発した「分子レベルの薄さの高誘電体ナノシート」を利用したボトムアップ集積技術を提案し、従来のトップダウン技術では実現できない高機能誘電体素子の開発を行った。本年度は、巨大誘電特性、サイズ効果フリー機能など特異的誘電特性を有する酸化チタンナノシート(Ti_<0.87>O_2)をモデルケースに、特性デザインと新規材料探索を行い、ナノシートを基幹ブロックとする高容量high-κナノキャパシタやゲートデバイスの開発を行った。第一原理計算に基づく材料設計により元素置換や欠陥制御を行い、ナノシート単体として高い誘電率を有する新規ナノシートの開発を行った。Ti_<0.87>O_2ナノシートおよびその関連化合物に対して、元素置換や構造の最適化を行ったところ、ナノシートの誘電特性制御にはTiサイトの一部をNb,Taで置換することが有効であること、これらの系では酸化チタンナノシートを凌ぐ200以上の誘電率を有することを確認した。さらに、本研究で開発した新規ナノシートを用いて、高機能high-κデバイスの作製技術の検討を行った。Langmuir-Blodgett法をベースにした高品位膜の新規成膜手法を開発し、誘電体デバイスの作製に好適な集積化技術を確立した。この集積化技術により、積層コンデンサ、トランジスタなどの雛形デバイスを作製し、デバイスの評価を行った。顕著な特性は積層コンデンサで確認され、積層数や隣接するナノシートの種類を変化させた積層素子では、酸化チタンナノシートの特性を凌ぐ、世界最高の誘電特性、絶縁特性を有するナノキャパシタの開発に成功した。

研究成果

• [雑誌論文] Impact of perovskite layer stacking on dielectric responses in KCa_2Na_<n-3>Nb_nO_<3n+1> (n=3-6) Dion-Jacobson homologous series (2010)
  • 著者名/発表者名: B-W.Li, M.Osada^*, Y.Ebina, T.C.Ozawa, R.Ma, T.Sasaki
  • 雑誌名: Appl.Phys.Lett. 96
  • 査読あり
• [雑誌論文] 酸化物ナノクリスタルでつくる新しい電子材料 (2010)
  • 著者名/発表者名: 長田実, 佐々木高義
  • 雑誌名: セラミックス 45 ページ: 113-117
  • NAID: 10026240839
  • 査読あり
• [雑誌論文] ようこそナノクリスタルセラミックスへ (2010)
  • 著者名/発表者名: 和田智志, 長田実
  • 雑誌名: セラミックス 45 ページ: 66-67
  • NAID: 10026240655
  • 査読あり
• [雑誌論文] 酸化物ナノシートの誘電材料および磁気材料への応用 (2010)
  • 著者名/発表者名: 長田実, 佐々木高義
  • 雑誌名: 表面技術 61 ページ: 18-22
  • NAID: 10026347952
  • 査読あり
• [雑誌論文] Exfoliated oxide nanosheets : new solution to nanoelectronics (2009)
  • 著者名/発表者名: M.Osada^*, T.Sasaki
  • 雑誌名: J.Mater.Chem. 19 ページ: 2503-2511
  • 査読あり
• [雑誌論文] Solution-based fabrication of perovskite nanosheet films and their dielectric properties (2009)
  • 著者名/発表者名: B.-W.Li, M.Osada^*, T.C.Ozawa, R.Ma, K.Akatsuka, Y.Ebina, H.Funakubo, S.Ueda, K.Kobayashi, T.Sasaki
  • 雑誌名: Jpn.J.Appl.Phys. 48
  • NAID: 210000067423
  • 査読あり
• [雑誌論文] Synthesis of Mn-substituted titania nanosheets and ferromagnetic thin films with controlled doping (2009)
  • 著者名/発表者名: X.Dong, M.Osada^*, H.Ueda, Y.Ebina, Y.Kotani, K.Ono, S.Ueda, K.Kobayashi, K.Takada, T.Sasaki
  • 雑誌名: Chemistry of Materials 21 ページ: 4366-4373
  • 査読あり
• [雑誌論文] Construction of highly ordered lamellar nanostructures through Langmuir-Blodgett deposition of molecularly thin titania nanosheets tens of micrometers wide and their excellent dielectric properties (2009)
  • 著者名/発表者名: K.Akatsuka, M.Haga, Y.Ebina, M.Osada, K.Fukuda, T.Sasaki^*
  • 雑誌名: ACS Nano 3 ページ: 1097-1106
  • 査読あり
• [雑誌論文] 酸化チタンナノシートを用いた新規誘電体薄膜の合成 (2009)
  • 著者名/発表者名: 佐々木高義, 長田実
  • 雑誌名: 応用物理 78 ページ: 947-954
  • NAID: 10025519150
  • 査読あり
• [雑誌論文] Exfoliated Oxide Nanosheets : New Solution to Nanoelectronics (2009)
  • 著者名/発表者名: M. Osada, T. Sasaki
  • 雑誌名: J. Mater. Chem. 19 ページ: 2503-2511
  • 査読あり
• [雑誌論文] Langmuir-Blodgett Fabrication of Nanosheet-Based Dielectric Films without an Interfacial Dead Layer (2008)
  • 著者名/発表者名: M. Osada, K. Akatsuka, Y. Ebina, Y. Kotani, K. Ono, H. Funakubo, S. Ueda, K. Kobayashi, K. Takada, T. Sasaki
  • 雑誌名: Jpn. J. Appl. Phys. 47 ページ: 7556-7560
  • NAID: 210000065754
  • 査読あり
• [雑誌論文] Raman Spectroscopy Study of Oxygen Vacancies in PbTiO_3 Thin Films Generated Heat-Treated in Hydrogen Atmosphere (2008)
  • 著者名/発表者名: K. Nishida, M. Osada, H. Takeuchi, Y. Ishimoto, J. Sakai, N. Ito, R. Ikariyama, T. Kamo, T. Fujisawa, H. Funakubo, T. Katoda, T. Yamamoto
  • 雑誌名: Jpn. J. Appl. Phys. 47 ページ: 7510-7513
  • 査読あり
• [学会発表] Bottom-up assembly of oxide nanosheets towards nanoelectronics (2010)
  • 著者名/発表者名: M.Osada, T.Sasaki
  • 学会等名: The Joint Symposium with MANA and Waseda University
  • 発表場所: 早稲田大学、西早稲田キャンパス、東京都
  • 年月日: 2010-01-14
• [学会発表] Self-assembled nanodielectrics using molecularly-thin perovskite nanosheet as a building block (2010)
  • 著者名/発表者名: B.-W.Li, M.Osada, T.Sasaki
  • 学会等名: The Joint Symposium with MANA and Waseda University
  • 発表場所: 早稲田大学、西早稲田キャンパス、東京都
  • 年月日: 2010-01-14
• [学会発表] (Nb/Ta)相互固溶酸化チタンナノシートの合成と交互吸着法による多層膜の作製 (2010)
  • 著者名/発表者名: 池田達哉, 赤塚公章, 海老名保男, 長田実, 佐々木高義
  • 学会等名: 日本セラミックス協会2010年会
  • 発表場所: 東京農工大学、東京都
• [学会発表] 低次元ナノ構造体でつくる新しい機能 (2009)
  • 著者名/発表者名: 長田実, 佐々木高義
  • 学会等名: 日本学術振興会・分子ナノテクノロジー第174委員会第31回研究会
  • 発表場所: 中央大学、後楽園キャンパス、東京都
  • 年月日: 2009-12-08
• [学会発表] 酸化物ナノシートを用いた高誘電体薄膜の作製と実用化のためのハードル (2009)
  • 著者名/発表者名: 長田実, 佐々木高義
  • 学会等名: 日本学術振興会 第151委員会「酸化物材料の新展開とナノエレクトロニクスへの応」
  • 発表場所: 化学会館、東京都
  • 年月日: 2009-08-31
• [学会発表] 酸化物ナノシート:分子レベルの薄さシートでつくる新しい機能 (2009)
  • 著者名/発表者名: 長田実, 佐々木高義
  • 学会等名: 産総研・先進製造プロセス研究部門研究会
  • 発表場所: 産総研中部センター、名古屋市
  • 年月日: 2009-08-05
• [学会発表] レイヤーバイレイヤー累積によるペロブスカイト型ナノシート超薄膜の構築とその電気特性 (2009)
  • 著者名/発表者名: 李宝文, 長田実, 小澤忠, 馬仁志, 佐々木高義
  • 学会等名: 日本化学会第89春季年会
  • 発表場所: 日本大学・船橋キャンパス船橋市
  • 年月日: 2009-03-28
• [学会発表] 2次元酸化物シートを基本ブロックとした超格子集積と高次機能の創製 (2009)
  • 著者名/発表者名: 長田実, 佐々木高義
  • 学会等名: 日本セラミックス協会2009年年会材料テクトニクス研究会(招待講演)
  • 発表場所: 東京理科大学・野田キャンパス、野田市
  • 年月日: 2009-03-16
• [学会発表] Oxide Nanosheets : New Solution to Nanoelectronics (2009)
  • 著者名/発表者名: 長田実, 佐々木高義
  • 学会等名: MANA Symposium 2009
  • 発表場所: 物質・材料研究機構つくば市
  • 年月日: 2009-02-25
• [学会発表] 酸化物ナノシートを用いた機能性ナノ薄膜の作製 (2009)
  • 著者名/発表者名: 長田実, 佐々木高義
  • 学会等名: 日本学術振興会 透明酸化物光・電子材料第166委員会 第44回研究会(招待講演)
  • 発表場所: 青山学院大学東京都
  • 年月日: 2009-01-30
• [学会発表] Fabrication of high-k dielectric nanofilms using solution-based bottom-up nanotechnology (2009)
  • 著者名/発表者名: M.Osada, T.Sasaki
  • 学会等名: CICMT 2009
  • 発表場所: The Curtis Hotel,デンバー、USA
• [学会発表] Bottom-up fabrication of high-k dielectric nanofilms using perovskite nanosheets (2009)
  • 著者名/発表者名: B.-W.Li, M.Osada, T.C.Ozawa, R.Ma, K.Akatsuka, Y.Ebina, H.Funakubo, S.Ueda, K.Kobayashi, T.Sasaki
  • 学会等名: 第26回 強誘電体応用会議
  • 発表場所: コープイン京都、京都市
• [学会発表] Bottom-up fabrication of high-k dielectric nanofilms using oxide nanosheets (2009)
  • 著者名/発表者名: M.Osada, T.Sasaki
  • 学会等名: 8th Pacific Rim Conference on Ceramic and Glass Technology
  • 発表場所: Hyatt Regency Vancouver, Canada
• [学会発表] Solution-based fabrication of high-k dielectrics using oxide nanosheets (2009)
  • 著者名/発表者名: 長田実, 佐々木高義
  • 学会等名: 216th ECS Meeting
  • 発表場所: Austria Center Vienna, Vienna, Austria
• [学会発表] 酸化物ナノシートを用いた高誘電体ナノ薄膜の作製 (2009)
  • 著者名/発表者名: 長田実, 佐々木高義
  • 学会等名: 第29回エレクトロセラミッックス討論会
  • 発表場所: 森戸記念館、東京都
• [学会発表] 酸化物ナノシートを用いたハイブリッド材料の創製と電子デバイスへの展開 (2008)
  • 著者名/発表者名: 長田実, 佐々木高義
  • 学会等名: 産総研・先進製造プロセス研究部門ワークショップ(招待講演)
  • 発表場所: 産業技術総合研究所つくば市
  • 年月日: 2008-12-04
• [学会発表] Bottom-Up Fabrication of High-k Dielectric Nanofilms using Oxide Nanosheets as a Buildine Block (2008)
  • 著者名/発表者名: 長田実, 佐々木高義
  • 学会等名: The 6th Asian Meeting on Electroceramics
  • 発表場所: 物質・材料研究機構つくば市
  • 年月日: 2008-10-23
• [学会発表] 新しい機能を実現する酸化物ナノシートとナノフォトニクス応用 (2008)
  • 著者名/発表者名: 長田実, 佐々木高義
  • 学会等名: 日本セラミックス協会第21回秋季シンポジウムフォトセラミックスセッション(招待講演)
  • 発表場所: 北九州国際会議場北九州市
  • 年月日: 2008-09-19
• [学会発表] 酸化物ナノシートの超格子集積による高次機能材料の創製 (2008)
  • 著者名/発表者名: 長田実, 佐々木高義
  • 学会等名: 日本セラミックス協会第21回秋季シンポジウムスマートプロセスセッション(依頼講演)
  • 発表場所: 北九州国際会議場北九州市
  • 年月日: 2008-09-18
• [学会発表] 酸化物ナノシートを基本ブロックとした誘電体素子の開発 (2008)
  • 著者名/発表者名: 長田実, 佐々木高義
  • 学会等名: 日本セラミックス協会第21回秋季シンポジウムナノクリスタルセッション(依頼講演)
  • 発表場所: 北九州国際会議場北九州市
  • 年月日: 2008-09-17
• [学会発表] 酸化物ナノシートを用いた機能材料の創製と電子デバイスへの展開 (2008)
  • 著者名/発表者名: 長田実, 佐々木高義
  • 学会等名: 固体材料合成および評価技術の新展開に関するワークショップ(招待講演)
  • 発表場所: 東北大学多元物質科学研究所、仙台市
  • 年月日: 2008-09-13
• [図書] 究極のかたちをつくる -粉が織り成す次世代モノづくり2.2ナノサイズのシートをつくる (2009)
  • 著者名/発表者名: 長田実
  • 総ページ数: 7
  • 出版者: 日刊工業新聞社
• [図書] 希土類の材料技術ハンドブック(足立吟也編) (2008)
  • 著者名/発表者名: 長田実, 垣花眞人
  • 総ページ数: 9
  • 出版者: ラマン分光法
• [産業財産権] 誘電体膜と誘電体素子及びその製造方法 (2009)
  • 発明者名: 長田実、佐々木高義
  • 権利者名: 物質・材料研究機構
  • 出願年月日: 2009-05-25
  • 外国
• [産業財産権] 電磁波吸収材料 (2009)
  • 発明者名: 長田実、佐々木高義
  • 権利者名: 物質・材料研究機構
  • 出願年月日: 2009-06-10
  • 外国