過冷却液体におけるストークス-アインシュタイン則の破れの理論的研究

• 研究課題/領域番号: 20740245
• 研究種目: 若手研究(B)
• 配分区分: 補助金
• 研究分野: 生物物理・化学物理
• 研究機関: 分子科学研究所
• 研究代表者: 鄭 誠虎 分子科学研究所, 助教 (40390645)
• 研究期間 (年度): 2008 – 2011
• 研究課題ステータス: 完了 (2010年度)
• 配分額: 3,120千円 (直接経費: 2,400千円、間接経費: 720千円); 2010年度: 1,040千円 (直接経費: 800千円、間接経費: 240千円); 2009年度: 1,040千円 (直接経費: 800千円、間接経費: 240千円); 2008年度: 1,040千円 (直接経費: 800千円、間接経費: 240千円)
• キーワード: 過冷却液体 / ガラス転移 / 動的不均一性

研究概要

平成21年度においては、交付申請書に記載した計画通りの研究を行い、私がこの課題研究を通じて構築した拡張モード結合理論を用いて、ガラス形成物質における丘fragile-to-strong dynamic crossover(粘性率や拡散係数の温度依存性が、ある温度を境に非アレニウス的な振る舞いからアレニウス的な振る舞いへと変化すること)の研究を行った。これまで、fragile-to-strong dynamic crossoverの実験的研究が主に水を対象に行われてきたことから、このようなcrossoverが起きるのは水素結合ネットワークに起因する水の特殊性によるものだと考えられてきた。ところが最近の研究により、このcrossoverが水素結合を持たないガラス形成物質においても見られることが明らかになっており、従来の解釈は不十分なのではないかと考えられるようになっている。私は平成21年度の研究を通じて、過冷却液体のダイナミクスがある温度を境にactivated hopping processと呼ばれる活性化型のプロセスに支配されることによりfragile-to-strongdynamic crossoverが起こり得ることを理論的に示した。この理論においては水素結合ネットワークの存在を前提としていないので、この理論は一般的なガラス形成物質におけるfragile-to-strong dynamic crossoverの説明に用いることができる可能性を秘めている。また、fragile sideとstrong sideにおいて、ストークスーアインシュタイン則の破れ方が異なっていることも理論的に示したが、これは水に対する実験結果とコンシステントであり、この理論の有効性を示している。これらの結果については、Journal of Physics : Condensed Matter誌(2報)において発表した。

研究成果

• [雑誌論文] A possible scenario for the fragile-to-strong dynamic crossover predicted by the extended mode-coupling theory for glass transition (2009)
  • 著者名/発表者名: S.-H.Chong, S.-H.Chen, F.Mallamace
  • 雑誌名: Journal of Physics : Condensed Matter 21
  • 査読あり
• [雑誌論文] Evidence of dynamic crossover phenomena in water and other glass-forming liquids : Experiments, MD simulations and Theory (2009)
  • 著者名/発表者名: S.-H.Chen, Y.Zhang, M.Lagi, S.-H.Chong, P.Baglioni, F.Mallamace
  • 雑誌名: Journal of Physics : Condensed Matter 21
  • 査読あり
• [雑誌論文] Nonequilibrium mode-coupling theory for uniformly sheared systems (2009)
  • 著者名/発表者名: S.-H. Chong and B. Kim
  • 雑誌名: Physical Review E 79
  • 査読あり
• [雑誌論文] Coupling and decoupling between translational and rotational dynamics in a sunercooled molecular liquid (2009)
  • 著者名/発表者名: S.-H. Chong and W. Kob
  • 雑誌名: Physical Review Letters 102
  • 査読あり
• [雑誌論文] Connections of activated hopping processes with the breakdown of the Stokes-Einstein relation and with aspects of dynamical heterogeneities (2008)
  • 著者名/発表者名: S.-H. Chong
  • 雑誌名: Physical Review E 78
  • 査読あり
• [学会発表] Generalized fluctuation relations without microscopic time reversality (2009)
  • 著者名/発表者名: 鄭誠虎
  • 学会等名: 日本物理学会2009年秋季大会
  • 発表場所: 熊本大学(熊本)
  • 年月日: 2009-09-26
• [学会発表] Extended mode-coupling theory and dynamical heterogeneities (2009)
  • 著者名/発表者名: S.-H.Chong
  • 学会等名: 6th International Discussion Meeting on Relaxations in Complex Systems
  • 発表場所: Rome(イタリア)
  • 年月日: 2009-09-01
• [学会発表] Liquid-theory approach to driven dense granular systems (2009)
  • 著者名/発表者名: S.-H.Chong
  • 学会等名: YITP Long-term Workshop : Frontiers in Nonequilibrium Physics
  • 発表場所: 京都大学基礎物理学研究所(京都)
  • 年月日: 2009-07-22
• [学会発表] Mode-coupling theory for sheared systems (2008)
  • 著者名/発表者名: 鄭誠虎
  • 学会等名: 日本物理学会2008年秋季大会
  • 発表場所: 岩手大学
  • 年月日: 2008-09-20
• [学会発表] Connection of activated hopping processes with the breakdown of the Stokes-Einstein relation (2008)
  • 著者名/発表者名: S.-H. Chong
  • 学会等名: 7th Liquid Matter Conference
  • 発表場所: Lund(スウェーデン)
  • 年月日: 2008-06-28