研究課題
基盤研究(A)
水素化物には、構造相転移に伴う"超高温超伝導"など、水素のユニークな特性を反映した興味深い振る舞いが秘められている。しかしながら、水素化物の状態方程式や相図に関わる実験データは決定的に不足している。本研究では、ハイパワーレーザーを用いた動的超高圧を高度に制御して、超高圧高密度の領域で圧縮特性や光学特性を明らかにし、融解や金属転移境界などの振舞いを調べる。また、X線自由電子レーザーをプローブとした超高速X線回折法によって構造とその時間変化のダイナミクスを直接観察する。常温超伝導体や水素吸蔵材料の合成など、新たな水素リッチ物質材料イノベーションの創出に向けて先鞭となる基礎研究を展開する。
第一原理分子動力学計算でのみ可視化されてきたような超高圧下の水素化物の姿と振る舞いを明らかにするため、ハイパワーレーザーショック圧縮実験を行った。超高圧下で構造変化や反応が期待される水素リッチなアンモニアボランについて研究を進めた。150万気圧領域までの高精度なレーザーショック圧縮データを得ることができた。またシングルショック圧縮状態だけでなく、フッ化リチウムをダイナミックアンビルに用いて低エントロピーショック圧縮状態での実験データも初めて得ることができた。不連続な圧力ジャンプの前後において、光学反射率が有意に変化することを明らかにし、金属化した水素とその他の成分(ホウ素と窒素)との不混和-混和トランジションに起因するものとして検討を行った。50 GPa付近にこのトランジションが存在する可能性を示した。また、対応する高圧環境下での化学反応および構造変化を明らかにするため、X線自由電子レーザーを用いた超高速X線回折実験に関する実験を実施した。80 GPaまでのシングルショック圧縮状態において、初期試料に無かった新たなピークが現れることがわかった。ダイナミックアンビルによる低エントロピーショック圧縮状態でのX線回折パターンを、通常の広角度領域だけでなく小角でも収集し、第一原理計算の結果と比較検討を可能にした。テーブルトップレーザーのプラットフォームにおいて、水素化物を水素供給源として用いた新奇水素化物合成実験を本格化させた。真空下での高強度照射実験系の基盤を構築し、また高解像度のポストショット観察系の導入を実施した。
1: 当初の計画以上に進展している
アンモニアボランに対して150万気圧までの高精度なレーザーショック圧縮データを得ることができた。シングルショック圧縮状態だけでなく、フッ化リチウムをダイナミックアンビルに用いて低エントロピーショック圧縮状態での実験データが初めて得られた。不連続な圧力ジャンプの前後において、光学反射率が有意に変化したことから、金属化した水素とその他の成分(ホウ素と窒素)との不混和-混和トランジションについて検討することができた。このトランジションが関連しうる衝撃圧縮パラメータ領域で中距離構造に関する情報を得るため、シングルショックおよび低エントロピーショックの両状態に対して、X線自由電子レーザーXFELを用いた超高速X線回折観察を初めて実施した。実験結果を説明するために、広いパラメータ領域で第一原理計算も実施し、2体分布関数などの情報を得ることができた。水素化物を利用したレーザーショックプロセを材料合成に応用するための実験環境の立ち上げを開始することができた。
ハイパワーレーザーショック圧縮実験によって、第一原理分子動力学計算でのみ可視化されてきたような超高圧下の水素化物の姿や振る舞いを明らかにする。これまで継続してきたアンモニアボランに関する実験を継続し、特に低エントロピーショック圧縮状態におけるデータの収集を進める。異なる温度領域での光反射率データの取得を検討する。X線自由電子レーザーXFELを用いた超高速X線回折観察も継続するとともに、第一原理計算結果との比較検討を進め、金属水素の振る舞いを明らかにするとともに、混合系における不混和-混和トランジションに関する理解を深める。BHやLiHなど融合分野への研究展開に繋げる知見を得る。真空下での材料合成実験を進展させる。高繰り返しのテーブルトップレーザー実験プラットフォームにおいて、数10 GPa領域までのレーザーショックプロセスによって、その場計測実験で確認されている金属水素化物の合成を検討する。可視光およびX線を用いた生成物の詳細な分析を行う。
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