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カーボン系燃料電池触媒の機能解明と材料設計

研究課題

研究課題/領域番号 20H00316
研究種目

基盤研究(A)

配分区分補助金
応募区分一般
審査区分 中区分27:化学工学およびその関連分野
研究機関九州大学 (2021-2022)
筑波大学 (2020)

研究代表者

中村 潤児  九州大学, カーボンニュートラル・エネルギー国際研究所, 教授 (40227905)

研究分担者 有賀 克彦  国立研究開発法人物質・材料研究機構, 国際ナノアーキテクトニクス研究拠点, MANA主任研究者 (50193082)
岡田 晋  筑波大学, 数理物質系, 教授 (70302388)
近藤 寛  慶應義塾大学, 理工学部(矢上), 教授 (80302800)
神原 貴樹  筑波大学, 数理物質系, 教授 (90204809)
武安 光太郎  筑波大学, 数理物質系, 助教 (90739327)
研究期間 (年度) 2020-04-01 – 2023-03-31
研究課題ステータス 完了 (2022年度)
配分額 *注記
44,980千円 (直接経費: 34,600千円、間接経費: 10,380千円)
2022年度: 14,300千円 (直接経費: 11,000千円、間接経費: 3,300千円)
2021年度: 15,210千円 (直接経費: 11,700千円、間接経費: 3,510千円)
2020年度: 15,470千円 (直接経費: 11,900千円、間接経費: 3,570千円)
キーワード燃料電池 / 窒素ドープカーボン触媒 / 酸素還元反応 / ピリジン型窒素 / カーボン触媒 / 酸素還元
研究開始時の研究の概要

燃料電池の非白金触媒として窒素ドープカーボン触媒に注目が集まっている。その触媒活性はアルカリ電解質中において白金に近い値を示すが、酸性電解質中では活性が大きく低下する。その活性劣化の克服およびその原因解明が最大の課題である。本研究では、触媒作用の全容解明する基礎研究と高度な触媒作製技術の開拓を連動したプロジェクトを実施する。

研究成果の概要

燃料電池の非白金カソード触媒としてカーボン触媒が有望であるが、最大の課題は酸電解質中での活性低下である。本研究ではその活性低下の起源が次式にあることを明らかにした。
pyri-NH+ + O2 + e- →pyri-NH +O2,a
ここでpyri-NH+はピリジニウムイオンを意味するが、pyri-NH+の還元と酸素吸着(熱反応)が連動する点が新しい。この反応の平衡電位は、pyri-NH+の水和によって低下するため、活性点付近を疎水性に保つように、籠状構造の窒素ドープグラフェン触媒を調製した。さらに、プロトン伝導性を有する微粒子を籠状構造内に導入することによって触媒の高活性化を達成した。

研究成果の学術的意義や社会的意義

地球温暖化の危機に瀕してカーボンニュートラル社会構築が必須であるが、そのなかで燃料電池が大きな役割を担う。安価で耐久性の高い触媒材料の開発が必要であるが、そのなかでカーボン触媒が最も期待されており世界中で活発に研究されている。本研究では、これまで不明であった窒素ドープカーボン触媒の機能を詳細に解明し、その知見に基づいて世界トップクラスの触媒を設計した。この成果は、燃料電池の普及に大きく貢献するものと期待される。さらに、ピリジン型窒素のプロトン化およびその還元過程による電子励起は、エネルギー捕捉・貯蔵の機能として、光合成を含む生体系エネルギーシステムに類似しており、今後の学術的発展に貢献する。

報告書

(5件)
  • 2022 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2021 実績報告書
  • 2020 審査結果の所見   実績報告書
  • 研究成果

    (44件)

すべて 2023 2022 2021 2020 その他

すべて 雑誌論文 (7件) (うち国際共著 6件、 査読あり 7件、 オープンアクセス 5件) 学会発表 (35件) (うち国際学会 7件、 招待講演 10件) 備考 (1件) 産業財産権 (1件)

  • [雑誌論文] Nanoporous Hollow Carbon Spheres Derived from Fullerene Assembly as Electrode Materials for High-Performance Supercapacitors2023

    • 著者名/発表者名
      Lok Kumar Shrestha, Zexuan Wei, Gokulnath Subramaniam, Rekha Goswami Shrestha, Ravi Singh, Marappan Sathish, Renzhi Ma, Jonathan P. Hill, Junji Nakamura and Katsuhiko Ariga
    • 雑誌名

      Nanomaterials

      巻: 13 号: 5 ページ: 946-946

    • DOI

      10.3390/nano13050946

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] A newly designed compact CEY-XAFS cell in the soft X-ray region and its application to surface XAFS measurements under ambient-pressure conditions without photoinduced side effects2022

    • 著者名/発表者名
      Hiroshi Shimizu, Ryo Toyoshima, Kazuhisa Isegawa, Kazuhiko Mase, Junji Nakamura and Hiroshi Kondoh
    • 雑誌名

      Physical Chemistry Chemical Physics

      巻: 24 号: 5 ページ: 2988-2996

    • DOI

      10.1039/d1cp04823f

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Versatile nanoarchitectonics of Pt with morphology control of oxygen reduction reaction catalysts2022

    • 著者名/発表者名
      Guoping Chen, Santosh K. Singh, Kotaro Takeyasu, Jonathan P. Hill, Junji Nakamura and Katsuhiko Ariga
    • 雑誌名

      Science and Technology of Advanced Materials

      巻: 23 号: 1 ページ: 413-423

    • DOI

      10.1080/14686996.2022.2088040

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Hollow Spherical Fullerene Obtained by Kinetically Controlled Liquid-Liquid Interfacial Precipitation2022

    • 著者名/発表者名
      Guoping Chen, Flavien Sciortino, Kotaro Takeyasu, Junji Nakamura, Jonathan P. Hill, Lok Kumar Shrestha, and Katsuhiko Ariga
    • 雑誌名

      Chemistry Asian Journal

      巻: 17 号: 20

    • DOI

      10.1002/asia.202200756

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Activating Nitrogen-doped Graphene Oxygen Reduction Electrocatalysts in Acidic Electrolytes using Hydrophobic Cavities and Proton-conductive Particles2022

    • 著者名/発表者名
      Santosh K. Singh, Kotaro Takeyasu, Kaito Homma, Shigeharu Ito, Takashi Morinaga, Yuto Endo, Moeko Furukawa, Toshiyuki Mori, Hirohito Ogasawara and Junji Nakamura
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie. Int. Ed.

      巻: 61 号: 51

    • DOI

      10.1002/anie.202212506

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Role of Pyridinic Nitrogen in the Mechanism of the Oxygen Reduction Reaction on Carbon Electrocatalysts2021

    • 著者名/発表者名
      Takeyasu Kotaro、Furukawa Moeko、Shimoyama Yuto、Singh Santosh K.、Nakamura Junji
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie International Edition

      巻: 60 号: 10 ページ: 5121-5124

    • DOI

      10.1002/anie.202014323

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書 2020 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] CoOx electro-catalysts anchored on nitrogen-doped carbon nanotubes for the oxygen evolution reaction2021

    • 著者名/発表者名
      Singh Santosh K.、Takeyasu Kotaro、Paul Bappi、Sharma Sachin K.、Nakamura Junji
    • 雑誌名

      Sustainable Energy & Fuels

      巻: 5 号: 3 ページ: 820-827

    • DOI

      10.1039/d0se01285h

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] 窒素ドープカーボンのユニークな触媒機能2022

    • 著者名/発表者名
      中村潤児
    • 学会等名
      第130回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Mechanism of Heterogeneous Catalysis Clarified by Surface Science Technique2022

    • 著者名/発表者名
      中村潤児
    • 学会等名
      日本化学会秋季事業 第12回CSJ化学フェスタ2022
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Mechanism of Heterogeneous Catalysis Clarified by Surface Science Technique2022

    • 著者名/発表者名
      中村潤児
    • 学会等名
      三井化学触媒科学フォーラム
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Catalysts for Energy and Environmental2022

    • 著者名/発表者名
      Junji Nakamura
    • 学会等名
      The Second International Conference on Natural Resources for Sustainable Development
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 表面科学と触媒化学の融合の研究例2022

    • 著者名/発表者名
      中村潤児
    • 学会等名
      触媒道場(触媒学会)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 酸電解液中での窒素ドープカーボン酸素還元触媒の活性低下メカニズム2022

    • 著者名/発表者名
      林田健志、清水玲、引田悠介、中村潤児、武安光太郎
    • 学会等名
      第130回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 窒素ドープグラフェン酸素還元反応触媒の疎水性効果とプロトン伝導2022

    • 著者名/発表者名
      本間海斗、藤田翔子、遠藤悠人、Singh Santosh、武安光太郎、伊藤滋啓、森永隆志、中村潤児
    • 学会等名
      第130回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 窒素ドープカーボンモデル触媒の酸素還元反応におけるpH及び温度依存性2022

    • 著者名/発表者名
      清水玲、林田健志、中村潤児、武安光太郎
    • 学会等名
      第130回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 疎水性窒素ドープグラフェン触媒のかご状構造の制御2022

    • 著者名/発表者名
      藤田翔子、本間海斗、遠藤悠人、Singh Santosh、武安光太郎、伊藤滋啓、森永隆志、中村潤児
    • 学会等名
      第130回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] ミトコンドリア呼吸鎖における熱産生の物理化学的メカニズム(Physicochemical mechanism of heat generation in mitochondrial respiratory chain)2022

    • 著者名/発表者名
      武安光太郎、 Namari Nuning、中村潤児
    • 学会等名
      第60回日本生物物理学会年会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Overpotential Estimation in Enzymatic Reactions of Mitochondrial Respiratory Chains2022

    • 著者名/発表者名
      Nuning Anugrah Putri Namari, Kotaro Takeyasu, Junji Nakamura
    • 学会等名
      第60回日本生物物理学会年会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 窒素ドープカーボン触媒の酸素還元活性とpH依存性2022

    • 著者名/発表者名
      林田健志、清水玲、中村潤児、武安光太郎
    • 学会等名
      第49回炭素材料学会年会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 酸素還元反応に対する窒素ドープグラフェン触媒の疎水性効果とプロトン伝導の両立による活性向上2022

    • 著者名/発表者名
      本間海斗、藤田翔子、遠藤悠人、Singh Santosh、武安光太郎、伊藤滋啓、森永隆志、中村潤児
    • 学会等名
      第49回炭素材料学会年会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 窒素ドープカーボン触媒のpHによる活性決定過程の変化2022

    • 著者名/発表者名
      林田健志、清水玲、中村潤児、武安光太郎
    • 学会等名
      表面・界面スペクトロスコピー2022
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 疎水性効果とプロトン伝導の両立による窒素ドープグラフェン酸素還元反応触媒の活性向上2022

    • 著者名/発表者名
      本間海斗、Singh Santosh、藤田翔子、伊藤滋啓、森永隆志、武安光太郎、中村潤児
    • 学会等名
      表面・界面スペクトロスコピー2022
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 電極触媒反応解析用 in-situ CARS装置の開発2022

    • 著者名/発表者名
      齋藤詳太、林田健志、中村潤児、武安光太郎
    • 学会等名
      表面・界面スペクトロスコピー2022
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Deactivation mechanism of N-doped carbon catalyst in acidic media2022

    • 著者名/発表者名
      Kenji Hayashida, Rei Shimizu, Yusuke Hikita, Kotaro Takeyasu, Junji Nakamura
    • 学会等名
      The 22nd International Vacuum Congress (IVC-22)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Design of N-doped carbon for ORR catalysts with hydrophobicity and proton conductivity2022

    • 著者名/発表者名
      Kaito Homma, Shoko Fujita, Santosh Singh, Kotaro Takeyasu, Junji Nakamura
    • 学会等名
      The 22nd International Vacuum Congress (IVC-22)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Deactivation Mechanism of Pyridinic Nitrogen-Doped Carbon for ORR in Acidic Media2022

    • 著者名/発表者名
      Kenji Hayashida, Rei Shimizu, Yusuke Hikita, Kotaro Takeyasu, Junji Nakamura
    • 学会等名
      The 242nd ECS Meeting
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Mechanism of oxygen reduction reaction on nitrogen-doped carabon catalysts2022

    • 著者名/発表者名
      Junji Nakamura
    • 学会等名
      ACS Spring 2022
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 窒素ドープカーボン酸素還元触媒の酸電解液中での活性低下メカニズム2022

    • 著者名/発表者名
      林田健志、引田悠介、Santosh K Singh、武安光太郎、中村潤児
    • 学会等名
      電気化学会第89回大会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Mechanism of oxygen reduction reaction on N-doped carbon catalysts2021

    • 著者名/発表者名
      Junji Nakamura
    • 学会等名
      ACS Fall 2021
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] カーボン電極触媒上の酸素還元反応におけるピリジン型窒素の機能2021

    • 著者名/発表者名
      武安光太郎
    • 学会等名
      第128回触媒討論会(特別企画:研究会横断若手シンポジウム)
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Role of pyridinic nitrogen as an active site of carbon catalysts2021

    • 著者名/発表者名
      Kotaro Takeyasu
    • 学会等名
      物理学会 2021年秋季大会 企画シンポジウム
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 窒素ドープカーボン触媒のORRに対するpH依存性と反応機構2021

    • 著者名/発表者名
      林田健志、引田悠介、武安光太郎、Singh Santosh、近藤剛弘、中村潤児
    • 学会等名
      第128回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 酸化還元反応に対する窒素ドープグラフェン触媒の疎水性効果2021

    • 著者名/発表者名
      遠藤悠人、久保一史、SINGH Santosh Kumar、武安光太郎、中村潤児
    • 学会等名
      第128回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 窒素ドープグラフェン触媒の酸素還元反応に対する疎水性効果2021

    • 著者名/発表者名
      本間海斗、遠藤悠人、Santosh Singh、武安光太郎、中村潤児
    • 学会等名
      2021年日本表面真空学会学術講演会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 窒素ドープカーボン触媒のpHに対する反応メカニズムの変化2021

    • 著者名/発表者名
      林田健志、引田悠介、武安光太郎、近藤剛弘、中村潤児
    • 学会等名
      2021年日本表面真空学会学術講演会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 酸・塩基電解液中での窒素ドープカーボン触媒の反応機構の解明2021

    • 著者名/発表者名
      林田健志、引田悠介、武安光太郎、中村潤児
    • 学会等名
      表面界面スペクトロスコピー2021
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 窒素ドープグラフェン触媒の疎水性効果による酸素還元反応活性の向上2021

    • 著者名/発表者名
      本間海斗、遠藤悠人、Santosh Singh、武安光太郎、中村潤児
    • 学会等名
      表面界面スペクトロスコピー2021
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 酸・塩基電解質溶液中での窒素ドープカーボンの挙動2021

    • 著者名/発表者名
      林田健志、引田悠介、武安光太郎、近藤剛弘、中村潤児
    • 学会等名
      日本化学会第101春季年会(2021)
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] 燃料電池用窒素ドープカーボン触媒の活性点 (Active site of nitrogen-doped carbon catalysts for fuel cell)2020

    • 著者名/発表者名
      中村潤児
    • 学会等名
      第59回 フラーレン・ナノチューブ・グラフェン総合シンポジウム
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] ピリジン型窒素ドープカーボンモデル触媒における酸素還元反応素過程2020

    • 著者名/発表者名
      引田悠介、秋光上歩、渋谷陸、武安光太郎、近藤剛弘、中村潤児
    • 学会等名
      第126回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] 窒素ドープグラフェン触媒における酸化還元反応での疎水性の効果2020

    • 著者名/発表者名
      遠藤悠人、SINGH, Santosh、武安光太郎、中村潤児
    • 学会等名
      第126回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] 籠状窒素ドープグラフェン触媒の高活性化メカニズム2020

    • 著者名/発表者名
      久保一史、SINGH, Santosh、武安光太郎、中村潤児
    • 学会等名
      第126回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [備考] 筑波大学数理物質系 触媒表面科学研究グループ

    • URL

      https://www.ims.tsukuba.ac.jp/~nakamura_lab/

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書 2020 実績報告書
  • [産業財産権] 酸素還元触媒およびその製造方法2022

    • 発明者名
      中村潤児,サントーシュ クマル シン,武安光太郎,本間海斗 他
    • 権利者名
      中村潤児,サントーシュ クマル シン,武安光太郎,本間海斗 他
    • 産業財産権種類
      特許
    • 出願年月日
      2022
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書

URL: 

公開日: 2020-04-28   更新日: 2024-01-30  

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