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窒化ホウ素の科学のための高品位単結晶創製

研究課題

研究課題/領域番号 20H00354
研究種目

基盤研究(A)

配分区分補助金
応募区分一般
審査区分 中区分30:応用物理工学およびその関連分野
研究機関国立研究開発法人物質・材料研究機構

研究代表者

谷口 尚  国立研究開発法人物質・材料研究機構, 国際ナノアーキテクトニクス研究拠点, 拠点長 (80354413)

研究分担者 町田 友樹  東京大学, 生産技術研究所, 教授 (00376633)
山田 貴壽  国立研究開発法人産業技術総合研究所, 材料・化学領域, 研究チーム長 (30306500)
小島 一信  大阪大学, 大学院工学研究科, 教授 (30534250)
宮川 仁  国立研究開発法人物質・材料研究機構, 機能性材料研究拠点, 主任研究員 (40552667)
秩父 重英  東北大学, 多元物質科学研究所, 教授 (80266907)
研究期間 (年度) 2020-04-01 – 2023-03-31
研究課題ステータス 完了 (2022年度)
配分額 *注記
45,240千円 (直接経費: 34,800千円、間接経費: 10,440千円)
2022年度: 12,480千円 (直接経費: 9,600千円、間接経費: 2,880千円)
2021年度: 17,290千円 (直接経費: 13,300千円、間接経費: 3,990千円)
2020年度: 15,470千円 (直接経費: 11,900千円、間接経費: 3,570千円)
キーワード六方晶窒化ホウ素 / 高圧合成 / 遠紫外線発光 / 反応性溶媒 / 高純度単結晶 / 2次元光・電子デバイス / インターカーレーション / 六方晶窒化ホウ素単結晶 / 合成合成 / 不純物制御 / 窒化ホウ素 / 高圧下結晶成長 / 2次元原子層基板
研究開始時の研究の概要

窒化ホウ素(BN)は炭素と類似の結晶構造を有し、黒鉛型の六方晶(hBN)は耐熱材料、絶縁材料等として産業応用されている。このhBNの応用は炭素材料の多様性と比較して未だ限定的と云えるが、近年新たな半導体材料としての展開が進みつつある。本課題では現行の不純物がppmにとどまっている高純度化のレベルをppb領域にまで引き上げた高品位化を実現し、hBNの遠紫外線発光素子の高効率化を始めとしたBNの科学の基礎を先導する。更に、hBNへの半導体化は最大の課題であるが、高純度単結晶を獲得した上で、適切なドーピングと半導体特性の評価、制御に挑戦する。

研究成果の概要

高圧下での結晶成長溶媒の最適化を進め、残留炭素不純物濃度が数10ppbレベルの高品位六方晶窒化ホウ素(hBN)単結晶を得た(EPR評価)。高純度結晶の遠紫外線発光効率と残留炭素不純物量には強い相関があり良質結晶の外部量子効率の目安として3%程度を得た。発光ダイナミクスの評価よりhBNは間接遷移型半導体でありながら、発光に必要な運動量の変化に合致するフォノンが多く存在し、かつエネルギーバンドが平坦な領域が存在するために発光しやすい事を見いだした。更に、電気化学的手法による水酸化カリウム水溶液を用いて、K添加hBNを得た。また、2次元原子層素子向け絶縁基板としての国内外機関との連携も進められた。

研究成果の学術的意義や社会的意義

窒化ホウ素(BN)は炭素と類似の結晶構造を有し、黒鉛型の六方晶(hBN)は耐熱材料、絶縁材料等として産業応用されている。本研究では高純度化のレベルをppb領域にまで引き上げたhBN結晶の高品位化とその遠紫外線発光素子の高効率化を見いだした。hBNへのドー ピングによる半導体化は最大の課題であるが、電気化学的手法による水酸化カリウム水溶液を用いて、K添加hBNの合成に成功した。半導体特性評価のため、電界効果トランジスタ構造によるよる評価手法の確立が課題である。本課題により、2次元原子層デバイス基盤としての活用も含め、hBNの新たな半導体材料として基礎の確立に向けた成果を得ることが出来た。

報告書

(5件)
  • 2022 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2021 実績報告書
  • 2020 審査結果の所見   実績報告書
  • 研究成果

    (44件)

すべて 2023 2022 2021 2020 その他

すべて 国際共同研究 (9件) 雑誌論文 (21件) (うち国際共著 16件、 査読あり 21件、 オープンアクセス 3件) 学会発表 (13件) (うち国際学会 9件、 招待講演 11件) 産業財産権 (1件)

  • [国際共同研究] コロンビア大学/ハーバード大学/ワシントン大学(米国)

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [国際共同研究] ドルトムント大/ミュンヘン工科大/レーゲンスブルグ大(ドイツ)

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      2022 実績報告書
  • [国際共同研究] MIT/Columbia Univ/Harvard Univ.(米国)

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      2021 実績報告書
  • [国際共同研究] Univ.Suttutgard(ドイツ)

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      2021 実績報告書
  • [国際共同研究] MIT/ハーバード大/UCバークレー(米国)

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  • [国際共同研究] SNU/NTU(シンガポール)

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      2020 実績報告書
  • [国際共同研究] CNRS(フランス)

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      2020 実績報告書
  • [国際共同研究] ICFO(スペイン)

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  • [国際共同研究] フダン大/南京大/北京大(中国)

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      2020 実績報告書
  • [雑誌論文] Evidence for unconventional superconductivity in twisted trilayer graphene2022

    • 著者名/発表者名
      Kim Hyunjin、Choi Youngjoon、Lewandowski Cyprian、Thomson Alex、Zhang Yiran、Polski Robert、Watanabe Kenji、Taniguchi Takashi、Alicea Jason、Nadj-Perge Stevan
    • 雑誌名

      Nature

      巻: 606 号: 7914 ページ: 494-500

    • DOI

      10.1038/s41586-022-04715-z

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      2022 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Steep-slope Schottky diode with cold metal source2022

    • 著者名/発表者名
      Shin Wongil、Myeong Gyuho、Sung Kyunghwan、Kim Seungho、Lim Hongsik、Kim Boram、Jin Taehyeok、Park Jihoon、Watanabe Kenji、Taniguchi Takashi、Liu Fei、Cho Sungjae
    • 雑誌名

      Applied Physics Letters

      巻: 120 号: 24 ページ: 243506-243506

    • DOI

      10.1063/5.0097408

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      2022 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Tuning colour centres at a twisted hexagonal boron nitride interface2022

    • 著者名/発表者名
      Su Cong、Zhang Fang、Kahn Salman、Shevitski Brian、Jiang Jingwei、Dai Chunhui、Ungar Alex、Park Ji-Hoon、Watanabe Kenji、Taniguchi Takashi、Kong Jing、Tang Zikang、Zhang Wenqing、Wang Feng、Crommie Michael、Louie Steven G.、Aloni Shaul、Zettl Alex
    • 雑誌名

      Nature Materials

      巻: 21 号: 8 ページ: 896-902

    • DOI

      10.1038/s41563-022-01303-4

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      2022 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Current Injection into Single-Crystalline Carbon-Dope h-BN toward Electronic and Optoelectronic Applications2022

    • 著者名/発表者名
      Ngamprapawat Supawan、Nishimura Tomonori、Watanabe Kenji、Taniguchi Takashi、Nagashio Kosuke
    • 雑誌名

      ACS Applied Materials and Interfaces

      巻: 14 号: 22 ページ: 25731-25740

    • DOI

      10.1021/acsami.2c04544

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      2022 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Electrically tunable quantum confinement of neutral excitons2022

    • 著者名/発表者名
      Thureja Deepankur、Imamoglu Atac、Smoleski Tomasz、Amelio Ivan、Popert Alexander、Chervy Thibault、Lu Xiaobo、Liu Song、Barmak Katayun、Watanabe Kenji、Taniguchi Takashi、Norris David J.、Kroner Martin、Murthy Puneet A.
    • 雑誌名

      Nature

      巻: 606 号: 7913 ページ: 298-304

    • DOI

      10.1038/s41586-022-04634-z

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      2022 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Ultrafast Operation of 2D Heterostructured Nonvolatile Memory Devices Provided by the Strong Short-Time Dielectric Breakdown Strength of h-BN2022

    • 著者名/発表者名
      T. Sasaki, K. Ueno, T. Taniguchi, K. Watanabe, T. Nishimura, and K. Nagashio
    • 雑誌名

      ACS Appl. Mater. Interfaces

      巻: 14 号: 22 ページ: 25659-25669

    • DOI

      10.1021/acsami.2c03198

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      2022 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Odd-even Layer-number Effect of Valence-band Spin Splitting in WTe22022

    • 著者名/発表者名
      M. Sakano, Y. Tanaka, S. Masubuchi, S. Okazaki, T. Nomoto, A. Oshima, K. Watanabe, T. Taniguchi, R. Arita, T. Sasagawa, T. Machida, and K. Ishizaka
    • 雑誌名

      Phys. Rev. Research

      巻: 4 号: 2 ページ: 023247-023247

    • DOI

      10.1103/physrevresearch.4.023247

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      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Subband-resolved momentum-conserved resonant tunneling in monolayer graphene/h-BN/ABA-trilayer graphene small-twist-angle tunneling device2022

    • 著者名/発表者名
      Seo Yuta、Masubuchi Satoru、Onodera Momoko、Zhang Yijin、Moriya Rai、Watanabe Kenji、Taniguchi Takashi、Machida Tomoki
    • 雑誌名

      Applied Physics Letters

      巻: 120 号: 8 ページ: 083102-083102

    • DOI

      10.1063/5.0080215

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Quantum anomalous Hall effect from intertwined moire bands2021

    • 著者名/発表者名
      Tingxin Li, Shengwei Jiang, Bowen Shen, Yang Zhang, Lizhong Li, Zui Tao, Trithep Devakul, Kenji Watanabe, Takashi Taniguchi, Liang Fu, Jie Shan, Kin Fai Mak.
    • 雑誌名

      Nature

      巻: 600 号: 7890 ページ: 641-646

    • DOI

      10.1038/s41586-021-04171-1

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Evidence for unconventional superconductivity in twisted bilayer graphene.2021

    • 著者名/発表者名
      Myungchul Oh, Kevin P. Nuckolls, Dillon Wong, Ryan L. Lee, Xiaomeng Liu, Kenji Watanabe, Takashi Taniguchi, Ali Yazdani.
    • 雑誌名

      Nature

      巻: 600 号: 7888 ページ: 240-245

    • DOI

      10.1038/s41586-021-04121-x

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Direct visualization of magnetic domains and moire magnetism in twisted 2D magnets.2021

    • 著者名/発表者名
      Tiancheng Song, Qi-Chao Sun, Eric Anderson, Chong Wang, Jimin Qian, Takashi Taniguchi, Kenji Watanabe, Michael A. McGuire, Rainer Stehr, Di Xiao, Ting Cao, Jorg Wrachtrup, Xiaodong Xu
    • 雑誌名

      Science

      巻: 374 号: 6571 ページ: 1140-1144

    • DOI

      10.1126/science.abj7478

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Quantum criticality in twisted transition metal dichalcogenides.2021

    • 著者名/発表者名
      Augusto Ghiotto, En-Min Shih, Giancarlo S. S. G. Pereira, Daniel A. Rhodes, Bumho Kim, Jiawei Zang, Andrew J. Millis, Kenji Watanabe, Takashi Taniguchi, James C. Hone, Lei Wang, Cory R. Dean, Abhay N. Pasupathy.
    • 雑誌名

      Nature

      巻: 597 号: 7876 ページ: 345-349

    • DOI

      10.1038/s41586-021-03815-6

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      2021 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Temperature dependence of carrier mobility in chemical vapor deposited graphene on high-pressure, high-temperature hexagonal boron nitride2021

    • 著者名/発表者名
      Yuki Okigawa, Tomoaki Masuzawa, Kenji Watanabe, Takashi Taniguchi, Takatoshi Yamada
    • 雑誌名

      Applied Surface Science

      巻: 562 ページ: 150146-150146

    • DOI

      10.1016/j.apsusc.2021.150146

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] 2D-3D integration of hexagonal boron nitride and a high-κ dielectric for ultrafast graphene-based electro-absorption modulators2021

    • 著者名/発表者名
      H. Agarwal, B. Terres, L. Orsini, A. Montanaro, V. Sorianello, M. Pantouvaki, K. Watanabe, T. Taniguchi, D. V. Thourhout, M. Romagnoli, and F. H. L. Koppens
    • 雑誌名

      Nat. Commun.

      巻: 12 号: 1 ページ: 1070-1704

    • DOI

      10.1038/s41467-021-20926-w

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Unconventional ferroelectricity in moire heterostructures2020

    • 著者名/発表者名
      Z. Zheng, Q. Ma, Z. Bi, S. de la Barrera, M.-H. Liu, N. Mao, Y. Zhang, N. Kiper, K. Watanabe, T. Taniguchi, J. Kong, W. A. Tisdale, R. Ashoori, N. Gedik, L. Fu, S.-Y. Xu, and P. Jarillo-Herrero
    • 雑誌名

      Nature

      巻: 588 号: 7836 ページ: 71-76

    • DOI

      10.1038/s41586-020-2970-9

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Circular electromechanical resonators based on hexagonal-boron nitride-graphene heterostructures2020

    • 著者名/発表者名
      R. Kumar, D. W. Session, R. Tsuchikawa, M. Homer, H. Paas, K. Watanabe, T. Taniguchi, and V. V. Deshpande
    • 雑誌名

      Appl. Phys. Lett.

      巻: 117 号: 18 ページ: 183103-4

    • DOI

      10.1063/5.0024583

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Relationship between mobility and strain in CVD graphene on h-BN2020

    • 著者名/発表者名
      T. Yamada, Y. Okigawa, M. Hasegawa, K. Watanabe, and T. Taniguchi
    • 雑誌名

      AIP Adv.

      巻: 10 号: 8 ページ: 085309-4

    • DOI

      10.1063/5.0019621

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Long lifetime of the E1u in-plane infrared-active modes of h-BN2020

    • 著者名/発表者名
      A. Segura, R. Cusce, T. Taniguchi, K. Watanabe, and L. Arts
    • 雑誌名

      Phys. Rev. B

      巻: 101 号: 23 ページ: 235203-4

    • DOI

      10.1103/physrevb.101.235203

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Hexagonal Boron Nitride As an Ideal Substrate for Carbon Nanotube Photonics2020

    • 著者名/発表者名
      N. Fang, K. Otsuka, A. Ishii, T. Taniguchi, K. Watanabe, K. Nagashio, and Y. K. Kato
    • 雑誌名

      ACS Photonics

      巻: 7 号: 7 ページ: 1773-1779

    • DOI

      10.1021/acsphotonics.0c00406

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Midgap radiative centers in carbon-enriched hexagonal boron2020

    • 著者名/発表者名
      M. Koperski, D. Vaclavkova, K. Watanabe, T. Taniguchi, K. Novoselov, M.
    • 雑誌名

      Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A.

      巻: 117 号: 24 ページ: 13214-13214

    • DOI

      10.1073/pnas.2003895117

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] High-Q dark hyperbolic phonon-polaritons in hexagonal boron nitride nanostructures2020

    • 著者名/発表者名
      G. Ramer, M. Tuteja, J. R. Matson, M. Davanco, T. G. Folland, A. Kretinin, T. Taniguchi, K. Watanabe, K. S. Novoselov, J. D. Caldwell, and A. Centrone
    • 雑誌名

      Nanophotonics

      巻: 9 号: 6 ページ: 1457-1467

    • DOI

      10.1515/nanoph-2020-0048

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] Synthesis of boron nitride single crystals under high pressure and impurity/isotope control for their functionalization2023

    • 著者名/発表者名
      T.Taniguchi
    • 学会等名
      APS March meeting 2023
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Impurity and isotope control of Boron Nitride crystals and their properties2022

    • 著者名/発表者名
      T.Taniguchi
    • 学会等名
      21th International Symposium on Boron, Borides, and Related Materials
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 六方晶窒化ホウ素のバルク結晶成長2022

    • 著者名/発表者名
      谷口 尚
    • 学会等名
      2022年第83回応用物理学会秋季学術講演会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Impurity control for diamond and boron nitride single crystals growth under high pressure2022

    • 著者名/発表者名
      T.Taniguchi
    • 学会等名
      15th International Conference on New Diamond and Nano Carbon 2022
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] High pressure synthesis of hBN and other 2D single crystals2022

    • 著者名/発表者名
      T.Taniguchi
    • 学会等名
      KPS-JSAP ジョイントシンポジウム The future of van der Waals structures
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Thickness dependence of h-BN on electrical properties of CVD graphene2022

    • 著者名/発表者名
      Takatoshi Yamada、Yuki Okigawa, Takashi Taniguchi
    • 学会等名
      15th International Conference on New Diamond and Nano Carbon 2022
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] CVDグラフェンの電気特性のh-BN膜厚依存性2022

    • 著者名/発表者名
      山田 貴壽、沖川 侑揮、増澤 智昭、小川修一、谷口尚
    • 学会等名
      第83回応用物理学会秋春季学術講演会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Solution growth of boron nitride single crystals under high pressure and their defect characterizations2021

    • 著者名/発表者名
      T. Taniguchi
    • 学会等名
      the 12th International Conference on Advanced Materials and Devices (ICAMD 2021)
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] ”High Pressure Synthesis of Boron Nitride Crystals by Using a Reactive Solvent2021

    • 著者名/発表者名
      T. Taniguchi
    • 学会等名
      the 10th Asian Conference on High Pressure Research
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Impurity control of Hexagonal Boron Nitride Crystals by flux growth process2021

    • 著者名/発表者名
      T.Taniguchi
    • 学会等名
      34th International Microprocesses and Nanotechnology Conference(MNC2021)
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Single Crystalline Hexagonal Boron Nitride for 2D Opto-Electric Devices2021

    • 著者名/発表者名
      T.Taniguchi
    • 学会等名
      49th International Conference on the Physics of Semiconductors , Jaszowiec2021
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Synthesis of BN crystals by using solvent growth and their defect characterization2021

    • 著者名/発表者名
      T.Taniguchi
    • 学会等名
      ACCGE-22/OMVPE-20:
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Boron Nitride single crystals as wide band gap materials2021

    • 著者名/発表者名
      T.Taniguchi
    • 学会等名
      NDNC2020/2021
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [産業財産権] 金属イオンでドープされた六方晶窒化ホウ素膜とその作製方法2023

    • 発明者名
      山田貴壽、谷口尚
    • 権利者名
      山田貴壽、谷口尚
    • 産業財産権種類
      特許
    • 出願年月日
      2023
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書

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公開日: 2020-04-28   更新日: 2024-01-30  

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