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酸窒化物バルク単結晶の成長と機能開発

研究課題

研究課題/領域番号 20H00384
研究種目

基盤研究(A)

配分区分補助金
応募区分一般
審査区分 中区分34:無機・錯体化学、分析化学およびその関連分野
研究機関京都大学

研究代表者

陰山 洋  京都大学, 工学研究科, 教授 (40302640)

研究分担者 立川 貴士  神戸大学, 分子フォトサイエンス研究センター, 准教授 (20432437)
佐藤 啓文  京都大学, 工学研究科, 教授 (70290905)
研究期間 (年度) 2020-04-01 – 2024-03-31
研究課題ステータス 採択後辞退 (2022年度)
配分額 *注記
45,370千円 (直接経費: 34,900千円、間接経費: 10,470千円)
2022年度: 11,440千円 (直接経費: 8,800千円、間接経費: 2,640千円)
2021年度: 13,260千円 (直接経費: 10,200千円、間接経費: 3,060千円)
2020年度: 16,250千円 (直接経費: 12,500千円、間接経費: 3,750千円)
キーワード酸窒化物 / 単結晶 / 高圧
研究開始時の研究の概要

酸窒化物は、可視光触媒、誘電体などの優れた機能から、酸化物や窒化物を超える機能性材料として精力的に研究されている。しかしながら、酸窒化物の構造、機能が本質的に理解されているとは言い難い。その大きな障害は、バルク単結晶が得られてないという事実である。研究代表者の陰山は、これまで進めてきた複合アニオン化合物の研究結果をもとに、バルクの酸窒化物単結晶に望む。理論(佐藤)との連携によって結晶育成のメカニズムを解明する。また、得られた単結晶を用いた各種測定により、キャリア・フォノンの動的性質の解明、触媒活性サイトの観測(立川)などを通じ、酸窒化物の機能物性に関する基盤学理を構築する。

研究実績の概要

酸窒化物は、無毒顔料、可視光触媒、蛍光体、誘電体、巨大磁気抵抗などの優れた化学・物理機能を発現することから、酸化物あるいは窒化物を超える機能性材料として無機固体分野に於いてここ20年で最も精力的に研究され、新物質も数多く合成された。しかしながら、これらの酸窒化物の構造や機能の本質的な理解の大きな障害になっているのが、バルク単結晶が得られてないという事実である。研究代表者は、これまでの複合アニオン化合物で実験結果をもとに、バルクの酸窒化物単結晶が得られない原因をアニオン種で異なる揮発性にあると考えた。本研究では、アニオンの揮発を抑えるために高圧下でのフラックス法を用いることで、TaONおよびHf2ON2のバルク単結晶を世界で初めて育成することに成功した。特に TaON単結晶については高濃度の電子ドープを達成し、金属的な振舞いを示すこと(既報の TaON粉末は絶縁体)、異方的な電子伝導性を示すことを見出した。このことは高圧下でのフラックス法が遷移金属単結晶の育成のみならずキャリアドーピングの手法としても活用できることを端的に示唆している。さらに、得られたTaONの金属的単結晶を温和な条件で酸素アニールすることで(既報の絶縁体粉末と同じ)黄色の単結晶に変換できることを発見した。TaONは可視光応答の水分解触媒として膨大な研究がなされている一方で、単結晶が得られていなかったがために触媒メカニズムが不明であった。今回の発見は今後 TaONベースの光触媒の性能向上の指針を確立する上で重要な役割を担うと期待できる。

現在までの達成度 (段落)

翌年度、交付申請を辞退するため、記入しない。

今後の研究の推進方策

翌年度、交付申請を辞退するため、記入しない。

報告書

(3件)
  • 2021 実績報告書
  • 2020 審査結果の所見   実績報告書
  • 研究成果

    (22件)

すべて 2022 2021 2020

すべて 雑誌論文 (3件) (うち国際共著 2件、 査読あり 3件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (19件) (うち国際学会 7件、 招待講演 9件)

  • [雑誌論文] Strain-Assisted Topochemical Synthesis of La-Doped SrVO<sub>2</sub>H Films2021

    • 著者名/発表者名
      Takatsu Hiroshi、Ochi Masayuki、Namba Morito、Li Haobo、Daniel Aurelien、Terashima Takahito、Kuroki Kazuhiko、Kageyama Hiroshi
    • 雑誌名

      Crystal Growth &amp; Design

      巻: 21 号: 7 ページ: 3779-3785

    • DOI

      10.1021/acs.cgd.1c00098

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Strain-induced creation and switching of anion vacancy layers in perovskite oxynitrides2020

    • 著者名/発表者名
      Takafumi Yamamoto, Akira Chikamatsu, Shunsaku Kitagawa
    • 雑誌名

      Nat. Commun.

      巻: 11 号: 1 ページ: 5923-5923

    • DOI

      10.1038/s41467-020-19217-7

    • NAID

      120006936380

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Epitaxial Stabilization of SrCu3O4 with Infinite Cu3/2O2 Layers2020

    • 著者名/発表者名
      Takatsu Hiroshi、Ochi Masayuki、Yamashina Naoya、Namba Morito、Kuroki Kazuhiko、Terashima Takahito、Kageyama Hiroshi
    • 雑誌名

      Inorganic Chemistry

      巻: 59 号: 14 ページ: 10042-10047

    • DOI

      10.1021/acs.inorgchem.0c01213

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] Mixed Anion Compounds2022

    • 著者名/発表者名
      Hiroshi Kageyama
    • 学会等名
      Sumitt of Materials Science (SMS2022)
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Highly doped TaON single crystal prepared by high pressure flux method2022

    • 著者名/発表者名
      Kohdai Ishida, Cedric Tassel, Hiroshi Takatsu, Hiroshi Kageyama
    • 学会等名
      International Core-to-Core Conference on Mixed Anion Research for Energy Conversion
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Ca-Substitution Effects on the Structural Stability and Physical Properties of 15R-SrVO2.2N0.6 with Anion Vacancy Order2022

    • 著者名/発表者名
      Kantaro Murayama, Morito Namba, Hiroshi Takatsu, and Hiroshi Kageyama
    • 学会等名
      International Core-to-Core Conference on Mixed Anion Research for Energy Conversion
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 複合アニオン化合物の5年間と今後2022

    • 著者名/発表者名
      陰山 洋
    • 学会等名
      「複合アニオン化合物の創製と新機能」最終報告会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 高電子ドープされた TaON単結晶の育成と物性2022

    • 著者名/発表者名
      石田耕大
    • 学会等名
      「複合アニオン化合物の創製と新機能」最終報告会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] アニオン空孔秩序を有する15R-SrVO2.2N0.6の構造および物性に及ぼす化学圧力の影響2022

    • 著者名/発表者名
      村山 寛太郎
    • 学会等名
      「複合アニオン化合物の創製と新機能」最終報告会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 極性金属と極性絶縁体の間における固溶体合成2022

    • 著者名/発表者名
      村山 寛太郎
    • 学会等名
      日本セラミックス協会 2022年年会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] A Five-year Summary of Mixed-anion Project and Recent Progress2022

    • 著者名/発表者名
      Hiroshi Kageyama
    • 学会等名
      International Conference on Mixed-Anion Compounds (ICMAC)
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Strain-Induced Creation and Switching of Anion Vacancy Layers in Perovskite Oxynitrides SrV(O,N)32021

    • 著者名/発表者名
      Hiroshi Kageyama
    • 学会等名
      MRS Fall Meeting
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Mixed-anion Materials2021

    • 著者名/発表者名
      Hiroshi Kageyama
    • 学会等名
      Antiperovskites with Soft Lattice of Mixed-anions for Battery Applications
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 複合アニオン化合物の合成2021

    • 著者名/発表者名
      陰山 洋
    • 学会等名
      第15回ケムステVシンポジウム
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 複合アニオンによる次元制御2021

    • 著者名/発表者名
      陰山 洋
    • 学会等名
      日本物理学会 第75回年次大会(2020年) 共催シンポジウム「物理の視点からみる複合アニオン化合物研究の最新の進展」
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] アニオン超空間を活かした無機化合物の創製と機能開拓2021

    • 著者名/発表者名
      陰山 洋
    • 学会等名
      日本化学会 第101春季年会 (2021) CREST「超空間」成果報告会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] 複合アニオン化合物の創製と新機能:現状と将来展望2020

    • 著者名/発表者名
      陰山 洋
    • 学会等名
      科学技術未来戦略ワークショップ
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 複合アニオン研究の最先端:アニオンの構造・組成の制御2020

    • 著者名/発表者名
      陰山 洋
    • 学会等名
      第一回複合アニオンウェブセミナー
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] 複合アニオン化合物の現在と展望2020

    • 著者名/発表者名
      陰山 洋
    • 学会等名
      日本セラミックス協会 第33回秋季シンポジウム
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Low temperature Synthesis / Soft chemistry2020

    • 著者名/発表者名
      Hiroshi Kageyama
    • 学会等名
      Summer School of the IMPRS-CMS & MPI-UBC-UTokyo Center for Quantum Materials
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 応力を利用した酸(窒)化物の構造制御2020

    • 著者名/発表者名
      陰山 洋
    • 学会等名
      第 40 回電子材料研究討論会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 複合アニオンの科学と現状と今後の展望2020

    • 著者名/発表者名
      陰山 洋
    • 学会等名
      第14 回 物性科学領域横断研究会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書

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公開日: 2020-04-28   更新日: 2022-12-28  

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