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高分子合成技術と超延伸技術の融合によるスーパー・メンブレンの創製と応用展開

研究課題

研究課題/領域番号 20H00386
研究種目

基盤研究(A)

配分区分補助金
応募区分一般
審査区分 中区分35:高分子、有機材料およびその関連分野
研究機関群馬大学

研究代表者

上原 宏樹  群馬大学, 大学院理工学府, 教授 (70292620)

研究分担者 竹内 大介  弘前大学, 理工学研究科, 教授 (90311662)
研究期間 (年度) 2020-04-01 – 2025-03-31
研究課題ステータス 交付 (2024年度)
配分額 *注記
43,940千円 (直接経費: 33,800千円、間接経費: 10,140千円)
2024年度: 5,200千円 (直接経費: 4,000千円、間接経費: 1,200千円)
2023年度: 5,200千円 (直接経費: 4,000千円、間接経費: 1,200千円)
2022年度: 5,200千円 (直接経費: 4,000千円、間接経費: 1,200千円)
2021年度: 5,200千円 (直接経費: 4,000千円、間接経費: 1,200千円)
2020年度: 23,140千円 (直接経費: 17,800千円、間接経費: 5,340千円)
キーワード合成 / 延伸 / メンブレン / 超高分子量 / ポリエチレン
研究開始時の研究の概要

分子量一千万以上を有する「極超高分子量ポリエチレン(Extremely Ultra-High Molecular Weight Polyethylene: E-UHMW-PE)」を合成および製膜し、さらに、超高倍率まで溶融二軸延伸することで、nmレベルの極薄肉化とメートル級の大面積化を両立した自立膜「スーパー・メンブレン」を創製する。低分子量成分を少量含有することにより分子鎖絡み合いのない初期形態が形成され、かつ、極超高分子量であることに起因して溶融超延伸が可能になる。得られた膜は、ポリエチレンの理論強度に達する強靭性を有しつつ、極薄化に伴って柔軟性と透明性も兼ね備えると期待される。

研究実績の概要

本研究では、超高分子量ポリエチレン(UHMW-PE)を合成時に直接製膜あるいは溶融製膜した後、溶融超延伸することで、nmレベルの極薄膜化とメートル級の大面積化を両立した自立膜「スーパー・メンブレン」を創製することを試みる。
UHMW-PEの合成は、遷移金属触媒によるエチレン重合によって行われているが、通常、パウダー状態のポリマーしか得られず、分子鎖配向は導入されていない。一方、メソ多孔体に担持した触媒を用いることで、伸び切り鎖結晶を含む繊維状UHMW-PE が重合過程で得られることが報告されている。そこで、本研究では、多孔質ガラスに担持したチタノセンジクロリドとメチルアルミノキサンを組み合わせた触媒系を用い、トルエン中でエチレン重合を行った。その結果、多孔質ガラス中でエチレン重合が起こることや、ガラス表面に繊維状組織が生成することを、走査型電子顕微鏡(SEM)観察によって見出した。一方、この重合体の分子量については、溶液粘度測定により100万以上であることが確認された。また、昇温過程における広角X線回折および小角X線散乱の同時測定をSPring-8で行い、得られた結果と示差走査型熱量計測定の結果と比較・考察することで、試料中に伸び切り鎖結晶(ECC)が形成されているかどうかを確認した。
さらに、市販のUHMW-PE重合パウダーからプレス製膜したフィルムをモデル試料として、延伸条件の最適化を試みた。その結果、溶融二軸延伸の方法を工夫したところ、nmレベルの薄膜化を達成できることがSEM観察による膜断面観察によって確かめられた。これに対して、膜面方向においては、μm~mmサイズにわたってECC構造が形成されており、レーザー顕微鏡による3次元構造解析が有効であった。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

重合製膜を実施し、分子量100万以上であることを確認した。また、得られた微細構造の特徴付けを、昇温過程でのX線構造解析ならびに各種の顕微鏡観察により、広い空間スケール(nm~mm)で行った。

今後の研究の推進方策

今後、本研究課題における重合製膜技術の特徴を明瞭化するために、分子量分布についても評価できるよう、これに適した測定装置を導入するとともに、測定条件の最適化を試みる。

報告書

(2件)
  • 2021 実績報告書
  • 2020 審査結果の所見
  • 研究成果

    (46件)

すべて 2022 2021 その他

すべて 雑誌論文 (4件) (うち査読あり 4件) 学会発表 (39件) (うち国際学会 3件、 招待講演 5件) 図書 (1件) 備考 (1件) 産業財産権 (1件)

  • [雑誌論文] 超高分子量ポリエチレンの溶融延伸における原料パウダー種の影響2022

    • 著者名/発表者名
      渡邊希、髙澤彩香、山延健、上原宏樹、撹上将規
    • 雑誌名

      成形加工

      巻: 34 号: 3 ページ: 103-110

    • DOI

      10.4325/seikeikakou.34.103

    • ISSN
      0915-4027, 1883-7417
    • 年月日
      2022-02-20
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Effect of blending small amount of high-density polyethylene on molecular entanglements during melt-drawing of ultrahigh-molecular-weight polyethylene2022

    • 著者名/発表者名
      Takazawa Ayaka、Kakiage Masaki、Yamanobe Takeshi、Uehara Hiroki、Shimizu Yui、Ohnishi Takuya、Wakabayashi Yasutake、Inatomi Kei、Abe Shigehiko、Aoyama Kouki
    • 雑誌名

      Polymer

      巻: 241 ページ: 124528-124528

    • DOI

      10.1016/j.polymer.2022.124528

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Actuation mechanism of drawn polyethylene evaluated by structural change during cyclic stretching/shrinking2021

    • 著者名/発表者名
      Yoshizawa Hiroaki、Takazawa Ayaka、Kakiage Masaki、Yamanobe Takeshi、Hayashi Naoki、Hiraoka Maki、Masunaga Hiroyasu、Aoyama Kouki、Uehara Hiroki
    • 雑誌名

      Sensors and Actuators A: Physical

      巻: 323 ページ: 112634-112634

    • DOI

      10.1016/j.sna.2021.112634

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Nanoporous Membranes Prepared from Homogeneous Lamellar Structure Developed via Biaxial Melt‐Drawing of Ultra‐High Molecular Weight Polyethylene/Normal Molecular Weight Polyethylene Blend Films2021

    • 著者名/発表者名
      Tanaka Hidekazu、Takazawa Ayaka、Kakiage Masaki、Yamanobe Takeshi、Uehara Hiroki
    • 雑誌名

      Macromolecular Materials and Engineering

      巻: 306 号: 7 ページ: 2100095-2100095

    • DOI

      10.1002/mame.202100095

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] Melt-Drawing of Reactor Blended Ultrahigh-Molecular-Weight Polyethylene with Bimodal Molecular Weight Distribution2022

    • 著者名/発表者名
      Ayaka Takazawa, Masaki Kakiage, Hiroki Uehara, Takeshi Yamanobe, Yui Shimizu, Takuya Ohnishi, Yasutake Wakabayashi, Kei Inatomi, Shigehiko Abe, Kouki Aoyama
    • 学会等名
      37th International Conference of the Polymer Processing Society (PPS-37)
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 超高分子量ポリエチレン融体への周期的な配向/緩和操作における分子鎖絡み合い状態の変化2022

    • 著者名/発表者名
      大森健太、撹上将規、上原宏樹、山延健
    • 学会等名
      第4回北関東地区講演会(高分子学会関東支部)
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] バイモーダルな分子量分布を有する超高分子量ポリエチレンの分子鎖絡み合い特性が溶融延伸性に与える効2022

    • 著者名/発表者名
      髙澤彩香、撹上将規*、上原宏樹、山延健、清水由惟、大西拓也、若林保武、稲富敬、阿部成彦
    • 学会等名
      第4回北関東地区講演会(高分子学会関東支部)
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 異なる結晶構造を有する超高分子量ポリエチレン溶融二軸延伸膜の一軸延伸挙動2022

    • 著者名/発表者名
      和久井瑛登、撹上将規、上原宏樹、山延健
    • 学会等名
      第4回北関東地区講演会(高分子学会関東支部)
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Preparation of Ultrahigh-Molecular-Weight Polyethylene Fibers by Melt-Spinning and Melt-Drawing2021

    • 著者名/発表者名
      Masaki Kakiage, Hiroki Uehara, Takeshi Yamanobe
    • 学会等名
      The International Chemical Congress of Pacific Basin Societies (PACIFICHEM 2020)
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Green Processing for Production of High-Performance UltrahighMolecular-Weight Polyethylene Fibers2021

    • 著者名/発表者名
      A. Takazawa, T. Yamanobe, H. Uehara, M. Kakiage
    • 学会等名
      MRM2021 Materials Research Meeting
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 分子を引き延ばして強い繊維をつくる2021

    • 著者名/発表者名
      上原宏樹
    • 学会等名
      2021年度群馬大学科学技術振興財団ワンポイントセミナー
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] パルスNMR計測技術を用いたポリエチレン重合パウダーの構造解析2021

    • 著者名/発表者名
      上原宏樹、撹上将規
    • 学会等名
      第70回高分子討論会(高分子学会)
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 高分子鎖の絡み合いを利用した高次構造制御2021

    • 著者名/発表者名
      上原宏樹、撹上将規
    • 学会等名
      70回高分子討論会(高分子学会)
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 高分子鎖の絡み合い制御による繊維・膜の高性能化・高機能化2021

    • 著者名/発表者名
      上原宏樹
    • 学会等名
      第95回日本化学会東北支部青森地区講演会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 高分子の配向制御と高機能化2021

    • 著者名/発表者名
      上原宏樹
    • 学会等名
      2021年度若手社員のための高分子基礎講座(高分子学会関東支部)
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 超高分子量ポリエチレン原料パウダー種が溶融延伸に与える影響2021

    • 著者名/発表者名
      渡邊希、撹上将規、山延健、上原宏樹
    • 学会等名
      第2回北関東地区講演会(高分子学会関東支部)
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] バイモーダルな分子量分布を有する超高分子量ポリエチレンの溶融延伸特性2021

    • 著者名/発表者名
      髙澤彩香、撹上将規、上原宏樹、山延健、清水由惟、大西拓也、若林保武、稲富敬、阿部成彦
    • 学会等名
      第70回高分子学会年次大会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 超高分子量ポリエチレン延伸フィルムへの圧縮による単斜晶および中間相の生成2021

    • 著者名/発表者名
      小倉沙代子、鶴貝巧、比田井友紀、撹上将規、上原宏樹、山延健
    • 学会等名
      第70回高分子学会年次大会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] ポリエチレンフィルムの表面変形特性における結晶緩和の影響2021

    • 著者名/発表者名
      八木敦史、樋口敦也、鈴木翔太、撹上将規、上原宏樹、山延健
    • 学会等名
      第70回高分子学会年次大会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] NHC銀錯体を用いたエチレンの重合2021

    • 著者名/発表者名
      木村なな子、竹内大介、小倉沙代子、髙澤彩香、撹上将規、山延健、上原宏樹
    • 学会等名
      第70回高分子学会年次大会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] ガラスに担持した金属触媒によるエチレンの重合2021

    • 著者名/発表者名
      奈良﨑萌花、竹内大介、増野敦信、小倉沙代子、原澤椋己、髙澤彩香、撹上将規、山延健、上原宏樹
    • 学会等名
      第70回高分子学会年次大会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 超高分子量ポリエチレン延伸フィルムへの圧縮による単斜晶および中間相の生成挙動の調査2021

    • 著者名/発表者名
      小倉沙代子、鶴貝巧、比田井友紀、撹上将規、上原宏樹、山延健
    • 学会等名
      2021年度繊維学会年次大会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] SPMナノスクラッチ試験により評価したポリエチレンフィルムの表面変形特性2021

    • 著者名/発表者名
      八木敦史、樋口敦也、鈴木翔太、撹上将規*、上原宏樹、山延健
    • 学会等名
      2021年度繊維学会年次大会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 溶融二軸延伸による超高分子量ポリエチレン薄膜の作製と物性評価2021

    • 著者名/発表者名
      原澤椋己、和久井瑛登、島袋航、撹上将規、上原宏樹、山延健
    • 学会等名
      2021年度繊維学会年次大会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 超高分子量ポリエチレン繊維の構造形成に及ぼす延伸条件の影響2021

    • 著者名/発表者名
      横地優香、高澤彩香、大森健太、撹上将規、上原宏樹、山延健
    • 学会等名
      2021年度繊維学会年次大会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 直鎖状低密度ポリエチレン延伸フィルムの伸縮動作に及ぼすタイ分子の役割2021

    • 著者名/発表者名
      髙澤彩香、吉澤宏亮、撹上将規、山延健、上原宏樹、青山光輝、増永啓康(JASRI/SPring-8)、林直毅・平岡牧
    • 学会等名
      2021年度繊維学会年次大会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] バイモーダルな分子量分布を有する超高分子量ポリエチレンの溶融延伸における分子量効果2021

    • 著者名/発表者名
      髙澤彩香、撹上将規、上原宏樹、山延健、清水由惟、大西拓也、若林保武、稲富敬、阿部成彦
    • 学会等名
      2021年度繊維学会年次大会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 溶融二軸延伸技術による超高分子量ポリエチレン薄膜の作製と構造・物性解析2021

    • 著者名/発表者名
      原澤椋己、和久井瑛登、島袋航、撹上将規、上原宏樹、山延健
    • 学会等名
      プラスチック成形加工学会第32回年次大会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 超高分子量ポリエチレン繊維の構造形成における延伸条件の影響2021

    • 著者名/発表者名
      横地優香、高澤彩香、大森健太、撹上将規、上原宏樹、山延健
    • 学会等名
      プラスチック成形加工学会第32回年次大会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 周期的な配向/緩和操作による超高分子量ポリエチレンの溶融延伸性2021

    • 著者名/発表者名
      大森健太、撹上将規、上原宏樹、山延健
    • 学会等名
      第70回高分子討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] In-situ X線/パルスNMR測定の融合による高分子材料の変形過程における構造変化の解析2021

    • 著者名/発表者名
      撹上将規、髙澤彩香、山延健、上原宏樹
    • 学会等名
      第70回高分子討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] NHC銀錯体を用いたエチレンの重合2021

    • 著者名/発表者名
      木村なな子、竹内大介、小倉沙代子、髙澤彩香、撹上将規、山延健、上原宏樹
    • 学会等名
      第70回高分子討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 多孔質ガラスに担持した金属触媒を用いたエチレン重合2021

    • 著者名/発表者名
      奈良﨑萌花、竹内大介、増野敦信、小倉沙代子、原澤椋己、髙澤彩香、撹上将規、山延健、上原宏樹
    • 学会等名
      第70回高分子討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 多孔質ガラスに担持した金属触媒による繊維状ポリエチレンの合成2021

    • 著者名/発表者名
      奈良﨑萌花、竹内大介、増野敦信、小倉沙代子、原澤椋己、髙澤彩香、撹上将規、山延健、上原宏樹
    • 学会等名
      2021高分子学会東北支部研究発表会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 単NHC銀錯体およびアルミニウム錯体を用いたエチレン重合2021

    • 著者名/発表者名
      木村なな子、竹内大介、小倉沙代子、髙澤彩香、撹上将規、山延健、上原宏樹
    • 学会等名
      2021高分子学会東北支部研究発表会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 単核及び複核NHC銀錯体によるエチレン重合2021

    • 著者名/発表者名
      木村なな子、竹内大介、小倉沙代子、髙澤彩香、撹上将規、山延健、上原宏樹
    • 学会等名
      第51回石油・石油化学討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 異なる結晶構造を有する超高分子量ポリエチレン溶融二軸延伸膜の一軸延伸挙動2021

    • 著者名/発表者名
      和久井瑛登、撹上将規、上原宏樹、山延健
    • 学会等名
      2021年度繊維学会秋季研究発表会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 多孔質ガラスに担持した金属触媒による繊維状ポリエチレンの合成2021

    • 著者名/発表者名
      奈良﨑萌花、竹内大介、増野敦信、小倉沙代子、原澤椋己、髙澤彩香、撹上将規、山延健、上原宏樹
    • 学会等名
      2021年度繊維学会秋季研究発表会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 直鎖状低密度ポリエチレン延伸フィルムの伸縮動作におけるタイ分子の状態変化2021

    • 著者名/発表者名
      髙澤彩香、吉澤宏亮、撹上将規、山延健、上原宏樹、林直毅、平岡牧、青山光輝・増永啓康
    • 学会等名
      第32回エラストマー討論会(日本ゴム協会)
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 異なる結晶構造を有する超高分子量ポリエチレン溶融二軸延伸膜の一軸延伸挙動2021

    • 著者名/発表者名
      和久井瑛登、撹上将規、上原宏樹、山延健
    • 学会等名
      成形加工学会シンポジア’21
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 超高分子量ポリエチレンフィルムの溶融二軸延伸性と構造・物性評価2021

    • 著者名/発表者名
      原澤椋己、島袋航、樋口敦也、和久井瑛登、撹上将規、上原宏樹、山延健
    • 学会等名
      令和3年度日本化学会関東支部群馬地区研究交流発表会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 広角X線回折および13C固体NMRを用いた超高分子量ポリエチレンの延伸/圧縮に伴う高次構造変化の解析2021

    • 著者名/発表者名
      小倉沙代子、鶴貝巧、比田井友紀、撹上将規、上原宏樹、山延健
    • 学会等名
      令和3年度日本化学会関東支部群馬地区研究交流発表会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] SPMナノスクラッチにより評価した結晶性高分子表面の結晶緩和挙動2021

    • 著者名/発表者名
      八木敦史、樋口敦也、鈴木翔太、撹上将規、上原宏樹、山延健
    • 学会等名
      令和3年度日本化学会関東支部群馬地区研究交流発表会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [図書] 延伸による高分子の構造と物性制御(第2章第1節・第4章第6節)2022

    • 著者名/発表者名
      延伸による高分子の構造と物性制御
    • 総ページ数
      298
    • 出版者
      S&T出版
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [備考] 群馬大学理工学部 化学・生物化学科 高分子構造物性研究室(上原・撹上研究室)

    • URL

      http://polymer.chem-bio.st.gunma-u.ac.jp/uehara/index.html

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [産業財産権] 超高分子量ポリエチレン製サブミクロン薄膜2021

    • 発明者名
      上原宏樹、撹上将規、原沢椋己
    • 権利者名
      国立大学法人群馬大学
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      2021-091702
    • 出願年月日
      2021
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公開日: 2020-04-28   更新日: 2024-12-25  

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