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有機半導体を用いたスピンオービトロニクスの創成

研究課題

研究課題/領域番号 20H00387
研究種目

基盤研究(A)

配分区分補助金
応募区分一般
審査区分 中区分35:高分子、有機材料およびその関連分野
研究機関東京大学

研究代表者

渡邉 峻一郎  東京大学, 大学院新領域創成科学研究科, 准教授 (40716718)

研究分担者 下位 幸弘  筑波大学, 数理物質系, 研究員 (70357226)
岡本 敏宏  東京工業大学, 物質理工学院, 教授 (80469931)
中野谷 一  九州大学, 工学研究院, 准教授 (90633412)
研究期間 (年度) 2020-04-01 – 2025-03-31
研究課題ステータス 交付 (2024年度)
配分額 *注記
45,370千円 (直接経費: 34,900千円、間接経費: 10,470千円)
2024年度: 3,120千円 (直接経費: 2,400千円、間接経費: 720千円)
2023年度: 8,190千円 (直接経費: 6,300千円、間接経費: 1,890千円)
2022年度: 9,100千円 (直接経費: 7,000千円、間接経費: 2,100千円)
2021年度: 8,580千円 (直接経費: 6,600千円、間接経費: 1,980千円)
2020年度: 16,380千円 (直接経費: 12,600千円、間接経費: 3,780千円)
キーワード有機半導体 / スピントロニクス / スピン軌道相互作用
研究開始時の研究の概要

スピン軌道相互作用 (Spin-orbit coupling: SOC)は電子スピンと電子の軌道運動の相互作用であり、固体中で電子が実効的に感じる有効磁場である。近年、SOCを起源とする新規な機能性が開拓され、「スピンオービトロニクス」という新しい学理が構築されつつある。本研究では、有機半導体分子におけるSOCの基礎学理の構築を基盤とし、SOCを分子レベルでの制御を目指す。高効率スピン電荷変換・超ロバストスピン輸送といった革新的な機能性を実現する。合成化学・固体物理学・デバイス工学を相補的に組み合わせた「有機スピンオービトロニクス」の学理を創生する。

研究実績の概要

本研究では、有機半導体におけるスピン軌道相互作用(SOC)の「制御」・「理解」・「機能化」を三位一体とし、スピンオービトロニクスを基盤とした革新的電子スピンデバイスの創成を目指す。SOCはスピン磁気モーメントと電子の軌道運動が生み出す磁場の相互作用である。無機個体におけるSOCの研究は古くから行われているものの、軽元素から構成される有機固体におけるSOCは意味だに未解明な部分も多い。本研究では、適切にSOC制御されたヘテロアセン分子群を用いて、革新的な電子スピンデバイス実装の足がかりとなる基盤研究を遂行してきた。ここでは、合成化学・凝縮系固体物理学・デバイス工学を包括的に組み合わせることでのみ実現する有機スピンオービトロニクスの学理を整備し、有機半導体ならではのフレキシビリティや低温・塗布プロセスの強みを活かした革新的な基盤技術・マテリアルサイエンスへと展開する。 研究四年次では、スピン磁化率の温度依存性から高密度キャリア下の電子状態計測を進めると同時に、SOCの理論的なアプローチは密度汎関数計算をベースに下位幸弘と共に行った。極低温における磁気抵抗効果からSOCの強さを電気的に決定することが可能となり、顕著な成果が得られつつある。岡本・中野谷らの合成チームとの連携も進み、スピン緩和の原因となるプロトンを排除した重水素化ヘテロアセン系材料の開発も進みつつある。100mK程度までの極低温における磁気輸送特性計測および、共通利用施設を用いた80 T程度までの強磁場実験から、有機二次元電子系における量子振動の計測などの新奇な電子状態も発見されつつある。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

3: やや遅れている

理由

研究四年次では、初年度から継続して立ち上げてきた物性計測手法の開発が概ね達成され、合成チーム・理論チームとの連携も進みつつあり、最終年に向けた準備がようやく整備されたと言える。また、微細加工プロセスにも進捗が見られ、スピンデバイスの製造も可能となっている。一方で、合成チームとの共同で進めているSOC変調材料に関しては、結晶薄膜の製造が困難であるなどの課題が残り、デバイス化に至る道筋が立っていない。電子スピン共鳴などの分光手法を改良し、多結晶薄膜においてもSOCの定量化が可能な方法論を見出しつつあるため、最終年に向けて課題解決が可能であると期待している。

今後の研究の推進方策

研究最終年次には、スピン軌道相互作用の低温物性測定および理論計算を継続して実施する。低温物性測定では、実施者が保有する無冷媒型クライオスタットを用いた磁気輸送計測に加えて、電子スピン共鳴などの分光計測を合わせて実施する。実デバイスでより重要となる固体中のSOCの評価を磁気輸送特性から実施する予定である。スピン軌道相互作用に由来する特徴的な磁場応答特性や低温輸送特性も引き続き評価する予定である。100mK程度までの極低温実験や80Tまでの強磁場実験も可能となったため新規機能性開拓にも突破口が見えている。デバイス製造に関しては、電子線リソグラフィを利用したメゾスコピックデバイスの製造プロセスも確立しつつある。

報告書

(5件)
  • 2023 実績報告書
  • 2022 実績報告書
  • 2021 実績報告書
  • 2020 審査結果の所見   実績報告書
  • 研究成果

    (30件)

すべて 2024 2023 2022 2021 2020

すべて 雑誌論文 (29件) (うち国際共著 9件、 査読あり 29件、 オープンアクセス 21件) 学会発表 (1件) (うち国際学会 1件、 招待講演 1件)

  • [雑誌論文] All‐Carbon‐Based Complementary Integrated Circuits2024

    • 著者名/発表者名
      Watanabe Kazuyoshi、Miura Naoki、Taguchi Hiroaki、Komatsu Takeshi、Aratake Atsushi、Makita Tatsuyuki、Tanabe Masahiro、Wakimoto Takahiro、Kumagai Shohei、Okamoto Toshihiro、Watanabe Shun、Takeya Jun
    • 雑誌名

      Advanced Materials Technologies

      巻: 9 号: 5 ページ: 1673-1684

    • DOI

      10.1002/admt.202301673

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] 17.4 Environmentally-Friendly Disposable Circuit and Battery System for Reducing Impact of E-Wastes2024

    • 著者名/発表者名
      Miura Naoki、Taguchi Hiroaki、Watanabe Kazuyoshi、Nohara Masaya、Makita Tatsuyuki、Tanabe Masahiro、Wakimoto Takahiro、Kumagai Shohei、Nosaka Hideyuki、Aratake Atsushi、Okamoto Toshihiro、Watanabe Shun、Takeya Jun、Komatsu Takeshi
    • 雑誌名

      IEEE International Solid-State Circuits Conference (ISSCC),

      巻: 1 ページ: 320-323

    • DOI

      10.1109/isscc49657.2024.10454497

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Doping of molecular semiconductors through proton-coupled electron transfer2023

    • 著者名/発表者名
      Masaki Ishii, Yu Yamashita*, Shun Watanabe, Katsuhiko Ariga & Jun Takeya
    • 雑誌名

      Nature

      巻: 622 号: 7982 ページ: 285-291

    • DOI

      10.1038/s41586-023-06504-8

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Employment of Alkoxy Sidechains in Semicrystalline Semiconducting Polymers for Ambient-Stable p-Doped Conjugated Polymers2023

    • 著者名/発表者名
      Tadanori Kurosawa, Yu Yamashita, Yuki Kobayashi, Craig P. Yu, Shohei Kumagai, Tsubasa Mikie, Itaru Osaka, Shun Watanabe, Jun Takeya, and Toshihiro Okamoto*
    • 雑誌名

      Macromolecules

      巻: 57 号: 1 ページ: 328-338

    • DOI

      10.1021/acs.macromol.3c00211

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Individual and synergetic charge transport properties at the solid and electrolyte interfaces of a single ultrathin single crystal of organic semiconductors2023

    • 著者名/発表者名
      Taehyun Won , Shohei Kumagai* , Naotaka Kasuya* , Yu Yamashita , Shun Watanabe , Toshihiro Okamoto and Jun Takeya*
    • 雑誌名

      Phys. Chem. Chem. Phys.

      巻: 25 号: 20 ページ: 14496-14501

    • DOI

      10.1039/d3cp00782k

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] High-speed hybrid complementary ring oscillators based on solution-processed organic and amorphous metal oxide semiconductors2023

    • 著者名/発表者名
      X. Wei, S. Kumagai, T. Makita, K. Tsuzuku, A. Yamamura, M. Sasaki, S. Watanabe, and J. Takeya
    • 雑誌名

      Commun Mater

      巻: 4, 4 号: 1 ページ: 1-9

    • DOI

      10.1038/s43246-023-00331-0

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Electrostatically-sprayed carbon electrodes for high performance organic complementary circuits2022

    • 著者名/発表者名
      K. Watanabe, N. Miura, H. Taguchi, T. Komatsu, H. Nosaka, T. Okamoto, S. Watanabe, and J. Takeya
    • 雑誌名

      Sci Rep

      巻: 12, 16009 号: 1 ページ: 1-8

    • DOI

      10.1038/s41598-022-19387-y

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Improvement of contact resistance at carbon electrode/organic semiconductor interfaces through chemical doping2022

    • 著者名/発表者名
      K. Watanabe, N. Miura, H. Taguchi, T. Komatsu, H. Nosaka, T. Okamoto, Y. Yamashita, S. Watanabe, and J. Takeya
    • 雑誌名

      Appl. Phys. Express

      巻: 15 101005 号: 10 ページ: 1-5

    • DOI

      10.35848/1882-0786/ac92c0

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Scattering mechanism of hole carriers in organic molecular semiconductors deduced from analyses of terahertz absorption spectra using Drude-Anderson model2022

    • 著者名/発表者名
      Y. Han, T. Miyamoto, T. Otaki, N. Takamura, N. Kida, N. Osakabe, J. Tsurumi, S. Watanabe, T. Okamoto, J. Takeya and H. Okamoto
    • 雑誌名

      Applied Physics Letters

      巻: 120 号: 5 ページ: 053302-053302

    • DOI

      10.1063/5.0073133

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Doped semiconducting polymer nanoantennas for tunable organic plasmonics2022

    • 著者名/発表者名
      A. Karki, Y. Yamashita, SZ. Chen, T. Kurosawa, J. Takeya, V. Stanishev, V. Darakchieva, S. Watanabe, and MP. Jonsson
    • 雑誌名

      Communications Materials

      巻: 3,48 号: 1 ページ: 1-8

    • DOI

      10.1038/s43246-022-00268-w

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Phonon dispersion of the organic semiconductor rubrene2022

    • 著者名/発表者名
      K. Takada, K. Yoshimi, S. Tsutsui, K. Kimura, K. Hayashi, I. Hamada, S. Yanagisawa, N. Kasuya, S. Watanabe, J. Takeya, and Y. Wakabayashi
    • 雑誌名

      Phys. Rev. B

      巻: 105, 205205 号: 20 ページ: 1-8

    • DOI

      10.1103/physrevb.105.205205

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] “Nitrogen-Containing Perylene Diimides: Molecular Design, Robust Aggregated Structures, and Advances in n-Type Organic Semiconductors”2022

    • 著者名/発表者名
      Shohei Kumagai, Hiroyuki Ishii, Go Watanabe, Craig P. Yu, Shun Watanabe, Jun Takeya, and Toshihiro Okamoto
    • 雑誌名

      Acc. Chem. Res.

      巻: 55 号: 5 ページ: 660-672

    • DOI

      10.1021/acs.accounts.1c00548

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] ”Scalable printing of two-dimensional single crystals of organic emiconductors towards high-end device applications”2022

    • 著者名/発表者名
      S. Kumagai, T. Makita, S. Watanabe, and J. Takeya
    • 雑誌名

      Appl. Phys. Express

      巻: 15 号: 3 ページ: 030101-030101

    • DOI

      10.35848/1882-0786/ac435a

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Band mobility exceeding 10cm2V-1s-1 assessed by field-effect and chemical double doping in semicrystalline polymeric semiconductors2021

    • 著者名/発表者名
      Ito Masato、Yamashita Yu、Mori Taizo、Ariga Katsuhiko、Takeya Jun、Watanabe Shun
    • 雑誌名

      Applied Physics Letters

      巻: 119 号: 1 ページ: 013302-013302

    • DOI

      10.1063/5.0052279

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Highly air-stable, n-doped conjugated polymers achieved by dimeric organometallic dopants2021

    • 著者名/発表者名
      Yamashita Yu、Jhulki Samik、Bhardwaj Dinesh、Longhi Elena、Kumagai Shohei、Watanabe Shun、Barlow Stephen、Marder Seth R.、Takeya Jun
    • 雑誌名

      Journal of Materials Chemistry C

      巻: 9 号: 12 ページ: 4105-4111

    • DOI

      10.1039/d0tc05931e

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Hyper 100 °C Langmuir-Blodgett (Langmuir-Schaefer) Technique for Organized Ultrathin Film of Polymeric Semiconductors2021

    • 著者名/発表者名
      Ito Masato、Yamashita Yu、Mori Taizo、Chiba Masaaki、Futae Takayuki、Takeya Jun、Watanabe Shun、Ariga Katsuhiko
    • 雑誌名

      Langmuir

      巻: 38 号: 17 ページ: 5237-5247

    • DOI

      10.1021/acs.langmuir.1c02596

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] ”Two-dimensional hole gas in organic semiconductors”2021

    • 著者名/発表者名
      N. Kasuya, J. Tsurumi, T. Okamoto, S. Watanabe, and J. Takeya
    • 雑誌名

      Nat. Mater.

      巻: 20 号: 10 ページ: 1401-1406

    • DOI

      10.1038/s41563-021-01074-4

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] ”Stabilizing solution-processed metal oxide thin-film transistors via trilayer organic-inorganic hybrid passivation”2021

    • 著者名/発表者名
      X. Wei, S. Kumagai, M. Sasaki, S. Watanabe, J. Takeya
    • 雑誌名

      AIP Advances

      巻: 11 号: 3 ページ: 035027-035027

    • DOI

      10.1063/5.0038128

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Supramolecular cocrystals built through redox-triggered ion intercalation in π-conjugated polymers2021

    • 著者名/発表者名
      Yamashita Yu、Tsurumi Junto、Kurosawa Tadanori、Ueji Kan、Tsuneda Yukina、Kohno Shinya、Kempe Hideto、Kumagai Shohei、Okamoto Toshihiro、Takeya Jun、Watanabe Shun
    • 雑誌名

      Communications Materials

      巻: 2 号: 1 ページ: 45-45

    • DOI

      10.1038/s43246-021-00148-9

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Nano‐Ground Glass as a Superhydrophilic Template for Printing High‐Performance Organic Single‐Crystal Thin Films2021

    • 著者名/発表者名
      Makita Tatsuyuki、Ninomiya Yoma、Kumagai Shohei、Okamoto Toshihiro、Sasaki Mari、Watanabe Shun、Takeya Jun
    • 雑誌名

      Advanced Materials Interfaces

      巻: in press 号: 10 ページ: 2100033-2100033

    • DOI

      10.1002/admi.202100033

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Thermally-activated Delayed Fluorescence for Light-emitting Devices2021

    • 著者名/発表者名
      Nakanotani Hajime、Tsuchiya Youichi、Adachi Chihaya
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 50 号: 5 ページ: 938-948

    • DOI

      10.1246/cl.200915

    • NAID

      130008040396

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Surface Doping of Organic Single‐Crystal Semiconductors to Produce Strain‐Sensitive Conductive Nanosheets2020

    • 著者名/発表者名
      Watanabe Shun、Hakamatani Ryohei、Yaegashi Keita、Yamashita Yu、Nozawa Han、Sasaki Mari、Kumagai Shohei、Okamoto Toshihiro、Tang Cindy G.、Chua Lay‐Lay、Ho Peter K. H.、Takeya Jun
    • 雑誌名

      Advanced Science

      巻: 8 号: 3 ページ: 2002065-2002065

    • DOI

      10.1002/advs.202002065

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Cooperative Aggregations of Nitrogen-Containing Perylene Diimides Driven by Rigid and Flexible Functional Groups2020

    • 著者名/発表者名
      S. Kumagai, H. Ishii, G. Watanabe, T. Annaka, E. Fukuzaki, Y. Tani, H. Sugiura, T. Watanabe, T. Kurosawa, J. Takeya, and T. Okamoto
    • 雑誌名

      Chem. Mater.

      巻: 32 号: 21 ページ: 9115-9125

    • DOI

      10.1021/acs.chemmater.0c01888

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Band-like transporting and thermally durable V-shaped organic semiconductors with a phenyl key block2020

    • 著者名/発表者名
      C. Sawabe, S. Kumagai, M. Mitani, H. Ishii, M. Yamagishi, H. Sagayama, R. Kumai, H. Sato, J. Takeya and T. Okamoto
    • 雑誌名

      J. Mater. Chem. C,

      巻: 8 号: 40 ページ: 14172-14179

    • DOI

      10.1039/d0tc03318a

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Correlation between the static and dynamic responses of organic single-crystal field-effect transistors2020

    • 著者名/発表者名
      Sawada Taiki、Yamamura Akifumi、Sasaki Mari、Takahira Kayo、Okamoto Toshihiro、Watanabe Shun、Takeya Jun
    • 雑誌名

      Nature Communications

      巻: 11 号: 1 ページ: 1-7

    • DOI

      10.1038/s41467-020-18616-0

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Alkyl-Substituted Selenium-Bridged V-Shaped Organic Semiconductors Exhibiting High Hole Mobility and Unusual Aggregation Behavior2020

    • 著者名/発表者名
      Okamoto Toshihiro、Mitani Masato、Yu Craig P.、Mitsui Chikahiko、Yamagishi Masakazu、Ishii Hiroyuki、Watanabe Go、Kumagai Shohei、Hashizume Daisuke、Tanaka Shota、Yano Masafumi、Kushida Tomokatsu、Sato Hiroyasu、Sugimoto Kunihisa、Kato Takashi、Takeya Jun
    • 雑誌名

      Journal of the American Chemical Society

      巻: 142 号: 35 ページ: 14974-14984

    • DOI

      10.1021/jacs.0c05522

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Electroless‐Plated Gold Contacts for High‐Performance, Low Contact Resistance Organic Thin Film Transistors2020

    • 著者名/発表者名
      Makita Tatsuyuki、Nakamura Ryohei、Sasaki Mari、Kumagai Shohei、Okamoto Toshihiro、Watanabe Shun、Takeya Jun
    • 雑誌名

      Advanced Functional Materials

      巻: 30 号: 39 ページ: 2003977-2003977

    • DOI

      10.1002/adfm.202003977

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Effect of Electronically Distinct Aromatic Substituents on the Molecular Assembly and Hole Transport of V-Shaped Organic Semiconductors2020

    • 著者名/発表者名
      Yu Craig P.、Mitani Masato、Ishii Hiroyuki、Yamagishi Masakazu、Kitamura Hiroki、Yano Masafumi、Takeya Jun、Okamoto Toshihiro
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 124 号: 32 ページ: 17503-17511

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.0c04088

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Robust, high-performance n-type organic semiconductors2020

    • 著者名/発表者名
      T. Okamoto, S. Kumagai, E Fukuzaki, H. Ishii, G. Watanabe, N. Niitsu, T. Annaka, M. Yamagishi, Y. Tani, H. Sugiura, T. Watanabe, S. Watanabe, and J. Takeya
    • 雑誌名

      Sci. Adv.

      巻: 6 号: 18

    • DOI

      10.1126/sciadv.aaz0632

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] Metallic polymers mediated by molecules, ions, and their interstices2023

    • 著者名/発表者名
      Shun Watanabe
    • 学会等名
      The 13th SPSJ International Polymer Conference
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公開日: 2020-04-28   更新日: 2024-12-25  

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