カルコゲナイド原子層薄膜のトポタクティック合成と新奇物性開拓

• 研究課題/領域番号: 20H01847
• 研究種目: 基盤研究(B)
• 配分区分: 補助金
• 応募区分: 一般
• 審査区分: 小区分13030:磁性、超伝導および強相関系関連
• 研究機関: 東北大学
• 研究代表者: 中山 耕輔 東北大学, 理学研究科, 助教 (40583547)
• 研究期間 (年度): 2020-04-01 – 2023-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2022年度)
• 配分額: 17,290千円 (直接経費: 13,300千円、間接経費: 3,990千円); 2022年度: 2,080千円 (直接経費: 1,600千円、間接経費: 480千円); 2021年度: 3,900千円 (直接経費: 3,000千円、間接経費: 900千円); 2020年度: 11,310千円 (直接経費: 8,700千円、間接経費: 2,610千円)
• キーワード: カルコゲナイド / 原子層薄膜 / トポタクティック反応 / 角度分解光電子分光 / 電子状態 / トポタクティック / 超伝導 / 薄膜 / 光電子分光

研究開始時の研究の概要

カルコゲナイド原子層薄膜において新奇量子現象が次々と発見されて注目を集めている。本研究では、トポタクティック反応を利用した元素置換技術と、高品質薄膜の作製技術を融合することにより、硫化物をはじめとする機能性薄膜の作製を実現する。これにより、エキゾチック超伝導や新奇スピン偏極二次元電子系などの開拓を目指す。また、高分解能ARPESを用いて、電子構造の観点から物性発現機構を解明する。

研究成果の概要

カルコゲナイド原子層薄膜における新規物性の探索と発現機構解明を目指して、分子線エピタキシー(MBE)法とトポタクティック法を融合した独自の薄膜作製手法を確立した。これにより、鉄系高温超伝導体やトポロジカル絶縁体、遷移金属ダイカルコゲナイドなどの硫化物を含む薄膜合成に成功した。また、高分解能ARPESによる電子状態評価に基づいて、超伝導や電荷密度波などの物性やその発現機構について新たな知見を得た。特に鉄系超伝導体における構造相転移を伴わない純粋なネマティック秩序や遷移金属カルコゲナイドにおける高次フェルミネスティングに由来するCDWなどエキゾチックな量子状態を示唆する結果を得た。

研究成果の学術的意義や社会的意義

本研究では、MBE法とトポタクティック反応法を組み合わせた新しい手法を開発し、これまでMBE法単独では困難とされていた硫化物薄膜の作製に成功した。カルコゲナイドは変化に富んだ膨大な数が存在し、基礎から応用まで広範な分野で先端材料として盛んに利用されている。本研究において鉄系高温超伝導体やトポロジカル絶縁体、遷移金属ダイカルコゲナイドなどで有用性を実証したように、トポタクティック法を用いた新手法は様々なカルコゲナイドに広く適用できることから、カルコゲナイド薄膜の作製や物性研究の新基軸になると期待される。

研究成果

• [雑誌論文] Direct Imaging of Band Structure for Powdered Rhombohedral Boron Monosulfide by Microfocused ARPES (2023)
  • 著者名/発表者名: Katsuaki Sugawara, Haruki Kusaka, Tappei Kawakami, Koki Yanagizawa, Asuka Honma, Seigo Souma, Kosuke Nakayama, Masashi Miyakawa, Takashi Taniguchi, Miho Kitamura, Koji Horiba, Hiroshi Kumigashira, Takashi Takahashi, Shin-ichi Orimo, Masayuki Toyoda, Susumu Saito, Takahiro Kondo, and Takafumi Sato
  • 雑誌名: Nano Letters 巻: 23 号: 5 ページ: 1673-1679
  • DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c04048
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Charge order with unusual star-of-David lattice in monolayer NbTe2 (2023)
  • 著者名/発表者名: Taguchi Taiki、Sugawara Katsuaki、Oka Hirofumi、Kawakami Tappei、Saruta Yasuaki、Kato Takemi、Nakayama Kosuke、Souma Seigo、Takahashi Takashi、Fukumura Tomoteru、Sato Takafumi
  • 雑誌名: Physical Review B 巻: 107 号: 4 ページ: 1-6
  • DOI: 10.1103/physrevb.107.l041105
  • 査読あり
• [雑誌論文] Charge-density wave associated with higher-order Fermi-surface nesting in monolayer VS2 (2023)
  • 著者名/発表者名: Kawakami Tappei、Sugawara Katsuaki、Oka Hirofumi、Nakayama Kosuke、Yaegashi Ken、Souma Seigo、Takahashi Takashi、Fukumura Tomoteru、Sato Takafumi
  • 雑誌名: npj 2D Materials and Applications 巻: 7 号: 1 ページ: 35-35
  • DOI: 10.1038/s41699-023-00395-z
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Visualizing crystal twin boundaries of bismuth by high-spatial-resolution ARPES (2023)
  • 著者名/発表者名: A. Moriya, K. Nakayama, T. Kawakami, K. Maeda, A. Tokuyama, S. Souma, C. Chen, J. Avila, M. Ca. Asensio, M. Kitamura, K. Horiba, H. Kumigashira, T. Takahashi, K. Fujiwara, K. Segawa, and T. Sato
  • 雑誌名: Physical Review Materials 巻: -
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Fermiology of a topological line-nodal compound CaSb2 and its implication to superconductivity: Angle-resolved photoemission study (2022)
  • 著者名/発表者名: Chuang Chien-Wen、Souma Seigo、Moriya Ayumi、（省略）、Kumigashira Hiroshi、Takahashi Takashi、Yonezawa Shingo、Paglione Johnpierre、Maeno Yoshiteru、Sato Takafumi
  • 雑誌名: Physical Review Materials 巻: 6 号: 10 ページ: 104203-1
  • DOI: 10.1103/physrevmaterials.6.104203
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Fermiology and Origin of Tc Enhancement in a Kagome Superconductor Cs(V1－xNbx)3Sb5 (2022)
  • 著者名/発表者名: Kato Takemi、Li Yongkai、Nakayama Kosuke、Wang Zhiwei、Souma Seigo、Matsui Fumihiko、Kitamura Miho、Horiba Koji、Kumigashira Hiroshi、Takahashi Takashi、Yao Yugui、Sato Takafumi
  • 雑誌名: Physical Review Letters 巻: 129 号: 20 ページ: 206402-206402
  • DOI: 10.1103/physrevlett.129.206402
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Three-dimensional energy gap and origin of charge-density wave in kagome superconductor KV3Sb5 (2022)
  • 著者名/発表者名: Kato Takemi、Li Yongkai、Kawakami Tappei、Liu Min、Nakayama Kosuke、Wang Zhiwei、Moriya Ayumi、Tanaka Kiyohisa、Takahashi Takashi、Yao Yugui、Sato Takafumi
  • 雑誌名: Communications Materials 巻: 3 号: 1 ページ: 30-30
  • DOI: 10.1038/s43246-022-00255-1
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Polarity-dependent charge density wave in the kagome superconductor CsV3Sb5 (2022)
  • 著者名/発表者名: Kato Takemi、Li Yongkai、Nakayama Kosuke、Wang Zhiwei、Souma Seigo、Kitamura Miho、Horiba Koji、Kumigashira Hiroshi、Takahashi Takashi、Sato Takafumi
  • 雑誌名: Physical Review B 巻: 106 号: 12
  • DOI: 10.1103/physrevb.106.l121112
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Unusual Temperature Evolution of Quasiparticle Band Dispersion in Electron-Doped FeSe Films (2021)
  • 著者名/発表者名: Nakayama Kosuke、Shigekawa Koshin、Sugawara Katsuaki、Takahashi Takashi、Sato Takafumi
  • 雑誌名: Symmetry 巻: 13 号: 2 ページ: 155-155
  • DOI: 10.3390/sym13020155
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Orbital mixing at the onset of high-temperature superconductivity in FeSe1?xTex/CaF2 (2021)
  • 著者名/発表者名: Nakayama K.、Tsubono R.、Phan G. N.、Nabeshima F.、Shikama N.、Ishikawa T.、Sakishita Y.、Ideta S.、Tanaka K.、Maeda A.、Takahashi T.、Sato T.
  • 雑誌名: Physical Review Research 巻: 3 号: 1
  • DOI: 10.1103/physrevresearch.3.l012007
  • 査読あり / オープンアクセス
• [学会発表] カルコパイライト構造物質CdGeAs_2のバルク・表面状態：高分解能ARPES (2023)
  • 著者名/発表者名: 岩谷拓実、守谷歩美、中山耕輔、本間飛鳥、加藤剛臣、川上竜平、菅原克明、相馬清吾、田中清尚、北村未歩、堀場弘司、組頭広志、高橋隆、瀬川耕司、佐藤宇史
  • 学会等名: 第36回 日本放射光学会年会・放射光科学 合同シンポジウム
• [学会発表] Micro-ARPES study of the kagome superconductor CsV3Sb5 (2023)
  • 著者名/発表者名: "Takemi Kato, Yongkai Li, Kosuke Nakayama, Zhiwei Wang, Seigo Souma, Miho Kitamura, Koji Horiba, Hiroshi Kumigashira, Takashi Takahashi, Yugui Yao, Takafumi Sato"
  • 学会等名: APS March Meeting 2023
  • 国際学会
• [学会発表] マイクロARPESによるカゴメ超伝導体AV3Sb5 (A = K, Rb, Cs)の電子状態 (2023)
  • 著者名/発表者名: 加藤剛臣, 中山耕輔, Yongkai Li, Min Liu, Zhiwei Wang, 相馬清吾, 北村未歩, 堀場弘司, 組頭広志, 高橋 隆, Yugui Yao, 佐藤宇史
  • 学会等名: 日本物理学会2023年春季大会
• [学会発表] 新規トポロジカル絶縁体候補物質CdGeAs_2のARPES (2023)
  • 著者名/発表者名: 岩谷拓実、守谷歩美、中山耕輔、本間飛鳥、加藤剛臣、川上竜平、菅原克明、相馬清吾、田中清尚、北村未歩、堀場弘司、組頭広志、高橋隆、瀬川耕司、佐藤宇史
  • 学会等名: 日本物理学会 2023年春季大会
• [学会発表] マイクロARPESによるFeSe薄膜の純粋ネマティック相の電子状態 (2023)
  • 著者名/発表者名: 中山耕輔，鍋島冬樹，久保田雄也，相馬清吾，田中清尚，北村未歩，堀場弘司，組頭広志，高橋 隆，矢橋牧名，前田京剛，佐藤宇史
  • 学会等名: 日本物理学会 2023年春季大会
• [学会発表] 原子層VSxTe2-x薄膜の電子構造 : 高分解能ARPES (2023)
  • 著者名/発表者名: 川上竜平, 八重樫健, 栁沢幸紀, 安藤龍一, 中山耕輔, 菅原克明, 相馬清吾, 高橋隆, 佐藤宇史"
  • 学会等名: 日本物理学会2023年春季大会
• [学会発表] High-resolution micro-ARPES studies of monolayer VS2 grown on bilayer graphene (2022)
  • 著者名/発表者名: T. Kawakami, K. Sugawara. Oka, K. Nakayama, K. Yaegashi, S. Souma, T. Takahashi T. Fukumura and Takafumi Sato
  • 学会等名: The 10th International Workshop on 2D Materials
  • 国際学会
• [学会発表] High-resolution ARPES study of a kagome superconductor Cs(V1-xNbx)3Sb5 (2022)
  • 著者名/発表者名: "Takemi Kato, Yongkai Li, Kosuke Nakayama, Zhiwei Wang, Seigo Souma, Fumihiko Matsui, Miho Kitamura, Koji Horiba, Hiroshi Kumigashira, Takashi Takahashi, Yugui Yao, and Takafumi Sato"
  • 学会等名: International Workshop on Correlations and Angle-Resolved Photoemission Spectroscopy (CORPES22)
  • 国際学会
• [学会発表] ARPES observation of charge-density wave gaps and their evolution by carrier injection in a kagome superconductor CsV3Sb5 (2022)
  • 著者名/発表者名: K. Nakayama, Y. Li, T. Kato, M. Liu, Z. Wang, T. Takahashi, Y. Yao, and T. Sato
  • 学会等名: Materials and mechanisms of superconductivity 2022
  • 国際学会
• [学会発表] Three-Dimensional Nature of Charge-Density Wave in Kagome Superconductor KV3Sb5 Studied by ARPES (2022)
  • 著者名/発表者名: T. Kato, Y. Li, T. Kawakami, M. Liu, K. Nakayama, Z. Wang, A.Moriya, K. Tanaka, T. Takahashi, Y. Yao, and T. Sato
  • 学会等名: 13th International Conference on Materials and mechanisms of Superconductivity & High Temperature Superconductors（M2S)
  • 国際学会
• [学会発表] Electronic structure of monolayer VS2 thin film studied by ARPES (2022)
  • 著者名/発表者名: T. Kawakami, H. Oka, K. Yaegashi, K. Nakayama, K. Sugawara, T. Kato, Y. Saruta, S. Souma, M. Kitamura, K. Horiba, H. Kumigashira, T. Takahashi, T. Fukumura, T. Sato
  • 学会等名: 29th International Conference on Low Temperature Physics
  • 国際学会
• [学会発表] Micro-ARPES study of Bismuth (2022)
  • 著者名/発表者名: 守谷歩美, 中山耕輔, 徳山敦也, 前田健作, 川上竜平, 相馬清吾, Chaoyu Chen, Jose Avila, 北村未歩, 堀場弘司, 組頭広志, 高橋 隆, 藤原航三, 瀬川耕司, 佐藤宇史
  • 学会等名: 29th International Conference on Low Temperature Physics
  • 国際学会
• [学会発表] CDW-induced anisotropic energy gap and its evolution by carrier doping in a kagome superconductor CsV3Sb5 (2022)
  • 著者名/発表者名: K. Nakayama, Y. Li, T. Kato, M. Liu, Z. Wang, T. Takahashi, Y. Yao, and T. Sato
  • 学会等名: 29th International Conference on Low Temperature Physics
  • 国際学会
• [学会発表] Fermiology of Kagome Superconductors AV3Sb5 Studied by ARPES (2022)
  • 著者名/発表者名: Takemi Kato, Yongkai Li, Kosuke Nakayama, Zhiwei Wang, Seigo Souma, Takashi Takahashi, YuguiYao, and Takafumi Sato
  • 学会等名: 29th International Conference on Low Temperature Physics
  • 国際学会
• [学会発表] 原子層 VS2 の電子状態 : μ-ARPES (2022)
  • 著者名/発表者名: 川上竜平，菅原克明，岡 博文，中山耕輔，八重樫 健，相馬清吾，北村未歩，堀場弘司，組頭広志，高橋 隆，福村知昭，佐藤宇史
  • 学会等名: 日本放射光学会 第14回若手研究会 次世代放射光で切り拓く軟X線科学
• [学会発表] 新型トポロジカル物質候補CdGeAs2のARPES (2022)
  • 著者名/発表者名: 岩谷 拓実, 守谷 歩美, 中山 耕輔, 本間飛鳥, 加藤 剛臣, 川上 竜平, 菅原克明, 相馬 清吾, 田中 清尚, 北村 未歩, 堀場 弘司, 組頭 広志, 高橋 隆, 瀬川 耕司, 佐藤 宇史
  • 学会等名: 日本放射光学会 第14回若手研究会 次世代放射光で切り拓く軟X線科学
• [学会発表] カゴメ超伝導体のマイクロARPES (2022)
  • 著者名/発表者名: 中山耕輔
  • 学会等名: 日本放射光学会 第14回若手研究会 次世代放射光で切り拓く軟X線科学
  • 招待講演
• [学会発表] 角度分解光電子分光によるカゴメ超伝導体KV3Sb5の異方的CDWギャップの観測 (2022)
  • 著者名/発表者名: 加藤剛臣, 川上竜平, 守谷歩美, 中山耕輔, Yongkai Li, Min Liu, Zhiwei Wang, 田中清尚, 高橋 隆, Yugui Yao, 佐藤宇史
  • 学会等名: 日本物理学会 2022年秋季大会
• [学会発表] カゴメ超伝導体CsV3Sb5におけるNb置換効果：高分解能ARPES (2022)
  • 著者名/発表者名: 加藤剛臣, 中山耕輔, Yongkai Li, Zhiwei Wang, 相馬清吾,松井文彦, 北村未歩, 堀場弘司, 組頭広志, 高橋 隆, Yugui Yao, 佐藤宇史
  • 学会等名: 日本物理学会 2022年秋季大会
• [学会発表] 原子層 NbS2 薄膜の電子状態:マイクロ ARPES (2022)
  • 著者名/発表者名: 川上竜平, 八重樫 健, 栁沢幸紀, 中山耕輔 ,菅原克明, 相馬清吾, 北村未歩,堀場弘司, 組頭広志, 高橋 隆, 佐藤宇史
  • 学会等名: 日本物理学会2022年秋季大会
• [学会発表] S照射したトポロジカル絶縁体Bi2Te3のARPES (2022)
  • 著者名/発表者名: 中山耕輔, 小林広樹, 川上竜平, 菅原克明, 高橋隆, 佐藤宇史
  • 学会等名: 日本物理学会 2022年秋季大会
• [学会発表] カゴメ超伝導体CsV3Sb5のドメイン分割マイクロARPES (2022)
  • 著者名/発表者名: 加藤剛臣, 中山耕輔, Yongkai Li, Zhiwei Wang, 相馬清吾,北村未歩, 堀場弘司, 組頭広志, 高橋 隆, 佐藤宇史
  • 学会等名: 日本物理学会 2022年秋季大会
• [学会発表] トポロジカル絶縁体候補カルコパイライト構造物質のARPES (2022)
  • 著者名/発表者名: 岩谷 拓実, 守谷 歩美, 中山 耕輔, 本間飛鳥, 加藤 剛臣, 川上 竜平, 菅原克明, 相馬 清吾,田中 清尚, 北村 未歩, 堀場 弘司, 組頭 広志, 高橋 隆, 瀬川 耕司, 佐藤 宇史"
  • 学会等名: 日本物理学会 2022年 秋季大会
• [学会発表] 原子層MoTe2の電子状態:マイクロARPES (2022)
  • 著者名/発表者名: 菅原克明, 猿田康朗，岡博文，川上竜平, 加藤剛臣, 中山耕輔, 相馬清吾, 北村未歩, 堀場弘司, 組頭広志, 高橋隆, 福村知昭, 佐藤宇史,
  • 学会等名: 2022年第83回応用物理学会秋季学術講演会
• [学会発表] Surface-termination-dependent electronic states in a kagome superconductor CsV3Sb5 studied by micro-ARPES (2022)
  • 著者名/発表者名: Takemi Kato, Kosuke Nakayama, Yongkai Li, Zhiwei Wang, Seigo Souma, Miho Kitamura, Koji Horiba, Hiroshi Kumigashira, Takashi Takahashi, and Takafumi Sato
  • 学会等名: The 6th Symposium for the Core Research Clusters for Materials Science and Spintronics, and the 5th Symposium on International Joint Graduate Program in Materials Science
  • 国際学会
• [学会発表] 角度分解光電子分光によるカゴメ超伝導体AV3Sb5のCDW状態 (2022)
  • 著者名/発表者名: 加藤剛臣、川上竜平、中山耕輔、Yongkai Li、Min Liu、Zhiwei Wang、守谷歩美、相馬清吾、松井文彦、田中清尚、北村未歩、堀場弘司、組頭広志、高橋 隆、Yugui Yao、佐藤宇史
  • 学会等名: UVSORシンポジウム2022
• [学会発表] マイクロARPESによるトポロジカル物質の局所電子状態 (2021)
  • 著者名/発表者名: 相馬清吾, 本間飛鳥, 北村未歩, 堀場弘司, 川上竜平, 渡辺夏芽, 中山耕輔, 菅原克明, 高橋 隆, 組頭広志, 佐藤宇史
  • 学会等名: 日本物理学会 第76回年次大会
• [学会発表] マイクロARPESによる遷移金属ダイカルコゲナイド薄膜の電子状態 (2021)
  • 著者名/発表者名: 菅原克明, 川上竜平, 加藤剛臣, 田口大樹, 猿田康朗, 久保田雄也, 坪野竜治, 中山耕輔, 相馬清吾, 上野啓司, 北村未歩, 堀場弘司, 組頭広志, 高橋隆, 佐藤宇史
  • 学会等名: 日本物理学会 第76回年次大会
• [学会発表] マイクロARPESによる新奇ディラック半金属の電子状態 (2021)
  • 著者名/発表者名: 中山耕輔, 久保田雄也, 高根大地, 相馬清吾, 本間飛鳥, 川上竜平, 加藤剛臣, 菅原克明, 高橋隆, 瀬川耕司, 出田真一郎, 田中清尚, 北村未歩, 堀場弘司, 組頭広志, 佐藤宇史
  • 学会等名: 日本物理学会 第76回年次大会
• [学会発表] High-Resolution ARPES Study on the Origin of High-Temperature Superconductivity in FeSe1-xTex/CaF2 (2020)
  • 著者名/発表者名: Kosuke Nakayama
  • 学会等名: The 4th Symposium for The Core Research Cluster for Materials Science
  • 国際学会
• [学会発表] FeSe/Bi2Se3ヘテロ構造の高分解能ARPES (2020)
  • 著者名/発表者名: 坪野竜治, 中山耕輔, 大和田健太, 菅原克明, 高橋隆, 佐藤宇史
  • 学会等名: 日本物理学会2020年秋季大会