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銅ー硫黄四面体ネットワークの局所構造制御による高性能熱電物質の開発

研究課題

研究課題/領域番号 20H02440
研究種目

基盤研究(B)

配分区分補助金
応募区分一般
審査区分 小区分26020:無機材料および物性関連
研究機関九州大学

研究代表者

末國 晃一郎  九州大学, 総合理工学研究院, 准教授 (10582926)

研究期間 (年度) 2020-04-01 – 2023-03-31
研究課題ステータス 完了 (2022年度)
配分額 *注記
18,200千円 (直接経費: 14,000千円、間接経費: 4,200千円)
2022年度: 1,950千円 (直接経費: 1,500千円、間接経費: 450千円)
2021年度: 5,070千円 (直接経費: 3,900千円、間接経費: 1,170千円)
2020年度: 11,180千円 (直接経費: 8,600千円、間接経費: 2,580千円)
キーワード熱電材料 / 熱電物性 / 硫化物 / 銅ー硫黄系化合物 / 格子間原子 / 熱伝導率 / 銅硫化物 / 出力因子 / 熱電変換
研究開始時の研究の概要

熱エネルギーを電気エネルギーに直接変換できる熱電物質は、未利用熱を電力として回収する熱電発電への応用が期待されている。本研究では、熱電物質として有望な人工銅硫化物を対象として、結晶構造の局所的特徴が熱電物性に与える影響を系統的に調べ、得られた知見を基にして熱電性能を高める。具体的には、出力因子の向上と格子熱伝導率の低減をもたらす局所構造を同定し、それらを併せ持つ高性能な材料を創製する。

研究成果の概要

本研究では、銅と硫黄を主成分とする化合物において、四面体ネットワーク構造の局所的特徴が熱電物性に与える影響を明らかにするとともに、局所構造を制御することで熱電変換性能を高めた。具体的には、コルーサイトという化合物に対して、格子間原子や原子空孔の導入、さらには元素置換により、熱伝導率を低下させると共に出力因子を高めた結果、673 Kでの無次元性能指数ZTは最大で0.8-0.9に達した。その他の化合物に対しても局所構造が電気伝導と熱伝導に与える影響を系統的に調べた。

研究成果の学術的意義や社会的意義

固体のゼーベック効果を利用する熱電発電は、未利用熱から電力を回収する手段として注目されている技術である。その固体、つまり熱電変換材料の性能向上に向けた取り組みが、現在、世界的に進められている。本研究では、資源豊富で安価、かつ低毒性な元素である銅と硫黄を主成分とする化合物について、結晶構造の局所的特徴が熱電物性(電気的、熱的特性)に与える影響を解明すると共に高性能化を達成した。得られた知見は、高性能な熱電変換材料の開発に貢献するものであり、高効率な熱電発電の実現に結び付くものと期待される。

報告書

(4件)
  • 2022 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2021 実績報告書
  • 2020 実績報告書
  • 研究成果

    (22件)

すべて 2022 2021 2020 その他

すべて 国際共同研究 (6件) 雑誌論文 (3件) (うち国際共著 2件、 査読あり 3件) 学会発表 (13件) (うち国際学会 3件、 招待講演 4件)

  • [国際共同研究] CRISMAT/Universite de Rennes 1/University of Lorraine(フランス)

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [国際共同研究] Central Michigan University(米国)

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [国際共同研究] CRISMAT/Universite de Rennes 1(フランス)

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [国際共同研究] Central Michigan University(米国)

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [国際共同研究] CRISMAT/Universite de Rennes 1(フランス)

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [国際共同研究] Central Michigan University(米国)

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [雑誌論文] Cu-S-based thermoelectric compounds with a sphalerite-derived disordered crystal structure2022

    • 著者名/発表者名
      Shota Hirayama, Koichiro Suekuni, Philipp Sauerschnig, Michihiro Ohta, Michitaka Ohtaki
    • 雑誌名

      Journal of Solid State Chemistry

      巻: 309 ページ: 122960-122960

    • DOI

      10.1016/j.jssc.2022.122960

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Key Role of d0 and d10 Cations for the Design of Semiconducting Colusites: Large Thermoelectric ZT in Cu26Ti2Sb6S32 Compounds2021

    • 著者名/発表者名
      Takashi Hagiwara, Koichiro Suekuni, Pierric Lemoine, Andrew R. Supka, Raju Chetty, Emmanuel Guilmeau, Bernard Raveau, Marco Fornari, Michihiro Ohta, Rabih Al Rahal Al Orabi, Hikaru Saito, Katsuaki Hashikuni, Michitaka Ohtaki
    • 雑誌名

      Chemistry of Materials

      巻: 33 号: 9 ページ: 3449-3456

    • DOI

      10.1021/acs.chemmater.1c00872

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Synergistic Effect of Chemical Substitution and Insertion on the Thermoelectric Performance of Cu26V2Ge6S32 Colusite2021

    • 著者名/発表者名
      Yuta Shimizu, Koichiro Suekuni, Hikaru Saito, Pierric Lemoine, Emmanuel Guilmeau, Bernard Raveau, Raju Chetty, Michihiro Ohta, Toshiro Takabatake, Michitaka Ohtaki
    • 雑誌名

      Inorganic Chemistry

      巻: 60 号: 15 ページ: 11364-11373

    • DOI

      10.1021/acs.inorgchem.1c01321

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] Cu7TixV1-xSnS8の熱的安定性と熱電物性2022

    • 著者名/発表者名
      香西 秀哉、末國 晃一郎、高橋 聖弥、西堀 英治、SAUERSCHNIG Philipp、太田 道広、大瀧 倫卓
    • 学会等名
      第83回応用物理学会秋季学術講演会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 乱れた原子配置を有するCu3.1Ti0.25Sn0.9S4の硫黄欠損と熱電特性2022

    • 著者名/発表者名
      平山 翔大、末國 晃一郎、SAUERSCHNIG Philipp、太田 道広、大瀧 倫卓
    • 学会等名
      第83回応用物理学会秋季学術講演会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] コルーサイトCu26T2M3Sb3S32 (T = V, Nb, Ta; M = Ge, Sn)の結晶構造と熱電物性2022

    • 著者名/発表者名
      末國 晃一郎、萩原 岳志、高橋 聖弥、西堀 英治、SAUERSCHNIG Philipp、太田 道広、大瀧 倫卓
    • 学会等名
      第83回応用物理学会秋季学術講演会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] THERMOELECTRIC COLUSITES WITH A VARIETY OF CATIONIC DISTRIBUTION2022

    • 著者名/発表者名
      Koichiro Suekuni
    • 学会等名
      XXX International Materials Research Congress (IMRC2022) and International Conference on Advanced Materials (ICAM2021)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 銅-硫黄系熱電材料の探索:結晶構造と物性の関係2022

    • 著者名/発表者名
      末國 晃一郎
    • 学会等名
      九州大学エネルギーウイーク 2022(EW2022)筑紫シンポジウム
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 多元銅硫化物系熱電半導体の開発動向2022

    • 著者名/発表者名
      末國 晃一郎
    • 学会等名
      第69回応用物理学会春季学術講演会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 新規銅硫化物系熱電半導体Cu7VSnS8の結晶構造解析とキャリア濃度制御2022

    • 著者名/発表者名
      香西 秀哉,末國 晃一郎,西堀 英治,SAUERSCHNIG Philipp,太田 道広,大瀧 倫卓
    • 学会等名
      第69回応用物理学会春季学術講演会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 乱れた原子配置を有する銅硫化物系熱電変換材料2021

    • 著者名/発表者名
      平山 翔大, 末國 晃一郎,Sauerschnig Philipp, 太田 道広, 大瀧 倫卓
    • 学会等名
      第18回日本熱電学会学術講演会(TSJ2021)
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Cu3SbS4-Cu4TiS4 擬二元系における新規熱電半導体の探索2021

    • 著者名/発表者名
      萩原 岳志, 末國 晃一郎, Lemoine Pierric, Sauerschnig Philipp, 太田 道広, 大瀧 倫卓
    • 学会等名
      第18回日本熱電学会学術講演会(TSJ2021)
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Cu26Ti2Sb6-xGexS32 colusite with high thermoelectric performance2021

    • 著者名/発表者名
      Takashi Hagiwara, Koichiro Suekuni, Pierric Lemoine, Andrew R. Supka, Raju Chetty, Emmanuel Guilmeau, Bernard Raveau, Marco Fornari, Michihiro Ohta, Rabih Al Rahal Al Orabi, Hikaru Saito, Katsuaki Hashikuni, Michitaka Ohtaki
    • 学会等名
      1st Japan-France Virtual Workshop on Thermoelectrics
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Cu-S-based semiconductors as efficient thermoelectric materials2021

    • 著者名/発表者名
      Koichiro Suekuni
    • 学会等名
      Asian Conference on Crystal Growth and Crystal Technology (CGCT-8)
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 格子間ドーピングによる熱電銅硫化物コルーサイトの熱伝導率低減2020

    • 著者名/発表者名
      末國 晃一郎、清水 裕太、斎藤 光、Chetty Raju、太田 道広、高畠 敏郎、大瀧 倫卓
    • 学会等名
      第81回応用物理学会秋季学術講演会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] 新規な高性能熱電銅硫化物Cu26Ti2Sb6-xGexS322020

    • 著者名/発表者名
      萩原 岳志、末國 晃一郎、橋國 克明、Chetty Raju、太田 道広、大瀧 倫卓
    • 学会等名
      第17回日本熱電学会学術講演会(TSJ2020)
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書

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公開日: 2020-04-28   更新日: 2024-01-30  

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