| 研究課題/領域番号 |
20H02514
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| 研究種目 |
基盤研究(B)
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 審査区分 |
小区分27020:反応工学およびプロセスシステム工学関連
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| 研究機関 | 名古屋大学 |
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研究代表者 |
高見 誠一 名古屋大学, 工学研究科, 教授 (40311550)
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| 研究分担者 |
武田 志乃 国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構, 放射線医学研究所 放射線規制科学研究部, グループリーダー (00272203)
沼子 千弥 千葉大学, 大学院理学研究院, 准教授 (80284280)
佐藤 和好 群馬大学, 大学院理工学府, 准教授 (40437299)
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| 研究期間 (年度) |
2020-04-01 – 2023-03-31
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| 研究課題ステータス |
交付 (2022年度)
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| 配分額 *注記 |
17,810千円 (直接経費: 13,700千円、間接経費: 4,110千円)
2022年度: 5,460千円 (直接経費: 4,200千円、間接経費: 1,260千円)
2021年度: 4,810千円 (直接経費: 3,700千円、間接経費: 1,110千円)
2020年度: 7,540千円 (直接経費: 5,800千円、間接経費: 1,740千円)
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| キーワード | 酸化物ナノ粒子 / 蛍光 / 水熱合成 / 細胞内動態 / 蛍光ナノ結晶 / 希土類添加 / ナノ粒子 / 細胞 / 表面修飾 / 細胞取り込み / 希土類ドープ酸化物 / 流通式装置 |
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| 研究開始時の研究の概要 |
本研究申請では、蛍光を発する金属酸化物ナノ結晶をトレーサとして用いた細胞内部における物質移動ダイナミクスの評価に挑戦するため、反応工学的アプローチを駆使して非平衡に近い水熱合成場における酸化物ナノ結晶への希土類元素の添加条件を明らかにするとともに、蛍光酸化物ナノ結晶合成原料の開発、生体内分散の実現、ナノ結晶の細胞内導入と細胞内ダイナミクスの観察に挑戦する。
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| 研究実績の概要 |
本年度は、昨年度に合成を確認したCeドープLu3Al5O12 (Ce-LuAG)ナノ結晶の合成条件を明確にするとともに、蛍光スペクトルの測定および表面修飾を行った。また、希土類添加を目指したGa2O3ナノ結晶の合成メカニズムの解明を行った。Ce-LuAGナノ結晶の合成条件については、昨年度合成に用いたギ酸の影響を評価するとともに、合成温度および原料水溶液のpHの影響を評価した。ギ酸については、昨年度はCeの価数を3価に保つことを目的として加えたが、加えなくてもCeは3価に保たれることをX線吸収微細構造測定(XAFS)より明らかにした。これに伴い、改めてギ酸を用いない場合について合成条件を明らかにした。粒子サイズは原料水溶液のpHにより大きく変化し、pHが3-7では数百nm程度である一方、pH=9, 11では30~40 nm程度であった。生成したCe-LuAG相ナノ結晶は紫外線の照射下で500 nm程度にピークを持つ蛍光を発した。表面修飾については、オレイン酸存在下でCe-LuAGナノ結晶を合成することで、オレイン酸修飾に成功し、合成したナノ結晶は有機溶媒中に良分散した。これらより、表面修飾した希土類添加蛍光酸化物ナノ結晶を水熱合成できることを確認した。一方、Ce-LuAGの結晶相のみをもつ生成物であっても蛍光を示さないナノ結晶が存在した。XAFS測定でCeの価数を評価しても3価であり、Ceの価数以外に蛍光を左右する因子があることを示している。Ga2O3ナノ結晶の合成メカニズムについては、合成時間を短く区切った水熱合成の結果より、原料であるGa(NO3)3からまずGaOOH, γ相のGa2O3が形成し、これが溶解再析出する過程でβ相のGa2O3が形成することを明らかにした。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
本年度までにCeドープLuAGナノ粒子の水熱合成条件を見出し、そのサイズが30~40 nmであることを明らかにしたことに加え、紫外線照射下で蛍光を示すことを確認したことから、研究課題として設定していた希土類添加酸化物ナノ粒子の合成に成功したと判断できる。さらに本年度、その表面修飾も進めて有機溶媒中の分散を実現したことから、概ね順調に進展していると判断した。
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| 今後の研究の推進方策 |
今後、本年度までの研究で開発したCe-LuAGナノ結晶の合成方法および合成条件に基づき、EuなどのCe以外の希土類元素を添加して異なる発光波長を示す蛍光ナノ粒子の合成を試みる。また、本年度までの紫外線励起に加え、X線照射により蛍光を示すシンチレータナノ粒子の合成を進める。これに加え本年度までに合成手法を確立してきたγおよびβのGa2O3ナノ粒子については、希土類元素を添加しやすいと想定されるMGa2O4で示されるスピネル酸化物の合成を検討する。CoGa2O4やCuGa2O4ナノ粒子よりはじめ、ナノ粒子の合成条件の探索および物性評価を行う。
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