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多元機能活性サイトの構築に基づく革新的触媒系の開発とその学理の深化

研究課題

研究課題/領域番号 20H02517
研究種目

基盤研究(B)

配分区分補助金
応募区分一般
審査区分 小区分27030:触媒プロセスおよび資源化学プロセス関連
研究機関北海道大学

研究代表者

古川 森也  北海道大学, 触媒科学研究所, 准教授 (10634983)

研究期間 (年度) 2020-04-01 – 2023-03-31
研究課題ステータス 完了 (2022年度)
配分額 *注記
17,550千円 (直接経費: 13,500千円、間接経費: 4,050千円)
2022年度: 6,370千円 (直接経費: 4,900千円、間接経費: 1,470千円)
2021年度: 6,630千円 (直接経費: 5,100千円、間接経費: 1,530千円)
2020年度: 4,550千円 (直接経費: 3,500千円、間接経費: 1,050千円)
キーワード擬二元系合金 / 金属間化合物 / ハイエントロピー / 触媒 / 合金触媒 / 脱水素 / 多元素合金 / プロパン脱水素 / CO2有効利用 / 合金 / 反応場設計 / 多元機能
研究開始時の研究の概要

本研究では合金触媒化学の知見、設計指針、研究手法、触媒調製ノウハウを一層発展させ、新規三元系合金を基盤材料とした、革新的触媒設計技法を確立する。特に、既存材料の問題点を克服するため、柔軟性と拡張性を併せ持つ活性点構造「多元機能活性サイト」を構築し、さらにそれらを応用することで従来材料では成しえない、革新的に高効率な触媒系の構築を目指す。またそれだけでなく、詳細なキャラクタリゼーションと計算化学を融合したメカニズム研究を進めることで、三元系合金の触媒化学の学理構築を促進するとともに、新規設計指針の妥当性を検証する。

研究成果の概要

本研究では、2元系金属間化合物AmBnのAサイトおよびBサイトのいずれかもしくは両方を周期表で近い元素で部分置換することにより(A1-xA'x)mBnあるいは(A1-x-yA'xA''y)m(B1-p-qB'pB''q)nで表される擬二元系合金に拡張性し、それにより触媒性能が劇的に向上することを実証した。具体的にはメチルシクロヘキサンやプロパンの脱水素、NOx還元、CO2を用いたプロパン酸化脱水素などの反応系において、世界最高を含む極めて高い性能を示す触媒群を開発することに成功した。特に両サイトを多元素置換したものはハイエントロピー金属間化合物と呼ばれ、材料面で極めて高い新規性を示した。

研究成果の学術的意義や社会的意義

最近、ハイエントロピー合金(high-entropy alloy: HEA, 5元素以上からなる固溶体合金)が構造材料分野を中心に、触媒も含めた様々な分野で注目されてきている。一方でHEAは固溶体合金であるため原子の配列はランダムであり、触媒反応場の精密設計に不可欠な秩序構造を基本的に持たない。この点において我々が切り拓いたHEIの触媒化学は、現在の先進研究のさらに先を行く最新鋭の研究分野であり、なおかつ産学に対する影響力も極めて大きい。特にCO2を用いたプロパン酸化脱水素は化石資源によるプロピレン製造をカーボンニュートラル化できるため、Net Zero 2050に対する貢献も計り知れない。

報告書

(4件)
  • 2022 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2021 実績報告書
  • 2020 実績報告書
  • 研究成果

    (34件)

すべて 2023 2022 2021 2020 その他

すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (17件) (うち国際共著 2件、 査読あり 17件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (9件) (うち国際学会 3件、 招待講演 9件) 産業財産権 (7件) (うち外国 4件)

  • [国際共同研究] National University of Singapore(シンガポール)

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [雑誌論文] Development of a Highly Stable Ternary Alloy Catalyst for Dry Reforming of Methane2023

    • 著者名/発表者名
      Liu Ke、Xing Feilong、Xiao Yiying、Yan Ning、Shimizu Ken-ichi、Furukawa Shinya
    • 雑誌名

      ACS Catalysis

      巻: 13 号: 6 ページ: 3541-3548

    • DOI

      10.1021/acscatal.2c05488

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Nickel‐Based High‐Entropy Intermetallic as a Highly Active and Selective Catalyst for Acetylene Semihydrogenation2022

    • 著者名/発表者名
      Ma Jiamin、Xing Feilong、Nakaya Yuki、Shimizu Ken‐ichi、Furukawa Shinya
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie International Edition

      巻: 61 号: 27

    • DOI

      10.1002/anie.202200889

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] High-Entropy Intermetallics Serve Ultrastable Single-Atom Pt for Propane Dehydrogenation2022

    • 著者名/発表者名
      Nakaya Yuki、Hayashida Eigo、Asakura Hiroyuki、Takakusagi Satoru、Yasumura Shunsaku、Shimizu Ken-ichi、Furukawa Shinya
    • 雑誌名

      Journal of the American Chemical Society

      巻: 144 号: 35 ページ: 15944-15953

    • DOI

      10.1021/jacs.2c01200

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Tailoring Single‐Atom Platinum for Selective and Stable Catalysts in Propane Dehydrogenation2022

    • 著者名/発表者名
      Nakaya Yuki、Furukawa Shinya
    • 雑誌名

      ChemPlusChem

      巻: 87 号: 4

    • DOI

      10.1002/cplu.202100560

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Metallic Catalysts for Oxidative Dehydrogenation of Propane Using CO <sub>2</sub>2022

    • 著者名/発表者名
      Xing Feilong、Furukawa Shinya
    • 雑誌名

      Chemistry ? A European Journal

      巻: 29 号: 3

    • DOI

      10.1002/chem.202202173

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Ternary platinum-cobalt-indium nanoalloy on ceria as a highly efficient catalyst for the oxidative dehydrogenation of propane using CO22022

    • 著者名/発表者名
      Feilong Xing, Yuki Nakaya, Shunsaku Yasumura, Ken-ichi Shimizu, Shinya Furukawa
    • 雑誌名

      Nature Catalysis

      巻: 5 号: 1 ページ: 55-65

    • DOI

      10.1038/s41929-021-00730-x

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Doubly Decorated Platinum-Gallium Intermetallics as Stable Catalysts for Propane Dehydrogenation2021

    • 著者名/発表者名
      Yuki Nakaya, Feilong Xing, Hyungwon Ham, Ken-ichi Shimizu, Shinya Furukawa
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie International Edition

      巻: 60 号: 36 ページ: 19715-19719

    • DOI

      10.1002/anie.202107210

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Electroassisted Propane Dehydrogenation at Low Temperatures: Far beyond the Equilibrium Limitation2021

    • 著者名/発表者名
      Jianshuo Zhang, Ruoyun Ma, Hyungwon Ham, Ken-ichi Shimizu, Shinya Furukawa
    • 雑誌名

      JACS Au

      巻: 1 号: 10 ページ: 1688-1693

    • DOI

      10.1021/jacsau.1c00287

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Silica-decorated Ni-Zn alloy as a highly active and selective catalyst for acetylene semihydrogenation2021

    • 著者名/発表者名
      Wiyanti F. Simanulang, Jiamin Ma, Ken-ichi Shimizu, Shinya Furukawa
    • 雑誌名

      Catalysis Science & Technology

      巻: 11 号: 12 ページ: 4016-4020

    • DOI

      10.1039/d1cy00709b

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Towards the Circular Economy: Converting Aromatic Plastic Waste Back to Arenes over a Ru/Nb2O5 Catalyst2021

    • 著者名/発表者名
      Jing Yaxuan、Wang Yanqin、Furukawa Shinya、Xia Jie、Sun Chengyang、Hulsey Max J.、Wang Haifeng、Guo Yong、Liu Xiaohui、Yan Ning
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie

      巻: 133 号: 10 ページ: 5587-5595

    • DOI

      10.1002/ange.202011063

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Silica‐Decoration Boosts Ni Catalysis for (De)hydrogenation: Step‐Abundant Nanostructures Stabilized by Silica2021

    • 著者名/発表者名
      Ham Hyungwon、Simanullang Wiyanti F.、Kanda Yasuharu、Wen Yu、Hashimoto Ayako、Abe Hideki、Shimizu Ken‐ichi、Furukawa Shinya
    • 雑誌名

      ChemCatChem

      巻: 13 号: 5 ページ: 1306-1310

    • DOI

      10.1002/cctc.202001946

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Hydrosilylation of carbonyls over electron-enriched Ni sites of intermetallic compound Ni3Ga heterogeneous catalyst2021

    • 著者名/発表者名
      Takayama Tomoaki、Kariya Rio、Nakaya Yuki、Furukawa Shinya、Yamazoe Seiji、Komatsu Takayuki
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: - 号: 35 ページ: 4239-4242

    • DOI

      10.1039/d0cc07916b

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Active, Selective, and Durable Catalyst for Alkane Dehydrogenation Based on a Well-designed Trimetallic Alloy2020

    • 著者名/発表者名
      Yuki Nakaya, Masayoshi Miyazaki, Seiji Yamazoe, Ken-ichi Shimizu, Shinya Furukawa
    • 雑誌名

      ACS Catalysis

      巻: 10 号: 9 ページ: 5163-5172

    • DOI

      10.1021/acscatal.0c00151

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Single-atom Pt in intermetallics as an ultrastable and selective catalyst for propane dehydrogenation2020

    • 著者名/発表者名
      Nakaya Yuki、Hirayama Jun、Yamazoe Seiji、Shimizu Ken-ichi、Furukawa Shinya
    • 雑誌名

      Nature Communications

      巻: 11 号: 1 ページ: 2838-2838

    • DOI

      10.1038/s41467-020-16693-9

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Catalyst design concept based on a variety of alloy materials: a personal account and relevant studies2020

    • 著者名/発表者名
      Furukawa Shinya、Komatsu Takayuki、Shimizu Ken-ichi
    • 雑誌名

      Journal of Materials Chemistry A

      巻: 8 号: 31 ページ: 15620-15645

    • DOI

      10.1039/d0ta03733h

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] PdIn-Based Pseudo-Binary Alloy as a Catalyst for NOx Removal under Lean Conditions2020

    • 著者名/発表者名
      Jeon Jaewan、Ham Hyungwon、Xing Feilong、Nakaya Yuki、Shimizu Ken-ichi、Furukawa Shinya
    • 雑誌名

      ACS Catalysis

      巻: 10 号: 19 ページ: 11380-11384

    • DOI

      10.1021/acscatal.0c03427

    • NAID

      120007160297

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Correlation between Activation Energy and the Electronic State of Pd-based Bimetallic Catalysts for H2-D2 Equilibration Obtained by XPS and DFT Calculations2020

    • 著者名/発表者名
      Miyazaki Masayoshi、Furukawa Shinya、Komatsu Takayuki
    • 雑誌名

      Bulletin of the Chemical Society of Japan

      巻: - 号: 8 ページ: 1020-1025

    • DOI

      10.1246/bcsj.20200085

    • NAID

      130007888073

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] 合金材料を基盤とした高効率NOx還元およびアルカン脱水素触媒の開発2021

    • 著者名/発表者名
      古川 森也
    • 学会等名
      石油学会第63回年会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Design of multi-functional catalyst based on alloy materials2021

    • 著者名/発表者名
      Shinya Furukawa
    • 学会等名
      The 8th International Symposium of Institute for Catalysis
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 多元合金反応場設計に基づく 高効率脱水素触媒系の構築2021

    • 著者名/発表者名
      古川 森也
    • 学会等名
      第128回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Design of trimetallic alloy catalysts for highly efficient alkane dehydrogenation2021

    • 著者名/発表者名
      Shinya Furukawa
    • 学会等名
      the 17th Japan-Taiwan Joint Symposium on Catalysis
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 合金材料を駆使した 革新的反応場の創製2021

    • 著者名/発表者名
      古川 森也
    • 学会等名
      令和2年度日本表面真空学会 東北・北海道支部講演会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 多元素合金を駆使した反応場の設計と高効率脱水素触媒システムの開発2020

    • 著者名/発表者名
      古川 森也・中谷勇希・清水研一
    • 学会等名
      MRMフォーラム2020
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 多元素合金を駆使した 高効率脱水触媒システムの開発2020

    • 著者名/発表者名
      古川 森也
    • 学会等名
      水素エネルギー協会  第163回定例研究会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 合金材料を用いた 触媒科学の研究2020

    • 著者名/発表者名
      古川 森也
    • 学会等名
      石油学会第20回北海道支部講演会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Highly efficient catalysis based on multimetallic alloys2020

    • 著者名/発表者名
      Shinya Furukawa
    • 学会等名
      The 21st RIES-HOKUDAI International Symposium 間 [MA]
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [産業財産権] 脱水素用触媒2022

    • 発明者名
      古川森也、中谷勇希、林田英悟
    • 権利者名
      古川森也、中谷勇希、林田英悟
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      2021-090373
    • 出願年月日
      2022
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書 2021 実績報告書
  • [産業財産権] 脱水素用触媒2021

    • 発明者名
      古川森也、中谷勇希、林田英悟
    • 権利者名
      古川森也、中谷勇希、林田英悟
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      2021-166497
    • 出願年月日
      2021
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [産業財産権] 脱水素用触媒2021

    • 発明者名
      古川森也、中谷勇希、林田英悟
    • 権利者名
      古川森也、中谷勇希、林田英悟
    • 産業財産権種類
      特許
    • 出願年月日
      2021
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 外国
  • [産業財産権] 脱水素用触媒2021

    • 発明者名
      古川森也、中谷勇希、林田英悟
    • 権利者名
      古川森也、中谷勇希、林田英悟
    • 産業財産権種類
      特許
    • 出願年月日
      2021
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 外国
  • [産業財産権] 脱水素用触媒2021

    • 発明者名
      古川森也、中谷勇希、林田英悟
    • 権利者名
      古川森也、中谷勇希、林田英悟
    • 産業財産権種類
      特許
    • 出願年月日
      2021
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 外国
  • [産業財産権] 酸化脱水素用触媒2021

    • 発明者名
      古川森也、&#37026;飛龍
    • 権利者名
      古川森也、&#37026;飛龍
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      2021-088480
    • 出願年月日
      2021
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [産業財産権] 酸化脱水素用触媒2021

    • 発明者名
      古川森也、&#37026;飛龍
    • 権利者名
      古川森也、&#37026;飛龍
    • 産業財産権種類
      特許
    • 出願年月日
      2021
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 外国

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公開日: 2020-04-28   更新日: 2024-01-30  

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