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高温水素雰囲気での酸化物の移動現象を起源とした高活性窒素還元サイト発現の学理解明

研究課題

研究課題/領域番号 20H02522
研究種目

基盤研究(B)

配分区分補助金
応募区分一般
審査区分 小区分27030:触媒プロセスおよび資源化学プロセス関連
研究機関名古屋大学

研究代表者

永岡 勝俊  名古屋大学, 工学研究科, 教授 (90381029)

研究分担者 佐藤 勝俊  名古屋大学, 工学研究科, 特任准教授 (30586607)
松村 晶  久留米工業高等専門学校, その他部局等, 校長 (60150520)
研究期間 (年度) 2020-04-01 – 2023-03-31
研究課題ステータス 完了 (2022年度)
配分額 *注記
18,070千円 (直接経費: 13,900千円、間接経費: 4,170千円)
2022年度: 3,250千円 (直接経費: 2,500千円、間接経費: 750千円)
2021年度: 4,680千円 (直接経費: 3,600千円、間接経費: 1,080千円)
2020年度: 10,140千円 (直接経費: 7,800千円、間接経費: 2,340千円)
キーワード水素 / アンモニア / ナノフラクション / 高温還元 / アルカリ土類金属 / 希土類 / ルテニウム / 固体触媒 / BaO / アンモニア合成 / 再生可能エネルギー / エネルギーキャリア / 水素キャリア / 希土類元素
研究開始時の研究の概要

我々は希土類酸化物やアルカリ土類酸化物を含む担体からなるRu/Ba0.1La0.45Ce0.45O1.68触媒を、アンモニア合成用触媒としては非常識なほどに高温(600~700 ℃)で水素還元すると、高い活性が得られることを報告した。このとき、この触媒は既報の酸化物担持Ru触媒のなかで最も高い活性を示した。この触媒の活性点は、高温還元時に、担体が酸化物ナノフラクションとなりRuナノ粒子上に堆積することで形成された、強電子供与性のRuサイトであることが分かっている。本申請では、“その場観察”の先端技術を駆使し、酸化物担体の移動現象を直接観察し、そのメカニズムを解明することを目的とする。

研究成果の概要

Ru/Ba/La0.5Ce0.5O1.75のアンモニア合成速度は、酸化物担持Ru触媒のなかで世界トップクラスである。このときの活性点は、高温還元時に、担体が酸化物ナノフラクションとなりRuナノ粒子上に堆積することで形成された、強電子供与性のRuサイトであることが分かっている。
本研究では、このような活性サイトがどのようにして形成されるのかを検討した。その結果、高温還元中にBa(CO3)2が水素化されBa(OH)2となる。この化合物が還元中に融解し、Ruナノ粒子表面に移動する。その後、より高温でBaOへと変化し固化することで、コア-シェル型構造となることが分かった。

研究成果の学術的意義や社会的意義

本研究ではカーボンフリー燃料として期待されているアンモニアを高効率で合成できる Ru/Ba/La0.5Ce0.5O1.75触媒の活性点生成メカニズムを明らかにすることができた。この触媒は、調製が容易で、取り扱いが容易という特徴を持ち、将来の工業化が期待されているため、この成果は学術上非常に意義があると言える。さらに本研究の成果は燃料アンモニアの利用を拡大するものであり、世界中で利用され、新たな産業創成につながる可能性もあるため、社会的な意義も非常に大きいと言える。

報告書

(4件)
  • 2022 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2021 実績報告書
  • 2020 実績報告書
  • 研究成果

    (25件)

すべて 2023 2022 2021 2020

すべて 雑誌論文 (4件) (うち査読あり 4件、 オープンアクセス 3件) 学会発表 (21件) (うち国際学会 6件、 招待講演 17件)

  • [雑誌論文] Co nanoparticle catalysts encapsulated by BaO-La2 O3 nano-fractions for efficient ammonia synthesis under mild reaction conditions2022

    • 著者名/発表者名
      Shin-ichiro Miyahara, Katsutoshi Sato, Kotoko Tsujimaru, Yuichiro Wada, Yuta Ogura, Takaaki Toriyama, Tomokazu Yamamoto, Syo Matsumura, Koji Inazu, Katsutoshi Nagaoka
    • 雑誌名

      ACS Omega

      巻: 0 号: 28 ページ: 24452-24460

    • DOI

      10.1021/acsomega.2c01973

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Barium Oxide Encapsulating Cobalt Nanoparticles Supported on Magnesium Oxide: Active Non-Noble Metal Catalysts for Ammonia Synthesis under Mild Reaction Conditions2021

    • 著者名/発表者名
      Sato Katsutoshi、Miyahara Shin-ichiro、Tsujimaru Kotoko、Wada Yuichiro、Toriyama Takaaki、Yamamoto Tomokazu、Matsumura Syo、Inazu Koji、Mohri Hirono、Iwasa Takeshi、Taketsugu Tetsuya、Nagaoka Katsutoshi
    • 雑誌名

      ACS Catalysis

      巻: 11 号: 21 ページ: 13050-13061

    • DOI

      10.1021/acscatal.1c02887

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Boosting Ammonia Synthesis under Mild Reaction Conditions by Precise Control of the Basic Oxide - Ru Interface2021

    • 著者名/発表者名
      K. Sato, K. Nagaoka
    • 雑誌名

      Chem. Lett.

      巻: 50 号: 4 ページ: 687-696

    • DOI

      10.1246/cl.200855

    • NAID

      130008025771

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Effect of calcination and reduction temperatures on the catalytic activity ofRu/La0.5Ce0.5O1.75 for ammonia synthesis under mild conditions2020

    • 著者名/発表者名
      Y. Ogura, T. Asai, K. Sato, S. Miayahara, T. Toriyama, T. Yamamoto, S. Matsumura, K. Nagaoka
    • 雑誌名

      Energy Technol.

      巻: 8 号: 6 ページ: 2000264-2000264

    • DOI

      10.1002/ente.202000264

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] クリーン燃料としてのアンモニア合成用触媒の開発2023

    • 著者名/発表者名
      永岡勝俊
    • 学会等名
      第16回工業触媒研究会フォーラム
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] クリーンエネルギーとしてのアンモニアを合成するための触媒開発2023

    • 著者名/発表者名
      永岡勝俊
    • 学会等名
      日本セラミックス協会2023年年会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] エネルギーキャリアとしてのアンモニアを合成・分解するための触媒開発2023

    • 著者名/発表者名
      永岡勝俊
    • 学会等名
      広島大学先進工学系科学研究科設立記念シンポジウム「カーボンニュートラルの早期実現に資するアンモニア利用技術」
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 新奇アンモニア合成触媒2022

    • 著者名/発表者名
      永岡勝俊
    • 学会等名
      燃料電池開発情報センター
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] アンモニア合成触媒_基礎,歴史,新展開2022

    • 著者名/発表者名
      永岡勝俊
    • 学会等名
      徳島化学工学懇話会第37回(令和4年度)通常総会・記念講演会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Desigh of Core-Shell Structured Metal Catalysts for Carbon-Free Ammonia Fuel Synthesis under Mild Reaction Conditions2022

    • 著者名/発表者名
      永岡勝俊
    • 学会等名
      2022 Taipei International Conference on Catalysis
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Core-shell structured oxide supported Co catalysts for ammonia synthesis under mild conditions2022

    • 著者名/発表者名
      永岡勝俊
    • 学会等名
      TOCAT9
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Synthesis of carbon-free ammonia fuel under mild reaction conditions using Co@BaO/MgO catalysts2022

    • 著者名/発表者名
      永岡勝俊
    • 学会等名
      12th International Conference on Environmental Catalysis (ICEC2022)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 水素の製造・利用触媒の研究開発 -アンモニアの合成・分解触媒の研究開発2022

    • 著者名/発表者名
      永岡勝俊
    • 学会等名
      ENEOS水素基金特別講演会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Doping effect of K on Co/MgO catalyst for NH32022

    • 著者名/発表者名
      Tomoko SHIBATA, Shin-ichiro MIYAHARA, Hiroshi YAMADA, Katsutoshi SATO, Katsutoshi NAGAOKA
    • 学会等名
      TOCAT9
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] NH_3 合成用Fe/MgO触媒に対する添加物と活性化処理の検討2022

    • 著者名/発表者名
      惠良 康平、宮原 伸一郎、佐藤 勝俊、永岡 勝俊
    • 学会等名
      第130回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] NH3合成用Co/MgO触媒へのアルカリ金属添加効果の検討(3)2022

    • 著者名/発表者名
      柴田智子, 宮原伸一郎, 山田博史, 佐藤勝俊, 永岡勝俊
    • 学会等名
      第52回石油・石油化学討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 温和な条件でのアンモニア合成を志向したMgO担持Fe触媒の開発2022

    • 著者名/発表者名
      惠良 康平、宮原 伸一郎、佐藤 勝俊、永岡 勝俊
    • 学会等名
      第42回水素エネルギー協会大会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 温和な条件で高活性を示すアンモニア合成用希土類含有複合酸化物担持Ru触媒の創製とキャラクタリゼーション2021

    • 著者名/発表者名
      永岡勝俊
    • 学会等名
      日本セラミックス協会 第34回秋季シンポジウム
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] グリーン水素の利用に向けたアンモニア合成・分解触媒の開発2021

    • 著者名/発表者名
      永岡勝俊
    • 学会等名
      石油学会東海支部 第10回東海支部講演会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Core-shell structured oxide supported metal catalysts for ammonia synthesis under mild conditions2021

    • 著者名/発表者名
      Katsutoshi Nagaoka
    • 学会等名
      17th Japan-Taiwan Joint Symposium on Catalysis
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Formation of active Ru sites for ammonia synthesis by surface dynamics of Barium and rare-earth oxides during high-temperature reduction2021

    • 著者名/発表者名
      Katsutoshi Nagaoka
    • 学会等名
      2021 International Chemical Congress of Pacific Basin Societies
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] NH3合成用Co/MgO触媒へのアルカリ金属添加効果の検討2021

    • 著者名/発表者名
      柴田智子,宮原伸一郎,山田博史,佐藤勝俊,永岡勝俊
    • 学会等名
      第51回石油・石油化学討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 水素エネルギー利用拡大に向けたアンモニア合成・分解触媒の開発2021

    • 著者名/発表者名
      永岡勝俊
    • 学会等名
      愛知県 水素エネルギー社会形成研究会 2020年度第1回セミナー
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Creation of active sites for NH3 synthesis over Rare-Earth Oxide Supported Ru Catalyst2021

    • 著者名/発表者名
      Katsutoshi Nagaoka
    • 学会等名
      SPlasma2021/IC-PLANTS2021
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] グリーン水素の貯蔵を志向した温和な条件で高活性を示すアンモニア合成触媒の創製2021

    • 著者名/発表者名
      永岡勝俊
    • 学会等名
      日本化学会101春季年会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 招待講演

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公開日: 2020-04-28   更新日: 2024-01-30  

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