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気相小分子を転換するための光電気化学プロセスと活性種制御に関する研究

研究課題

研究課題/領域番号 20H02525
研究種目

基盤研究(B)

配分区分補助金
応募区分一般
審査区分 小区分27030:触媒プロセスおよび資源化学プロセス関連
研究機関東京都立大学 (2022-2023)
北九州市立大学 (2020-2021)

研究代表者

天野 史章  東京都立大学, 都市環境科学研究科, 教授 (10431347)

研究期間 (年度) 2020-04-01 – 2024-03-31
研究課題ステータス 完了 (2023年度)
配分額 *注記
18,200千円 (直接経費: 14,000千円、間接経費: 4,200千円)
2023年度: 2,600千円 (直接経費: 2,000千円、間接経費: 600千円)
2022年度: 2,600千円 (直接経費: 2,000千円、間接経費: 600千円)
2021年度: 2,600千円 (直接経費: 2,000千円、間接経費: 600千円)
2020年度: 10,400千円 (直接経費: 8,000千円、間接経費: 2,400千円)
キーワード光電気化学 / 半導体電極 / 光触媒 / 水分解 / メタン変換 / 水素製造 / メタン / 気相反応
研究開始時の研究の概要

再生可能エネルギーの有効利用のためには、水蒸気や二酸化炭素のような気相中の小分子を燃料に転換するPower to Fuel技術の開発が必要とされている。特に、光や電気を使った常温反応プロセスの開発が期待されている。本研究では、独自に開発した全固体型の光電気化学システムを用いて、水蒸気やメタンの光電解反応について研究を進める。分子レベルでの活性種や反応機構の理解をもとに、気相小分子転換のための光電気化学反応プロセスの基盤技術を創出する。

研究成果の概要

ガス拡散性の多孔質な酸化タングステン光触媒を用い、プロトン交換膜を固体電解質とした光電気化学セルによるメタン変換反応を検討した。加湿したメタン気流下で波長453 nmの青色光を照射したところ、60%以上の選択性でエタンが生成し、その生成速度は照射光強度の増加に伴って増加した。一方、紫外光照射下においては、二酸化炭素の生成が支配的であり、エタン生成の選択性は30%程度に低下した。電解液フロー型の電子スピン共鳴測定を行い、ヒドロキシルラジカル生成のファラデー効率を光電流値から求めた結果、紫外光照射下に比べて可視光照射下では活性種としてのヒドロキシルラジカルがより効率的に生成することが分かった。

研究成果の学術的意義や社会的意義

再生可能エネルギーの有効活用を目的とし、光や電気を使って気相中の小分子を燃料に転換するPower to Fuel技術が注目されている。光電気化学反応は、液相中での物質転換反応には有効であるが、気相中の小分子の転換への応用は難しかった。本研究では、三相界面を適切に設計した全固体型の光電気化学システムの開発によって気相反応の評価を可能とし、水蒸気やメタンの光電解反応プロセスについて研究開発を行った。半導体電極や反応条件の検討によって、メタン分子を室温で活性化するための活性種が明らかとなり、光電解システムの耐久性を向上させるための学術的知見を得ることができた。

報告書

(5件)
  • 2023 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2022 実績報告書
  • 2021 実績報告書
  • 2020 実績報告書
  • 研究成果

    (40件)

すべて 2024 2023 2022 2021 2020 その他

すべて 雑誌論文 (23件) (うち国際共著 1件、 査読あり 23件、 オープンアクセス 6件) 学会発表 (14件) (うち国際学会 6件、 招待講演 9件) 図書 (1件) 備考 (2件)

  • [雑誌論文] Methane Activation through Single-Electron Transfer from Water Molecules to the Surface States of Semiconductor Photocatalysts2024

    • 著者名/発表者名
      Amano Fumiaki、Beppu Kosuke、Sakata Yoshihisa
    • 雑誌名

      ACS Catalysis

      巻: 14 号: 10 ページ: 7788-7794

    • DOI

      10.1021/acscatal.4c00984

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Photoelectrochemical Conversion of Methane to Ethane and Hydrogen under Visible Light Using Functionalized Tungsten Trioxide Photoanodes with Proton Exchange Membrane2024

    • 著者名/発表者名
      Amano Fumiaki、Suzuki Souta、Tsushiro Keisuke、Ito Junji、Naito Tetsuro、Kubota Hiroshi
    • 雑誌名

      ACS Applied Materials & Interfaces

      巻: 16 号: 19 ページ: 24631-24640

    • DOI

      10.1021/acsami.4c02713

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Gas-fed photoelectrochemical reactions sustained by phosphotungstic acid as an inorganic surface electrolyte2024

    • 著者名/発表者名
      Amano Fumiaki、Tsushiro Keisuke、Akamoto Chiho
    • 雑誌名

      Energy Advances

      巻: 3 号: 3 ページ: 558-563

    • DOI

      10.1039/d3ya00568b

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Trapping of Intermediates of a Photocatalytic Oxygen Evolution Reaction in Overall Water Splitting2024

    • 著者名/発表者名
      Satoshi Nakayama Fumiaki Amano*, Souta Suzuki, Akira Yamakata, Kosuke Beppu
    • 雑誌名

      ACS Applied Energy Materials

      巻: 7 号: 4 ページ: 1398-1402

    • DOI

      10.1021/acsaem.3c03172

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Pd3Bi intermetallic particles prepared by the photodeposition method for photocatalytic ethane production from methane2024

    • 著者名/発表者名
      Singh Surya Pratap、Beppu Kosuke、Amano Fumiaki
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: 60 号: 19 ページ: 2673-2676

    • DOI

      10.1039/d3cc06121c

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Porous Transport Photoelectrodes Fabricated on Felt Substrates and Applications to Polymer Electrolyte Photoelectrochemistry2024

    • 著者名/発表者名
      Amano Fumiaki、Surya Rizki Marcony、Singh Surya Pratap
    • 雑誌名

      ChemElectroChem

      巻: 11 号: 8

    • DOI

      10.1002/celc.202300646

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Proton exchange membrane photoelectrochemical cell for water splitting under vapor feeding2024

    • 著者名/発表者名
      Amano Fumiaki、Tsushiro Keisuke
    • 雑誌名

      Energy Materials

      巻: 4 号: 1 ページ: 400006-400006

    • DOI

      10.20517/energymater.2023.77

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Facilitating methane conversion and hydrogen evolution on platinized gallium oxide photocatalyst through liquid-like water nanofilm formation2024

    • 著者名/発表者名
      Amano Fumiaki、Ishikawa Atsushi、Sato Hiromasa、Akamoto Chiho、Singh Surya Pratap、Yamazoe Seiji、Sugimoto Toshiki
    • 雑誌名

      Catalysis Today

      巻: 426 ページ: 114375-114375

    • DOI

      10.1016/j.cattod.2023.114375

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Photoelectrochemical C-H activation of methane to methyl radical at room temperature2023

    • 著者名/発表者名
      Amano Fumiaki、Shintani Ayami、Sakakura Tatsuya、Takatsuji Yoshiyuki、Haruyama Tetsuya
    • 雑誌名

      Catalysis Science & Technology

      巻: 13 号: 16 ページ: 4640-4645

    • DOI

      10.1039/d3cy00632h

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Ti-doped Fe2O3 Photoanodes on Three-Dimensional Titanium Microfiber Felt Substrate for Photoelectrochemical Oxygen Evolution Reaction2023

    • 著者名/発表者名
      Apriandanu Dewangga Oky Bagus、Nakayama Satoshi、Shibata Kento、Amano Fumiaki
    • 雑誌名

      Electrochimica Acta

      巻: 456 ページ: 142434-142434

    • DOI

      10.1016/j.electacta.2023.142434

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Clarification of Photoelectrochemical Oxygen Evolution Sites in TiO<sub>2</sub> Nanotube Array Electrodes by PbO<sub>2</sub> Deposition Method2023

    • 著者名/発表者名
      Amano Fumiaki、Nomura Shimpei、Tateishi Chihiro、Nakayama Satoshi
    • 雑誌名

      Journal of The Electrochemical Society

      巻: 170 号: 2 ページ: 026501-026501

    • DOI

      10.1149/1945-7111/acb4be

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Effect of two-step annealing on photoelectrochemical properties of hydrothermally prepared Ti-doped Fe2O3 films2023

    • 著者名/発表者名
      Apriandanu Dewangga Oky Bagus、Nomura Shinpei、Nakayama Satoshi、Tateishi Chihiro、Amano Fumiaki
    • 雑誌名

      Catalysis Today

      巻: 411-412 ページ: 113826-113826

    • DOI

      10.1016/j.cattod.2022.06.041

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Highly Active Rutile TiO2 for Photocatalysis under Violet Light Irradiation at 405 nm2022

    • 著者名/発表者名
      Amano Fumiaki、Yamamoto Akira、Kumagai Jun
    • 雑誌名

      Catalysts

      巻: 12 号: 10 ページ: 1079-1079

    • DOI

      10.3390/catal12101079

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Effects of Hydroxy Groups in Anthraquinone Dyes on Photocatalytic Activity of Visible-light-sensitized Pt-TiO2 for Hydrogen Evolution2022

    • 著者名/発表者名
      Amano Fumiaki、Akaki Yasukazu、Yamakata Akira
    • 雑誌名

      Catalysis Surveys from Asia

      巻: 27 号: 1 ページ: 75-83

    • DOI

      10.1007/s10563-022-09370-y

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Electrochemical impedance spectroscopy of WO3 photoanodes on different conductive substrates: The interfacial charge transport between semiconductor particles and Ti surface2022

    • 著者名/発表者名
      Amano Fumiaki、Koga Shinichiro
    • 雑誌名

      Journal of Electroanalytical Chemistry

      巻: 921 ページ: 116685-116685

    • DOI

      10.1016/j.jelechem.2022.116685

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Improvement of water splitting activity of silver-excess AgTaO3 photocatalysts via nitric acid washing treatment2022

    • 著者名/発表者名
      Amano Fumiaki、Nakayama Satoshi
    • 雑誌名

      Journal of Environmental Chemical Engineering

      巻: 10 号: 4 ページ: 108089-108089

    • DOI

      10.1016/j.jece.2022.108089

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Hydroxyl Radical Formation on Metal-Loaded Ga2O3 Photocatalysts for Dehydrogenative Coupling of Methane to Ethane with Water2022

    • 著者名/発表者名
      Amano Fumiaki、Ishimaru Mizuki
    • 雑誌名

      Energy Fuels

      巻: - 号: 10 ページ: 5393-5402

    • DOI

      10.1021/acs.energyfuels.2c00401

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Structure-Stability Relationship of Amorphous IrO2-Ta2O5 Electrocatalysts on Ti Felt for Oxygen Evolution in Sulfuric Acid2022

    • 著者名/発表者名
      Amano Fumiaki、Furusho Yoshiyuki、Yamazoe Seiji、Yamamoto Muneaki
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 126 号: 4 ページ: 1817-1827

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.1c09775

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Direct Electrochemical Visualization of the Orthogonal Charge Separation in Anatase Nanotube Photoanodes for Water Splitting2022

    • 著者名/発表者名
      Makarova Marina V.、Amano Fumiaki、Nomura Shinpei、Tateishi Chihiro、Fukuma Takeshi、Takahashi Yasufumi、Korchev Yuri E.
    • 雑誌名

      ACS Catalysis

      巻: 12 号: 2 ページ: 1201-1208

    • DOI

      10.1021/acscatal.1c04910

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Effect of Adding Polyethylene Glycol to the Precursor Solution of Amorphous IrO<sub>2</sub>-Ta<sub>2</sub>O<sub>5</sub> Electrocatalysts for Oxygen Evolution Reaction2021

    • 著者名/発表者名
      FURUSHO Yoshiyuki、AMANO Fumiaki
    • 雑誌名

      Electrochemistry

      巻: 89 号: 3 ページ: 234-238

    • DOI

      10.5796/electrochemistry.21-00001

    • NAID

      130008034676

    • ISSN
      1344-3542, 2186-2451
    • 年月日
      2021-05-05
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Photoelectrochemical stability of WO3/Mo-doped BiVO4 heterojunctions on different conductive substrates in acidic and neutral media2021

    • 著者名/発表者名
      Ta Chau Xuan Minh、Furusho Yoshiyuki、Amano Fumiaki
    • 雑誌名

      Applied Surface Science

      巻: 548 ページ: 149251-149251

    • DOI

      10.1016/j.apsusc.2021.149251

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Methane coupling and hydrogen evolution induced by palladium-loaded gallium oxide photocatalysts in the presence of water vapor2021

    • 著者名/発表者名
      Ishimaru Mizuki、Amano Fumiaki、Akamoto Chiho、Yamazoe Seiji
    • 雑誌名

      Journal of Catalysis

      巻: - ページ: 192-200

    • DOI

      10.1016/j.jcat.2021.03.024

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] A Macroporous-Structured WO3/Mo-Doped BiVO4 Photoanode for Vapor-Fed Water Splitting under Visible Light Irradiation2020

    • 著者名/発表者名
      Ta Chau Xuan Minh、Akamoto Chiho、Furusho Yoshiyuki、Amano Fumiaki
    • 雑誌名

      ACS Sustainable Chemistry & Engineering

      巻: 8 号: 25 ページ: 9456-9463

    • DOI

      10.1021/acssuschemeng.0c02331

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] Activation of Methane Mediated by Water Molecules on the Surface of Semiconductor Photocatalysts2023

    • 著者名/発表者名
      F. Amano, S. Nakayama, and K. Beppu
    • 学会等名
      The 19th Korea-Japan Symposium on Catalysis, Seoul, Korea
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Proton Exchange Membrane Photoelectrochemical Cell and Gas-Diffusion Photoanodes for Vapor-Fed Water Splitting2023

    • 著者名/発表者名
      F. Amano
    • 学会等名
      The Annual Nanotechnology Conference 2023, Warsaw, Poland
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Photocatalytic Dehydrogenative Coupling of Methane in the Presence of Water Vapor2022

    • 著者名/発表者名
      Fumiaki Amano
    • 学会等名
      Post Symposium of TOCAT9, 60th Aurora seminar, The 9th International Symposium of Institute for Catalysis
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 気相中の小分子変換を志向した光電気化学系の開発2022

    • 著者名/発表者名
      天野史章
    • 学会等名
      触媒学会(西日本支部)第60回触媒研究懇談会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 光電気化学触媒とメタン転化2022

    • 著者名/発表者名
      天野史章
    • 学会等名
      2022年度高難度選択酸化反応研究会シンポジウム
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Vapor-Fed Photoelectrochemical Water Splitting by Gas Diffusion Photoelectrodes2022

    • 著者名/発表者名
      Fumiaki Amano
    • 学会等名
      The 9th Tokyo Conference on Advanced Catalytic Science and Technology (TOCAT9)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Gas-Phase Photoelectrochemical Reactions using WO3 Photoanode Decorated with Tungsto(VI) Phosphoric Acid2022

    • 著者名/発表者名
      Fumiaki Amano
    • 学会等名
      The 73rd Annual Meeting of the International Society of Electrochemistry (ISE)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Fe2O3 Photoanodes on Different Conductive Substrates for Photoelectrochemical Oxygen Evolution Reaction2022

    • 著者名/発表者名
      Dewangga Oky Bagus Apriandanu, Shinpei Nomura, Satoshi Nakayama, Kento Shibata, Fumiaki Amano
    • 学会等名
      The 73rd Annual Meeting of the ISE
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 半導体光触媒表面上での水分子を介したメタンの活性化2022

    • 著者名/発表者名
      天野史章・中山智志・別府孝介
    • 学会等名
      第131回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] ガス拡散半導体電極の開発と光電気化学的な水蒸気分解による水素製造2022

    • 著者名/発表者名
      天野史章
    • 学会等名
      日本化学会 第102春季年会 イノベーション共創プログラム(CIP)
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 気相小分子の光電解反応2021

    • 著者名/発表者名
      天野史章
    • 学会等名
      第437回触媒科学研究所コロキウム
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 酸化物光触媒の設計と光電解プロセスへの応用2021

    • 著者名/発表者名
      天野史章
    • 学会等名
      2020年度 第4回人工光合成研究拠点 講演会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 光エネルギーを利用した気相小分子の転換反応2021

    • 著者名/発表者名
      天野史章
    • 学会等名
      日本化学会 第101春季年会 (2021)
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 気相小分子を転換するための光電解反応プロセス2020

    • 著者名/発表者名
      天野史章
    • 学会等名
      2020年 日本化学会九州支部 秋期研究発表会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 招待講演
  • [図書] メタンと二酸化炭素~ その触媒的化学変換技術の現状と展望 ~第4章第2節「光駆動型メタンカップリング反応」2023

    • 著者名/発表者名
      天野史章
    • 総ページ数
      9
    • 出版者
      シーエムシー・リサーチ
    • ISBN
      9784910581361
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [備考] ナノ構造光電極の電荷分離機構を実空間で可視化 ~太陽光水分解の材料開発を促進~

    • URL

      https://nanolsi.kanazawa-u.ac.jp/post-19160/

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [備考] ナノ構造光電極の電荷分離機構を実空間で可視化 ~太陽光水分解の材料開発を促進~

    • URL

      https://www.jst.go.jp/pr/announce/20220107-2/index.html

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書

URL: 

公開日: 2020-04-28   更新日: 2025-01-30  

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