| 研究課題/領域番号 |
20H02614
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| 研究種目 |
基盤研究(B)
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 審査区分 |
小区分29020:薄膜および表面界面物性関連
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| 研究機関 | 北海道大学 (2021-2023)
東京大学 (2020) |
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研究代表者 |
片山 司 北海道大学, 電子科学研究所, 准教授 (50784617)
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| 研究期間 (年度) |
2020-04-01 – 2024-03-31
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| 研究課題ステータス |
交付 (2023年度)
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| 配分額 *注記 |
17,940千円 (直接経費: 13,800千円、間接経費: 4,140千円)
2023年度: 2,080千円 (直接経費: 1,600千円、間接経費: 480千円)
2022年度: 3,250千円 (直接経費: 2,500千円、間接経費: 750千円)
2021年度: 4,290千円 (直接経費: 3,300千円、間接経費: 990千円)
2020年度: 8,320千円 (直接経費: 6,400千円、間接経費: 1,920千円)
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| キーワード | 機能性酸化物薄膜 / 強誘電 / 強磁性 / 磁性 / 強誘電性 |
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| 研究開始時の研究の概要 |
近年、遷移金属酸化物のナノドメイン構造制御による機能拡張が盛んに報告されている。しかし従来、酸化物材料のドメイン境界密度は小さく、マクロ物性への影響は限られていた。申請者はこれまで高いドメイン密度を有する酸化物薄膜材料の作製やドメイン境界を活用した磁気・誘電特性の新奇物性探索を進めてきた。本研究ではそこで得た合成戦略をマルチフェロイック材料、強磁性－反強磁性転移材料、金属－絶縁体材料、高誘電材料などに駆使することで、酸化物を対象とした高密度ナノドメイン構造制御技術の確立を目指す。さらにその技術応用によりドメイン境界を舞台にした遷移金属酸化物の電荷・スピンの新奇機能開拓を進める。
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| 研究実績の概要 |
2022年度、申請者はダブルペロブスカイト構造を有するRBaCo2Ox (Rは希土類)に注目し、研究を進めた。ダブルペロブスカイトGdBaCo2OxはAサイトのGdとBaがc軸方向に交互に整列し、秩序を有している。GdBaCo2Oxはスピンクロスオーバーや電荷・スピン状態の配列、磁場または光誘起反強磁性から強磁性への相転移、大きな磁気抵抗（MR）など、様々な魅力的な電子的・磁気的特性を持つ有望な材料である。これらの特性は酸素含量（x）を変えることで制御でき、xを増やすことは強磁性秩序を安定させるために効果的である。しかし、歪んだ配位幾何学が酸素欠陥を好むため、化学量論的な相（x=6）はまだ得られていなかった。そこで、申請者は、x=5.5の薄膜をトポタクティック酸化することにより、GdBaCo2O6薄膜を作製することに成功した。x=5.5相と6相の変換は低温酸化還元反応により可逆的だった。x=6の膜はキュリー温度（TC）の110K以下で強磁性および金属的振る舞いを示し、TC以上で半導体的振る舞いを示した。x=6の膜の自発磁化は4.8μB/f.u.であり、Co3.5+とGd3+の強磁性相互作用により、ダブルペロブスカイト型コバルト酸化物系で最大の値を示した。また、a軸方向（1.7×107 erg/cm3）に強い磁気異方性と、c軸方向のGd/Ba配列に関連する異方的MR振る舞いも示した。さらに、理論的な計算では、x=6の膜の金属性は、中間スピンCo3+と低スピンCo4+の間の二重交換相互作用に起因すると予測さた。これらの結果はT. Katayama et al., Chem. Mater. 2023, 35, 1295－1300.に掲載されている。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
1: 当初の計画以上に進展している
理由
2022年は責任論文を7報執筆するなど、研究を大幅に進めることができた。また、(1)光印加により強磁性―反強磁性相転移を起こす材料、(2)温度により強誘電－反強誘電相転移を起こす材料、(3)磁場により強磁性－反強磁性相転移を起こす材料など、様々な相転移材料の発見に成功した。これらの理由から当初の計画以上に進んでいると考えた。
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| 今後の研究の推進方策 |
2023年度、申請者はマルチフェロイック材料の六方晶希土類酸化物(h-RFeO3)系材料に注目し、研究を進める。これまでの研究で、申請者は希土類イオンの大きさを制御することで、h-RFeO3薄膜内にP63cm構造とP-3C構造から成る高密度ドメインを膜内に形成し、この系で初めての室温反強誘電特性の発見に成功した[J. Kasahara, T. Katayama*, ACS Appl. Mater. Interfaces 13, 4230 (2021).]。さらに、膜厚を系統的に変化させることで強誘電―反強誘電相転移を温度変化により引き起こすことに成功した[B. Chen, T. Katayama* et al., J. Mater. Chem. C 10, 5621 (2022).]。この強誘電－反強誘電転移を利用することで、磁場による大きな誘電特性変調を狙う。従来、マルチフェロイック材料では磁場による誘電特性の変調は微々たる値に留まっていたが、強誘電－反強誘電転移の境界では大きな誘電特性変化が期待できる。
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