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構造学的アプローチによる燃料デブリ固溶体の溶解挙動の解明

研究課題

研究課題/領域番号 20H02664
研究種目

基盤研究(B)

配分区分補助金
応募区分一般
審査区分 小区分31010:原子力工学関連
研究機関京都大学

研究代表者

小林 大志  京都大学, 工学研究科, 准教授 (80630269)

研究分担者 松村 大樹  国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 原子力科学研究所 物質科学研究センター, 研究主幹 (30425566)
池田 篤史  国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 福島研究開発部門 福島研究開発拠点 廃炉環境国際共同研究センター, 研究主幹 (40530001)
元川 竜平  国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 原子力科学研究所 物質科学研究センター, 研究主幹 (50414579)
研究期間 (年度) 2020-04-01 – 2023-03-31
研究課題ステータス 完了 (2022年度)
配分額 *注記
17,160千円 (直接経費: 13,200千円、間接経費: 3,960千円)
2022年度: 3,640千円 (直接経費: 2,800千円、間接経費: 840千円)
2021年度: 4,680千円 (直接経費: 3,600千円、間接経費: 1,080千円)
2020年度: 8,840千円 (直接経費: 6,800千円、間接経費: 2,040千円)
キーワード放射性廃棄物処分 / 4価金属イオン / 固溶体 / 溶解度 / 固相分析 / ジルコニウム / セリウム / ウラン / 酸化物固溶体 / 水酸化物 / 粉末X線回折 / X線吸収分光 / 溶解挙動 / マルチスケール構造解析 / 主成分分析 / 熱力学解析 / X線回折 / XANES / EXAFS / 燃料デブリ
研究開始時の研究の概要

本研究では、多元素を含む固溶体である燃料デブリの溶解挙動を解明するため、ウラン、ジルコニウムおよび核分裂生成物核種を含む固溶体を合成するとともに、表面層を模擬した溶解再沈殿固相を調製する。X線吸収分光、X線・中性子回折およびX線小角散乱を組み合わせたマルチスケール構造解析により、調製した固相の幅広い空間スケールにおける階層構造を明らかにするとともに、固相と固液平衡にある水溶液中の各金属イオン濃度を測定することにより溶解度を求め、多元素を含む固溶体の溶解現象を解明する。

研究成果の概要

1F燃料デブリのような酸化物固溶体は、単一の結晶構造を持つ固相ではなく、異なる結晶構造を含む固溶体の混合物である。4価ジルコニウムおよびセリウムを用いて、酸化物固溶体の混合物を調製し、水溶液下での溶解挙動および浸漬による固相状態の変化を調べた。特に、粉末X線回折のリートベルト解析およびX線吸収分光の因子分析を組み合わせることにより、固溶体の混合物のような複雑な系に対しても、スペクトルに寄与する主成分を抽出することにより、溶解機構の解釈が十分可能であることを見出した。

研究成果の学術的意義や社会的意義

X線回折やX線吸収分光などの分析手法は、平均化された構造情報が回折パターンや分光スペクトルとして得られるため、固溶体の混合物のような複雑な組成を持つものに対しては、得られる情報が限られていた。本研究では、XRDのリートベルト解析とXANESおよびEXAFSスペクトルの因子分析を組み合わせることにより、固相の主成分を抽出し、溶液条件による変化傾向を溶解挙動と関連付けて説明することができた。複雑な組成を持つ固相に対する新たな分析・解析手法を提案することができ、学術的な意義とともに、今後、様々な対象への展開が期待できる。

報告書

(4件)
  • 2022 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2021 実績報告書
  • 2020 実績報告書
  • 研究成果

    (1件)

すべて 2022

すべて 学会発表 (1件)

  • [学会発表] Zr,Ce酸化物固溶体の固相分析と溶解挙動に関する研究2022

    • 著者名/発表者名
      佐藤侑太郎,小林大志,佐々木隆之、池田 篤史,松村 大樹,元川 竜平
    • 学会等名
      日本原子力学会 2022年春の年会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書

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公開日: 2020-04-28   更新日: 2024-01-30  

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