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燃料デブリからの核種溶出に及ぼす有機酸・炭酸影響評価

研究課題

研究課題/領域番号 20H02665
研究種目

基盤研究(B)

配分区分補助金
応募区分一般
審査区分 小区分31010:原子力工学関連
研究機関京都大学

研究代表者

佐々木 隆之  京都大学, 工学研究科, 教授 (60314291)

研究分担者 桐島 陽  東北大学, 多元物質科学研究所, 教授 (00400424)
秋山 大輔  東北大学, 多元物質科学研究所, 講師 (80746751)
研究期間 (年度) 2020-04-01 – 2024-03-31
研究課題ステータス 完了 (2023年度)
配分額 *注記
18,070千円 (直接経費: 13,900千円、間接経費: 4,170千円)
2023年度: 2,340千円 (直接経費: 1,800千円、間接経費: 540千円)
2022年度: 2,990千円 (直接経費: 2,300千円、間接経費: 690千円)
2021年度: 2,340千円 (直接経費: 1,800千円、間接経費: 540千円)
2020年度: 10,400千円 (直接経費: 8,000千円、間接経費: 2,400千円)
キーワード燃料デブリ / 東京電力福島第一原子力発電所 / 有機酸 / 炭酸 / 溶解挙動 / 有機物 / 錯生成反応
研究開始時の研究の概要

発電用原子炉の過酷事故で生じた燃料デブリの最終処分方策を考えるとき、デブリの長期安定性について検討しなければならないのは、地下水接触によりもたらされる化学影響である。デブリの構成元素(ウランや核分裂生成物、マイナーアクチニド)への有機酸や炭酸との錯生成能に着目し、事故時に発生したと考えられる燃料デブリの模擬を行うとともに、地下環境を再現した溶解実験を行う。得られた知見をもとに、デブリがどのように化学的な劣化を受けるかについて、熱力学的・分光学的に評価する。

研究成果の概要

燃料デブリの最終処分に向け、過度に保守的な前処理を施すことなく、できる限り現実的な処分方法を模索するため、想定されるデブリの有機酸や炭酸を含む水に対する化学的耐性を実験的に評価し、反応を熱力学的に解釈した。模擬燃料デブリとして、ウラン鉄酸化物やウランカルシウム酸化物やその類似体に着目し、ジカルボン酸や炭酸イオン存在下でのデブリからの核種溶出実験、および種々の分光法による固相や溶存種の状態分析を行った。その結果、それらが溶解濃度や溶解速度を増加させる傾向にあること、デブリ表面での核種の酸化還元等を伴う二次固相の生成により、固液間の新たな定常状態に達する可能性があることを見出した。

研究成果の学術的意義や社会的意義

本研究は、福島第一原発事故で発生したと考えられる代表的なウラン燃料デブリやその関連物質を実験室で模擬合成し、地上地下の天然水に普遍的に含まれる有機酸や炭酸を含む水に対する化学的耐性、すなわち核種の溶解反応と溶解前後のデブリ表面の化学状態変化について実験的に評価した。この基礎知見は、進行中の廃炉事業において回収が計画されているデブリの、過度に保守的でないより安全で合理的な処理処分方策の立案に有益な情報をもたらすものである。

報告書

(5件)
  • 2023 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2022 実績報告書
  • 2021 実績報告書
  • 2020 実績報告書
  • 研究成果

    (21件)

すべて 2024 2023 2022 2021 2020

すべて 雑誌論文 (5件) (うち査読あり 5件) 学会発表 (15件) (うち国際学会 2件) 図書 (1件)

  • [雑誌論文] Dissolution behavior and aging of iron-uranium oxide2024

    • 著者名/発表者名
      Tonna Ryutaro、Sasaki Takayuki、Okamoto Yoshihiro、Kobayashi Taishi、Akiyama Daisuke、Kirishima Akira、Sato Nobuaki
    • 雑誌名

      Journal of Nuclear Materials

      巻: 589 ページ: 154862-154862

    • DOI

      10.1016/j.jnucmat.2023.154862

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Phase analysis of simulated nuclear fuel debris synthesized using UO2, Zr, and stainless steel and leaching behavior of the fission products and matrix elements2023

    • 著者名/発表者名
      Tonna Ryutaro、Sasaki Takayuki、Kodama Yuji、Kobayashi Taishi、Akiyama Daisuke、Kirishima Akira、Sato Nobuaki、Kumagai Yuta、Kusaka Ryoji、Watanabe Masayuki
    • 雑誌名

      Nuclear Engineering and Technology

      巻: 55 号: 4 ページ: 1300-1309

    • DOI

      10.1016/j.net.2022.12.017

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Sorption of Cs+ and Eu3+ ions onto sedimentary rock in the presence of gamma-irradiated humic acid2022

    • 著者名/発表者名
      Zhao Qi, Saito Takeshi, Miyakawa Kazuya, Sasamoto Hiroshi, Kobayashi Taishi, Sasaki Takayuki
    • 雑誌名

      Journal of Hazardous Materials

      巻: 428 ページ: 128211-128211

    • DOI

      10.1016/j.jhazmat.2021.128211

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Phase transformation of mixed lanthanide oxides in an aqueous solution2021

    • 著者名/発表者名
      Md. Moniruzzaman, Taishi Kobayashi, Takayuki Sasaki
    • 雑誌名

      Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences

      巻: 21 ページ: 15-27

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Solubility of Mixed Lanthanide Hydroxide and Oxide Solid Solutions2021

    • 著者名/発表者名
      Moniruzzaman Mohammad, Kobayashi Taishi, Sasaki Takayuki
    • 雑誌名

      Journal of Nuclear Fuel Cycle and Waste Technology

      巻: 19 号: 3 ページ: 353-366

    • DOI

      10.7733/jnfcwt.2021.19.3.353

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] U3O8-Fe2O3系共晶反応に対する酸素濃度の影響2024

    • 著者名/発表者名
      岩原 聖樹, 秋山 大輔, 桐島 陽
    • 学会等名
      2B06, 日本原子力学会2024年春の年会, 近畿大学
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Dissolution and aging of metal monouranates: Simulated debris of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station2023

    • 著者名/発表者名
      T. Sasaki, Y. Kato, R. Tonna, T. Kobayashi, Y. Okamoto
    • 学会等名
      Migration 2023, Nantes, France
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] (U,Zr)O2の水への溶解メカニズムに関する考察2023

    • 著者名/発表者名
      頓名龍太郎,小林大志,佐々木隆之
    • 学会等名
      1D05, 日本原子力学会 2023年秋の大会, 名古屋大学
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] ZrO2の溶解反応における固相表面に関する考察2023

    • 著者名/発表者名
      花房拓豊,小林大志,佐々木隆之
    • 学会等名
      1D06, 日本原子力学会 2023年秋の大会, 名古屋大学
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 不活性雰囲気下でのU-Fe-O系模擬燃料デブリの相関係に関する研究2023

    • 著者名/発表者名
      井野 広海, 秋山 大輔, 桐島 陽
    • 学会等名
      2E13, 日本原子力学会2023年秋の大会, 名古屋大学
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] CaUO4の炭酸存在下での溶解挙動2022

    • 著者名/発表者名
      加藤 雄斗、小林 大志、佐々木 隆之
    • 学会等名
      日本原子力学会 2022年秋の大会, 1A01
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 鉄-ウラン系酸化物固相の溶解反応2022

    • 著者名/発表者名
      頓名龍太郎、小林大志、佐々木隆之、秋山大輔、桐島陽、佐藤修彰、岡本芳浩
    • 学会等名
      日本地球惑星科学連合2022年大会, MAG39-11
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Dissolution Behavior and Aging of Iron-uranium Oxide; Simulated Debris of Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (1F)2022

    • 著者名/発表者名
      Ryutaro Tonna, Takayuki Sasaki, Taishi Kobayashi, Yoshihiro Okamoto, Daisuke Akiyama, Akira Kirishima, Nobuaki Sato
    • 学会等名
      IYNC2022, Koriyama
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] UFeO4固相溶解に関する熱力学的考察2021

    • 著者名/発表者名
      頓名龍太郎, 小林大志, 佐々木隆之, 秋山大輔, 桐島陽, 佐藤修彰
    • 学会等名
      2021年日本原子力学会春の年会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 5価ウラン-鉄酸化物の溶解メカニズムに関する考察2021

    • 著者名/発表者名
      頓名龍太郎, 小林大志, 佐々木隆之, 秋山大輔, 桐島陽, 佐藤修彰
    • 学会等名
      2021年日本原子力学会秋の大会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Gamma-irradiation-induced molecular-weight-dependent distribution of humic acid complexed with metal ions2021

    • 著者名/発表者名
      Zhao Qi, Kobayashi Taishi, Saito Takeshi, Sasaki Takayuki
    • 学会等名
      2021年日本原子力学会春の年会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] UFeO4主固相とする模擬デブリの熱中性子照射および核種溶出挙動2021

    • 著者名/発表者名
      頓名龍太郎, 佐々木隆之, 小林大志, 関本俊
    • 学会等名
      第55回京都大学複合原子力科学研究所学術講演会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] UFeO4固相溶解に関する熱力学的考察2021

    • 著者名/発表者名
      頓名龍太郎, 小林大志, 佐々木隆之, 秋山大輔, 桐島陽, 佐藤修彰
    • 学会等名
      日本原子力学会2021年春の年会, 3I13
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] Characterization of the solubility controlling solid phases of mixed lanthanide oxides (L1,L2,L3,)2O3 (L1,L2,L3= La,Nd,Eu,Tm)2021

    • 著者名/発表者名
      Md Moniruzzaman, Taishi Kobayashi, Takayuki Sasaki
    • 学会等名
      AESJ 2021 Spring Meeting
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] Characterization and solubility of mixed lanthanide oxides, (L1,L2)2O3 (L1,L2=La,Nd,Eu,Tm)2020

    • 著者名/発表者名
      Md Moniruzzaman, Taishi Kobayashi, Takayuki Sasaki
    • 学会等名
      AESJ 2020 Fall Meeting
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [図書] 燃料デブリ化学の現在地2023

    • 著者名/発表者名
      佐藤修彰、桐島陽、佐々木隆之、高野公秀、熊谷友多、佐藤宗一、田中康介
    • 総ページ数
      180
    • 出版者
      東北大学出版会
    • ISBN
      9784861633904
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書

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公開日: 2020-04-28   更新日: 2025-01-30  

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