| 研究課題/領域番号 |
20H02672
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| 研究種目 |
基盤研究(B)
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 審査区分 |
小区分31010:原子力工学関連
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| 研究機関 | 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構 |
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研究代表者 |
宮崎 康典 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 高速炉・新型炉研究開発部門 燃料サイクル設計部, 研究員 (10812852)
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| 研究分担者 |
穂坂 綱一 国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構, 高崎量子応用研究所 量子機能創製研究センター, 主幹研究員 (00419855)
足立 純一 大学共同利用機関法人高エネルギー加速器研究機構, 物質構造科学研究所, 講師 (10322629)
下條 竜夫 兵庫県立大学, 理学研究科, 准教授 (20290900)
星野 正光 上智大学, 理工学部, 教授 (40392112)
村松 悟 広島大学, 先進理工系科学研究科(理), 助教 (40837796)
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| 研究期間 (年度) |
2020-04-01 – 2024-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2023年度)
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| 配分額 *注記 |
17,550千円 (直接経費: 13,500千円、間接経費: 4,050千円)
2023年度: 2,470千円 (直接経費: 1,900千円、間接経費: 570千円)
2022年度: 2,470千円 (直接経費: 1,900千円、間接経費: 570千円)
2021年度: 7,540千円 (直接経費: 5,800千円、間接経費: 1,740千円)
2020年度: 5,070千円 (直接経費: 3,900千円、間接経費: 1,170千円)
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| キーワード | NTAアミド / 放射線分解 / 光電子分光実験 / GRRM / 難揮発性分子 / 光電子分光 / マイナーアクチノイド / 分子分光 / HONTA |
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| 研究開始時の研究の概要 |
原子力機構では、地層処分する放射性廃棄物の発熱及び有害度の支配因子であるマイナーアクチノイドを分離回収するHONTA抽出剤を開発し、フローシート構築に向けた性能評価試験を行っている。一方で、耐放射線性が課題となっており、安全面の観点から、放射線分解機構の解明が不可欠となっている。本研究では、放射線分解の初期反応で生成するラジカルカチオンから分解物に至るまでの中間反応に注目し、放射光と難揮発性試料測定用光電子―光イオンコインシデンスを組み合わせた実験的な反応経路と、量子化学計算で予想される反応経路との比較評価を行い、抽出剤の放射線分解機構を明らかにする。
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| 研究成果の概要 |
使用済燃料再処理で発生する放射性廃棄物の減容化及び有害度低減にマイナーアクチノイド回収用抽出剤HONTAの利用を推進している。プラント導入に伴うプロセスの安全性を判断するには「放射線分解」の理解が必要不可欠である。本研究では、液体HONTAをリファレンスとして、気体HONTAの光電子分光実験を行った。簡易的な構造探索と量子化学計算による構造最適化の併用により電子構造を評価し、放射線分解初期反応（電離）はアミン窒素やアミド結合周辺で起きることを明らかにした。また、イオン化エネルギーの観点から、放射線との直接反応だけではなく、溶媒分子との衝突を介した電子放出も容易に起こりえることを示した。
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| 研究成果の学術的意義や社会的意義 |
研究対象とする分子の物理的性質や化学反応等を明らかにするには、その分子の電子構造をモデル化する必要がある。しかし、各種実験・測定において、希釈溶媒が対象分子の性質を変えてしまう。最も単純な発想は、希釈溶媒のない、真空中での実験・測定であるが、HONTAのような難揮発性分子は蒸気圧が低く、熱に敏感であるため、既存機器の適用範囲外であった。本課題で開発した「温度制御によるマイルドな加熱機器」や「マトリックスとの混合＆脱離機器」によって、これまでに困難であった難揮発性分子の真空導入が可能になった。今後、様々な検出機器に取り付け、または小型化することで、新しい分子分光学への展開が期待できる。
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