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マイクロポーラス結晶の放射性元素除去剤としての結晶学的材料設計指針の構築

研究課題

研究課題/領域番号 20H02683
研究種目

基盤研究(B)

配分区分補助金
応募区分一般
審査区分 小区分31020:地球資源工学およびエネルギー学関連
研究機関山口大学

研究代表者

中塚 晃彦  山口大学, 大学院創成科学研究科, 准教授 (80294651)

研究分担者 大川 真紀雄  広島大学, 先進理工系科学研究科(理), 助教 (60263670)
藤原 惠子  山口大学, 大学院創成科学研究科, 助手 (50253175)
研究期間 (年度) 2020-04-01 – 2024-03-31
研究課題ステータス 交付 (2023年度)
配分額 *注記
17,940千円 (直接経費: 13,800千円、間接経費: 4,140千円)
2023年度: 3,380千円 (直接経費: 2,600千円、間接経費: 780千円)
2022年度: 2,990千円 (直接経費: 2,300千円、間接経費: 690千円)
2021年度: 2,990千円 (直接経費: 2,300千円、間接経費: 690千円)
2020年度: 8,580千円 (直接経費: 6,600千円、間接経費: 1,980千円)
キーワード単結晶X線構造解析 / マイクロポーラス結晶 / イオン交換 / 放射性元素除去剤 / X線結晶構造解析
研究開始時の研究の概要

本研究は、福島第一原発事故で生じた汚染水に含まれている放射性元素(Cs,Sr)を高効率に回収・除去するための放射性元素除去剤を材料設計する結晶学的指針の構築を目指した研究である。マイクロポーラス結晶である種々のゼオライト化合物や多孔性珪チタン酸塩を取り上げ、X線結晶構造解析から得た細孔内での交換性陽イオン(Cs,Sr)や水分子の結晶学的配置とCs・Sr交換特性との関係から、交換性陽イオンに作用する原子間相互作用を系統的に調べ、イオン交換特性の支配因子を明らかにする。

研究実績の概要

東日本大震災による福島第一原発事故で生じた汚染水は、現在でも増え続け、深刻な問題となっている。汚染水に含まれる放射性元素のうち、原発事故による放出量が多く半減期が長いCsとSrを高効率に回収・除去するためのイオン交換剤の探索・開発が切望されている。本申請課題は、高効率な放射性元素除去剤を材料設計する結晶学的指針の構築を目指し、マイクロポーラス結晶である種々のゼオライト化合物や多孔性チタン珪酸塩を取り上げ、Cs・Sr交換特性と細孔内での交換性陽イオン(Cs,Sr)や水分子の結晶学的配置との関係から、交換性陽イオンに作用する原子間相互作用を系統的に調べ、イオン交換特性の支配因子を明らかにすることを目的とする。
今年度は、昨年度までの単結晶X線構造解析で得られたチャバサイトの構造特性に関する議論をさらに深め、以下の条件を満たす場合に優れたイオン交換特性が生じることを提唱した:①細孔の三次元的な接続によってイオン拡散パスネットワークが形成されていること,②交換したイオンを強く優先し、適度な結合力で固定する結晶学的サイトが存在すること,③フレームワーク構造が強固であること。
チャバサイトのSr交換特性についても検討したが、ほとんどSr交換しないことがわかった。その原因は、上記条件のうち②を満足していないためと考えられた。
このほかに、Na-GTS型多孔性チタン珪酸塩についてのCs交換特性も調べ、ほぼ100%のCs交換率をもつことを明らかにし、この化合物は現在報告されているマイクロポーラス結晶の中で最も高効率は放射性Cs除去剤として応用できる可能性を示した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

3: やや遅れている

理由

X線回折実験に使用していた装置の不測の故障により、海外からの修理部品の調達に時間がかかったため、X線回折実験とそのデータに基づいた結晶構造解析の実施が大幅に遅延した。この理由から、本研究課題の現在までの進捗状況はやや遅れていると判断した。

今後の研究の推進方策

今後Na-GTS型多孔性チタン珪酸塩やスティルバイトなどを中心に、本研究でまだ取り上げていないマイクロポーラス結晶について、イオン交換特性と構造特性の相関を調べる。

報告書

(3件)
  • 2022 実績報告書
  • 2021 実績報告書
  • 2020 実績報告書
  • 研究成果

    (19件)

すべて 2023 2021 2020

すべて 雑誌論文 (5件) (うち査読あり 5件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (14件) (うち招待講演 1件)

  • [雑誌論文] Dehydration behavior of a natural hydrated Ca-chabazite studied by in-situ high-temperature single-crystal X-ray diffraction2021

    • 著者名/発表者名
      A. Nakatsuka, N. Kawata, K. Fujiwara
    • 雑誌名

      Microporous and Mesoporous Materials

      巻: 311 ページ: 110648-110648

    • DOI

      10.1016/j.micromeso.2020.110648

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Crystal structure refinements of stoichiometric Ni3Se2 and NiSe2021

    • 著者名/発表者名
      Kohei Unoki , Akira Yoshiasa , Ginga Kitahara , Tadao Nishiayama , Makoto Tokuda , Kazumasa Sugiyama , Akihiko Nakatsuka
    • 雑誌名

      Acta Crystallographica Section C: Structural Chemistry

      巻: 77 号: 4 ページ: 169-175

    • DOI

      10.1107/s2053229621002187

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Crystal synthesis and Debye temperature determination of PdSb2: Usefulness of single crystal precise structure analysis2021

    • 著者名/発表者名
      Akira Yoshiasa , Makoto Tokuda , Ginga Kitahara , Kohei Unoki , Hiroshi Isobe , Akihiko Nakatsuka , Kazumasa Sugiyama
    • 雑誌名

      JOURNAL OF CRYSTAL GROWTH

      巻: 574 ページ: 126327-126327

    • DOI

      10.1016/j.jcrysgro.2021.126327

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Incorporation mechanism of Fe and Al into bridgmanite in a subducting mid-ocean ridge basalt and its crystal chemistry2021

    • 著者名/発表者名
      Nakatsuka Akihiko、Fukui Hiroshi、Kamada Seiji、Hirao Naohisa、Ohkawa Makio、Sugiyama Kazumasa、Yoshino Takashi
    • 雑誌名

      Scientific Reports

      巻: 11 号: 1 ページ: 22839-22839

    • DOI

      10.1038/s41598-021-00403-6

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Preparation and crystal structural properties of Er<sup>3+</sup>–exchanged GTS–type sodium titanosilicate2020

    • 著者名/発表者名
      K. Fujiwara, N. Kawata, A. Nakatsuka
    • 雑誌名

      Journal of Mineralogical and Petrological Sciences

      巻: 115 号: 1 ページ: 59-64

    • DOI

      10.2465/jmps.191002

    • NAID

      130007807378

    • ISSN
      1345-6296, 1349-3825
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] Na-GTS型多孔性珪チタン酸塩のAg+, Mg2+およびBa2+イオン交換と構造評価2023

    • 著者名/発表者名
      藤原惠子,中塚晃彦,河田尚美
    • 学会等名
      日本化学会第103春季年会2023
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] マントル鉱物Ir2S3 kashinite and Rh2S3 bowieiteの合成と単結晶構造解析2023

    • 著者名/発表者名
      吉朝朗,徳田誠,北原銀河,石丸聡子,中塚晃彦,杉山和正
    • 学会等名
      日本鉱物科学会2023年度年会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Ag+, Mg2+ and Ba2+ Ion-exchange of GTS-type Na Titanosilicate and Its Structural Characterization2023

    • 著者名/発表者名
      K. Fujiwara, N. Kawata, A. Nakatsuka
    • 学会等名
      MRM2023/IUMRS-ICA2023
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Crystallographic configuration of extraframework species in a largely Cs-exchanged natural Ca-chabazite studied by single-crystal X-ray diffraction2023

    • 著者名/発表者名
      N. Kawata, R. Furuhashi, K. Fujiwara, M. Ohkawa, A. Nakatsuka
    • 学会等名
      MRM2023/IUMRS-ICA2023
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] In-situ high-temperature single-crystal X-ray diffraction study of a natural hydrated Ca-chabazite: the dehydration and cation migration processes2023

    • 著者名/発表者名
      A. Nakatsuka, N. Kawata, K. Fujiwara
    • 学会等名
      MRM2023/IUMRS-ICA2023
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Ir2S3 kashiniteとRh2S3 bowieiteの結晶構造・Debye温度と地殻-マントル境界付近の白金族鉱物の産状について2023

    • 著者名/発表者名
      吉朝朗,北原銀河,徳田誠,石丸聡子,中塚晃彦,杉山和正
    • 学会等名
      日本結晶学会2023年度年会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Cs交換Caチャバサイトの結晶学的研究:脱水と陽イオン移動プロセス2023

    • 著者名/発表者名
      河田尚美,古橋稜,藤原惠子,大川真紀雄,中塚晃彦
    • 学会等名
      日本結晶学会2023年度年会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Alを含有した高密度水酸化マグネシウム珪酸塩phase Dの結晶化学と地球科学的意義2023

    • 著者名/発表者名
      中塚晃彦,吉朝朗,大川真紀雄,伊藤英司
    • 学会等名
      日本結晶学会2023年度年会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] GTS型Na珪チタン酸塩のCs+イオン交換特性の温度依存性と構造評価2023

    • 著者名/発表者名
      藤原惠子,河田尚美,中塚晃彦
    • 学会等名
      日本結晶学会2023年度年会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Cs+イオン交換の温度依存性とGTS型Naチタノシリケートのカチオン分布2021

    • 著者名/発表者名
      藤原惠子,河田尚美,中塚晃彦
    • 学会等名
      日本化学会第101春季年会2021
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書 2020 実績報告書
  • [学会発表] 単結晶X 線回折法による無機結晶の構造研究2021

    • 著者名/発表者名
      中塚晃彦
    • 学会等名
      日本セラミックス協会第34回秋季シンポジウム
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 黄鉄鉱型PdSb2の合成と単結晶構造解析2021

    • 著者名/発表者名
      吉朝朗,徳田誠,北原銀河,鵜木康平,中塚晃彦,杉山和正
    • 学会等名
      日本鉱物科学会2021年度年会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Cs交換菱沸石の高温単結晶X線構造解析:脱水挙動の結晶学的研究2021

    • 著者名/発表者名
      河田尚美,藤原惠子,大川真紀雄,中塚晃彦
    • 学会等名
      日本鉱物科学会2021年度年会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 黄鉄鉱型PdSb2とRhSe2の単結晶構造解析とDebye温度の有効利用2021

    • 著者名/発表者名
      吉朝朗,北原銀河,大野真一朗,徳田誠,中塚晃彦,杉山和正
    • 学会等名
      日本結晶学会年会2021
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書

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公開日: 2020-04-28   更新日: 2024-12-25  

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