| 研究課題/領域番号 |
20H02685
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| 研究種目 |
基盤研究(B)
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 審査区分 |
小区分32010:基礎物理化学関連
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| 研究機関 | 北海道大学 |
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研究代表者 |
長谷川 淳也 北海道大学, 触媒科学研究所, 教授 (30322168)
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| 研究期間 (年度) |
2020-04-01 – 2024-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2023年度)
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| 配分額 *注記 |
17,680千円 (直接経費: 13,600千円、間接経費: 4,080千円)
2023年度: 910千円 (直接経費: 700千円、間接経費: 210千円)
2022年度: 4,940千円 (直接経費: 3,800千円、間接経費: 1,140千円)
2021年度: 4,940千円 (直接経費: 3,800千円、間接経費: 1,140千円)
2020年度: 6,890千円 (直接経費: 5,300千円、間接経費: 1,590千円)
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| キーワード | メカノケミストリ / 反応原理 / 電子状態 / ポテンシャル面 / 反応経路 |
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| 研究開始時の研究の概要 |
力学的刺激によって化学反応や物性が変化する現象は、メカノケミストリと呼ばれる。反応の加速や化学発光に関連する実験結果が報告されてきたが、近年の研究では、化学反応の選択性が変化するという実験報告が急増している。選択性の変化はポテンシャル面の変化を示唆しており、特異な反応原理が潜在する可能性がある。しかしながら、その理論的な理解は進んでいない。本研究では、多様な外力を導入できる理論計算手法を開発し、メカノケミストリにおける特異な化学反応原理を明らかにする。力学的刺激がポテンシャル面に及ぼす影響を電子理論に基づいて解析し、その反応原理を明らかにする。さらに溶液等を含んだ複雑系に研究を発展させる。
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| 研究成果の概要 |
外力を導入した理論計算手法を開発し，メカノケミストリにおける特異な化学反応原理について研究した。機械的刺激によって化学反応の選択性が変化するという実験報告が急増しているが，理論的な理解は進んでいなかった。ボールミルを用いたキチンの加水分解において側鎖の加水分解より解重合が優先される実験結果，高インデックス界面への外力刺激に対するFischer-Tropsch反応活性がBEP則を逸脱しうることを示す計算結果，ボールミルを用いたシクロプロパン化反応において狭隘反応場が選択性を向上する計算結果を示し，力学的刺激下の反応機構を明らかにした。開発したプログラムはGitHubにて公開している。
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| 研究成果の学術的意義や社会的意義 |
力学的刺激による化学反応の促進は，局所加熱による反応性の向上と理解されている。これに対し，反応選択性の変化については単なる熱的な解釈を越えた理解が必要であった。このような実験事実に対して，様々な解釈が行われてきたが，これを裏付ける理論的研究が必要とされてきた。本研究では，力学的刺激を露わに導入した計算を行うことで，反応機構を提案することで提案されてきた解釈を理論的に検証し，力学的刺激による活性促進効果を予測した。また，使用した計算プログラムはGaussian16など各種の電子状態計算プログラムと接続して使用でき，研究成果のオープンリソース化による社会での活用が期待できる。
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