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表面吸着分子のギャップリノーマリゼーションと分子物性変化の解明

研究課題

研究課題/領域番号 20H02694
研究種目

基盤研究(B)

配分区分補助金
応募区分一般
審査区分 小区分32010:基礎物理化学関連
研究機関大阪大学

研究代表者

加藤 浩之  大阪大学, 大学院理学研究科, 准教授 (80300862)

研究分担者 山田 剛司  大阪大学, 大学院理学研究科, 助教 (90432468)
研究期間 (年度) 2020-04-01 – 2024-03-31
研究課題ステータス 完了 (2023年度)
配分額 *注記
17,940千円 (直接経費: 13,800千円、間接経費: 4,140千円)
2023年度: 1,690千円 (直接経費: 1,300千円、間接経費: 390千円)
2022年度: 1,690千円 (直接経費: 1,300千円、間接経費: 390千円)
2021年度: 4,550千円 (直接経費: 3,500千円、間接経費: 1,050千円)
2020年度: 10,010千円 (直接経費: 7,700千円、間接経費: 2,310千円)
キーワードHOMO-LUMOギャップ / 導電特性 / 光学特性 / 光電子分光法 / 走査トンネル顕微/分光法 / 差分反射分光法 / 光電子分光 / 光学吸収
研究開始時の研究の概要

分子超薄膜内を電荷が移動するとき、最高占有軌道(HOMO)/最低非占有軌道(LUMO)には符号の異なる電荷(それぞれ正孔/電子)が流れるため、電極基板から受ける静電的な相互作用が異なり、両分子軌道間のエネルギー準位差が変化する。これはギャップリノーマリゼーションと呼ばれしばしば議論されてきたが、未だ十分な理解には至っていない。そこで本研究課題では、表面吸着分子におけるHOMO/LUMO準位を基板からの距離の関数として直接観測すると共に、同一の分子超薄膜に対し基板-分子間の導電性や分子膜の光学吸収特性を計測して、ギャップリノーマリゼーションがおよぼす分子物性への影響について総合的な解明を目指す。

研究成果の概要

分子膜内を電荷が移動するとき、最高占有軌道(HOMO)準位および最低非占有軌道(LUMO)準位にはそれぞれ正孔/電子が流れるため、電極基板から受ける静電的相互作用が異なり、両軌道間のエネルギー準位差が表面からの距離に依存して変化(ギャップリノーマリゼーション)する。しかし、この現象の十分な議論はなされていなかった。そこで本課題では、機能性自己組織化単分子膜におけるHOMO/LUMOの各準位および物性(導電性や光学特性)を、それぞれ測定できる装置を構築し、総合的な実験からこの影響を解明することを目指した。成果として、ギャップリノーマリゼーションの解明に向けた各種の装置を構築することができた。

研究成果の学術的意義や社会的意義

分子デバイスにおいて、分子が求められる物性は導電性や吸光/発光特性であり、分子のHOMO準位およびLUMO準位の正確な情報が欠かせない。しかし、電極近傍のギャップリノーマリゼーションの影響については、十分な議論がなされていなかった。その要因として、電子状態変化と分子物性(導電性や光学特性)変化を直接的に結びつける研究が希薄だったことにある。特に、分子薄膜の物性を表面からの距離の関数として計測する研究は限られており、これを総合的に研究する術を構築することは、物性科学における基礎と応用の両面から重要と思われる。本研究課題では、既にある装置の改良や新奇装置の構築を進め、この解明を目指した。

報告書

(5件)
  • 2023 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2022 実績報告書
  • 2021 実績報告書
  • 2020 実績報告書
  • 研究成果

    (36件)

すべて 2024 2023 2022 2021 2020

すべて 雑誌論文 (10件) (うち国際共著 3件、 査読あり 9件) 学会発表 (26件) (うち国際学会 7件)

  • [雑誌論文] Probing of Photocarrier Electrons and Excitons at an Organic Monolayer Film Studied by Two-Photon Photoemission Spectroscopy2024

    • 著者名/発表者名
      Nojima Shuto、Murase Natsumi、Kim DaeGwi、Kato Hiroyuki S.、Akai-Kasaya Megumi、Yamada Takashi、Shibuta Masahiro
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 128 号: 5 ページ: 2043-2051

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.3c07596

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Real-space structural characterization of benzene monolayer on graphite (0001) surface investigated by low-temperature scanning tunneling microscopy2023

    • 著者名/発表者名
      Murase Natsumi、Kato Hiroyuki S.、Akai-Kasaya Megumi、Yamada Takashi
    • 雑誌名

      Chemical Physics Letters

      巻: 830 ページ: 140815-140815

    • DOI

      10.1016/j.cplett.2023.140815

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Band Engineering-Tuned Localized Surface Plasmon Resonance in Diverse-Phased Cu2-xSySe1-y Nanocrystals2022

    • 著者名/発表者名
      Li Han、Shibuta Masahiro、Yamada Takashi、Hojo Hajime、Kato Hiroyuki S.、Teranishi Toshiharu、Sakamoto Masanori
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 126 号: 18 ページ: 8107-8112

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.2c01149

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Formation and structural characterization of two-dimensional wetting water layer on graphite (0001)2022

    • 著者名/発表者名
      Yamada Takashi、Tawa Takenori、Murase Natsumi、Kato Hiroyuki S.
    • 雑誌名

      The Journal of Chemical Physics

      巻: 157 号: 7 ページ: 074702-074702

    • DOI

      10.1063/5.0097760

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Self-assembly of heterogeneous bilayers stratified by Au-S and hydrogen bonds on Au(111)2022

    • 著者名/発表者名
      Muneyasu Riku、Yamada Takashi、Akai-Kasaya Megumi、Kato Hiroyuki S.
    • 雑誌名

      Physical Chemistry Chemical Physics

      巻: 24 号: 36 ページ: 22222-22230

    • DOI

      10.1039/d2cp03356a

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Accessing the Conduction Band Dispersion in CH3NH3PbI3 Single Crystals2021

    • 著者名/発表者名
      Yang Jinpeng、Sato Haruki、Orio Hibiki、Liu Xianjie、Fahlman Mats、Ueno Nobuo、Yoshida Hiroyuki、Yamada Takashi、Kera Satoshi
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry Letters

      巻: 12 号: 15 ページ: 3773-3778

    • DOI

      10.1021/acs.jpclett.1c00530

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Lateral Distribution of Optical Excitation at Boundaries around Rubrene Islands Visualized by Microspot Two-Photon Photoemission Spectroscopy2021

    • 著者名/発表者名
      Okaue D.、Hayashi R.、Wakayama K.、Ito N.、Munakata T.、Yamada T.
    • 雑誌名

      Surface Science

      巻: 709 ページ: 121847-121847

    • DOI

      10.1016/j.susc.2021.121847

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] プロトン-電子カップル型分子性結晶および二分子膜における機能開拓2021

    • 著者名/発表者名
      森初果,加藤浩之,藤野智子,上田顕,吉信淳
    • 雑誌名

      セラミックス

      巻: 56 ページ: 88-91

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [雑誌論文] Structural Characterization and Photoluminescence Properties of Monolayer Perylene on Graphite Surface2020

    • 著者名/発表者名
      T. Yamada, K. Araragi, H. S. Kato, T. Munakata
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 124 号: 23 ページ: 12485-12491

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.0c02419

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Role of Initial and Final States in Molecular Spectroscopies: Example of Tetraphenyldibenzoperiflanthene (DBP) on Graphite2020

    • 著者名/発表者名
      Kirchhuebel Tino、Kera Satoshi、Munakata Toshiaki、Ueno Nobuo、Shiraishi Ryo、Yamaguchi Takuma、Yonezawa Keiichirou、Ueba Takahiro、Bussolotti Fabio、Yang Jinpeng、Yamada Takashi、Mori Ryosuke、Kunieda Shogo、Huempfner Tobias、Gruenewald Marco、Forker Roman、Fritz Torsten
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 124 号: 36 ページ: 19622-19638

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.0c05448

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] らせん状高分子による自己組織化単分子膜のキャラクタリゼーション:電界に応じた形状変化2024

    • 著者名/発表者名
      小早川なの,神林直哉,岡村高明,鬼塚清孝,渡部誠也,赤井恵,加藤浩之
    • 学会等名
      日本化学会春季年会2024
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Potential of charge transfer at the hydrogen radical addition to functional molecular films2023

    • 著者名/発表者名
      Mizuho Muroyama, Seiya Watanabe, Yusuke Kanematsu, Masanori Tachikawa, Megumi Kasaya-Akai, Kato S Hiroyuki
    • 学会等名
      Annual Meeting of the Japan Society of Vacuum and Surface Science 2023
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Study on hydrogen radical reactions in a functional self-assembled monolayer: Examination of potential of charge transfer2023

    • 著者名/発表者名
      Mizuho Muroyama, Seiya Watanabe, Yusuke Kanematsu, Masanori Tachikawa, Megumi Akai-Kasaya, Hiroyuki S. Kato
    • 学会等名
      36th International Microprocesses and Nanotechnology Conference (MNC 2023)
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 機能性アルカンチオラート単分子膜における官能基の反応と電荷移動:分子軌道計算と仕事関数測定による解析2023

    • 著者名/発表者名
      室山瑞穂,小早川なの,渡部誠也,兼松佑典,立川仁典,赤井恵,加藤浩之
    • 学会等名
      表面・界面スペクトロスコピー2023(ISSPワークショップ)
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 電界誘起化学反応による吸着分子膜への情報記憶2023

    • 著者名/発表者名
      加藤浩之
    • 学会等名
      学術振興会拠点形成事業「マテリアル知能」研究会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 吸着分子膜における水素ラジカル付加反応と電荷移動に関する分子軌道計算を用いた考察2023

    • 著者名/発表者名
      室山瑞穂,渡部誠也,兼松佑典,立川仁典,赤井恵,加藤浩之
    • 学会等名
      日本化学会春季年会2023
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Field-Induced Response in a Self-Assembled Proton-Donor/Acceptor Bilayer on Au(111)2022

    • 著者名/発表者名
      H.S. Kato, R. Muneyasu, T. Fujino, A. Ueda, Y. Kanematsu, M. Tachikawa, J. Yoshinobu, H. Mori
    • 学会等名
      The 22nd International Vacuum Congress (IVC-22)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] グラファイト表面上の芳香族炭化水素超薄膜のナノスケール構造と電子特性2022

    • 著者名/発表者名
      村瀬菜摘,野島周人,林田紘輝,加藤浩之,岡田美智雄,赤井 恵,金 大貴,渋田昌弘,山田剛司
    • 学会等名
      分子科学討論会2022
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 機能性アルカンチオール自己組織化単分子膜における官能基の反応とイオン化2022

    • 著者名/発表者名
      棟安 陸,室山瑞穂,小早川なの,津田泰孝,坂本徹哉,渡部誠也,山田剛司,赤井 恵,岡田美智雄,吉越章隆,加藤浩之
    • 学会等名
      分子科学討論会2022
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 自発的に並ぶ分子膜に機能をくわえる: 分子で創る小さなメモリ2022

    • 著者名/発表者名
      加藤浩之
    • 学会等名
      第7回 大阪大学豊中地区研究交流会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 二分子膜で創る分子メモリ2022

    • 著者名/発表者名
      加藤浩之
    • 学会等名
      神経ネットワーク型分子・ナノ材料システム研究会議
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 自己組織化異種二分子膜で創る水素カチオン分子メモリ2022

    • 著者名/発表者名
      加藤浩之, 棟安 陸, 藤野智子, 上田 顕, 兼松佑典, 立川仁典, 吉信 淳, 森 初果
    • 学会等名
      2022年(第16回)物性科学領域横断研究会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] グラファイト表面上の芳香族炭化水素超薄膜のナノスケール構造・電子状態・発光特性2022

    • 著者名/発表者名
      村瀬菜摘,野島周人,林田紘輝,加藤浩之,岡田美智雄,赤井恵,金大貴,渋田昌弘,山田剛司
    • 学会等名
      表面・界面スペクトロスコピー2022
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 機能性分子膜における官能基の反応と電子移動:分子軌道計算を用いた検討2022

    • 著者名/発表者名
      室山瑞穂,渡部誠也,兼松佑典,立川仁典,赤井恵,加藤浩之
    • 学会等名
      表面・界面スペクトロスコピー2022
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] グラファイト表面上の芳香族炭化水素のナノスケール構造2021

    • 著者名/発表者名
      村瀬菜摘, 林田紘輝, 山田剛司, 加藤浩之, 岡田美智雄, 赤井恵
    • 学会等名
      分子科学討論会2021
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] プロトン・ドナー/アクセプター二分子膜におけるラジカル自己誘導2021

    • 著者名/発表者名
      加藤浩之,上田 顕,藤野智子,兼松佑典,山田剛司,立川仁典,吉信 淳,森 初果
    • 学会等名
      分子科学討論会2021
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Correlation between Superstructure, Photolumienscence Properties, and Excited-State Dynamics of PAH Ultrathin Films on Graphite2021

    • 著者名/発表者名
      T. Yamada, T. Tawa, H.S. Kato
    • 学会等名
      The 10th Workshop on Advanced Spectroscopy of Organic Materials for Electronic Applications(ASOMEA-10)
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Self-Induction of Radicals in a Self-Assembled Proton-Donor/Acceptor Bilayer on Au(111)2021

    • 著者名/発表者名
      H.S. Kato, A. Ueda, T. Fujino, Y. Kanematsu, T. Yamada, M. Tachikawa, J. Yoshinobu, H. Mori
    • 学会等名
      The 9th International Symposium on Surface Science (ISSS-9)
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Study on Self-Assembly for Functional Heterogeneous Bilayer on Au(111)2021

    • 著者名/発表者名
      R. Muneyasu, T. Yamada, H.S. Kato
    • 学会等名
      The 9th International Symposium on Surface Science (ISSS-9)
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 機能性自己組織化単分子膜の化学反応とイオン生成:表面における無溶媒イオンの安定化2021

    • 著者名/発表者名
      加藤浩之, 棟安陸,津田泰孝, 坂本徹哉,福田義博, 山田剛司,赤井恵, 岡田美智雄,吉越章隆
    • 学会等名
      表面界面スペクトロスコピー2021
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Self-Induced Radicals in the Electron-Proton-Coupled Molecular Bilayer on Au(111) Surfaces2021

    • 著者名/発表者名
      H.S. Kato, A. Ueda, T. Fujino, Y. Kanematsu, T. Yamada, M. Tachikawa, J. Yoshinobu, H. Mori
    • 学会等名
      Materials Research Meeting 2021 (MRM2021)
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Self-Assembled Hetero-Bilayer Stratified by Covalent and Hydrogen bonds on Au(111) surfaces2021

    • 著者名/発表者名
      R. Muneyasu, T. Yamada, H.S. Kato
    • 学会等名
      Joint Symposium of JSPS-DST Bilateral Research Project “Charge- and Spin-Blockade in Ultrathin-Layers of Single Molecule Magnets”
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 階層的なAu-S結合と水素結合による異種二分子膜の自己組織化過程に関する研究2020

    • 著者名/発表者名
      棟安陸,山田剛司,加藤浩之
    • 学会等名
      分子科学会討論会2020 オンライン討論会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] 水素結合とAu-S結合による異種二分子膜の階層的な自己組織化2020

    • 著者名/発表者名
      棟安陸,山田剛司,加藤浩之
    • 学会等名
      2020年日本表面真空学会学術講演会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] グラファイト表面上に吸着したピレンの吸着構造および電子状態の観測2020

    • 著者名/発表者名
      田和大典, 山田剛司, 加藤浩之
    • 学会等名
      表面・界面スペクトロスコピー2020
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] 電子-プロトン相関物性の創出に向けた自己組織化異種二分子膜における形成条件の検討2020

    • 著者名/発表者名
      棟安陸,山田剛司,加藤浩之
    • 学会等名
      2020年度 関西薄膜・表面物理セミナー
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書

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公開日: 2020-04-28   更新日: 2025-01-30  

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