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マルチ過渡吸収分光法を用いた酸化チタンにおける電荷再結合の機構解明

研究課題

研究課題/領域番号 20H02699
研究種目

基盤研究(B)

配分区分補助金
応募区分一般
審査区分 小区分32010:基礎物理化学関連
研究機関日本大学

研究代表者

加藤 隆二  日本大学, 工学部, 教授 (60204509)

研究分担者 四方 潤一  日本大学, 工学部, 教授 (50302237)
関 和彦  国立研究開発法人産業技術総合研究所, エネルギー・環境領域, 上級主任研究員 (60344115)
研究期間 (年度) 2020-04-01 – 2024-03-31
研究課題ステータス 完了 (2023年度)
配分額 *注記
17,680千円 (直接経費: 13,600千円、間接経費: 4,080千円)
2023年度: 2,990千円 (直接経費: 2,300千円、間接経費: 690千円)
2022年度: 2,990千円 (直接経費: 2,300千円、間接経費: 690千円)
2021年度: 5,590千円 (直接経費: 4,300千円、間接経費: 1,290千円)
2020年度: 6,110千円 (直接経費: 4,700千円、間接経費: 1,410千円)
キーワード光触媒 / 酸化チタン / 過渡吸収 / 電荷再結合速度 / 電荷再結合 / マイクロ波 / テラヘルツ / 過渡吸収分光 / 非接触光伝導計測
研究開始時の研究の概要

太陽光を直接エネルギーに変換する技術は人類の持続的発展のために欠かすことのできない技術である。最も有望な材料である固体光触媒では、光によって電荷(正孔と電子)が生成され、これらが適切に酸化・還元反応を起こすことでエネルギー生産を実現している。残念ながらまだ効率は十分ではなく、反応機構の解明が課題となっている。
本研究は代表的な光触媒材料である酸化チタンの電荷再結合反応について、新たに開発する多波長過渡吸収分光法とダブルパルス脱トラップ過渡吸収法によって徹底的に解析することで実用光触媒材料における反応物理化学を確立する。これは光エネルギー変換技術の実現に向けた大きな一歩となる。

研究成果の概要

本研究では酸化チタン光触媒の電荷再結合速度の信頼できる評価を行った。信頼できる計測を行うため、超高感度過渡吸収分光計を開発し、世界最高レベルの感度を達成した。これによりこれまでよりも1/100低い励起光強度での計測を実現した。また電荷再結合速度が酸素の影響を大きく受けることを見出し、表面電荷の分布の違いによる説明を行った。さらに過渡吸収と相補的な結果を得ることができる発光測定を注意深く行い、非常に低い量子収率の絶対値の見積もりに成功した。また発光スペクトルは数種類の励起子の発光の重ね合わせであることを示した。

研究成果の学術的意義や社会的意義

本研究で対象としている酸化チタンは、代表的な光触媒材料であり、現在精力的に研究が進められている多くの新材料の基本材料として認識され利用されている。酸化チタンの電荷再結合については研究者によって異なる結果が示されていることなどがあり、未解明の問題が多く残されていた。本研究では超高感度過渡吸収分光計を開発し、非常に弱い光励起下での信頼性の高い測定結果を得ることができた。また、酸素の存在によって電荷再結合速度が大きく影響を受けることを見出し、研究者間の矛盾した結果をある程度合理的に説明することができた。
また、開発した超高感度過渡吸収分光計は多くの反応系において新しい研究を展開できるツールとなる。

報告書

(5件)
  • 2023 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2022 実績報告書
  • 2021 実績報告書
  • 2020 実績報告書
  • 研究成果

    (20件)

すべて 2023 2022 2021 2020 その他

すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (5件) (うち国際共著 1件、 査読あり 5件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (13件) (うち国際学会 2件、 招待講演 2件) 備考 (1件)

  • [国際共同研究] メルボルン大学(オーストラリア)

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [雑誌論文] Effect of Surface-Adsorbed Oxygen on Charge Recombination in a Nanocrystalline TiO2 Film Studied by Ultrasensitive Transient Absorption Spectroscopy2023

    • 著者名/発表者名
      Ryuzi Katoh, Tatsuo Nakagawa
    • 雑誌名

      J. Phys. Chem. C

      巻: 127 号: 30 ページ: 14797-14804

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.3c02516

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Quantum Yields of Photoluminescence of TiO2 Photocatalysts2022

    • 著者名/発表者名
      Ryuzi Katoh, Kazunari Takahashi, Kosuke Sugawa
    • 雑誌名

      J. Phys. Chem. C

      巻: 126 号: 49 ページ: 20954-20959

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.2c06761

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Predicting Solar Cell Performance from Terahertz and Microwave Spectroscopy2022

    • 著者名/発表者名
      H. Hempel, T. J. Savenjie, M. Stolterfoht, J. Neu, M. Failla, V. C. Paingad, P. Kuzel, E. J. Heilweil, J. A. Spies, M. Schleuning, J. Zhao, D. Friedrich, K. Schwarzburg, L. D.A. Siebbeles, P. Dorflinger, V. Dyakonov, R. Katoh, et al.
    • 雑誌名

      Adv. Energy Mater.

      巻: 12 号: 13 ページ: 2102776-2102776

    • DOI

      10.1002/aenm.202102776

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Effect of Deuteration on Relaxation Dynamics of the Perylene Excimer Studied by Subnanosecond Transient Absorption Spectroscopy2021

    • 著者名/発表者名
      Yuuya Shibasaki, Tomoyoshi Suenobu, Tatsuo Nakagawa, Ryuzi Katoh
    • 雑誌名

      J. Phys. Chem. A

      巻: 125 号: 6 ページ: 1359-1366

    • DOI

      10.1021/acs.jpca.0c10683

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Artificially Designed Compositionally Graded Sr-Doped NaTaO3 Single-Crystalline Thin Films and the Dynamics of Their Photoexcited Electron?Hole Pairs2020

    • 著者名/発表者名
      Konno Rio、Maruyama Shingo、Kosaka Takumu、Katoh Ryuzi、Takahashi Ryota、Kumigashira Hiroshi、Ichikuni Nobuyuki、Onishi Hiroshi、Matsumoto Yuji
    • 雑誌名

      Chemistry of Materials

      巻: 33 号: 1 ページ: 226-233

    • DOI

      10.1021/acs.chemmater.0c03487

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] Luminescence properties of TiO2 photocatalysts2023

    • 著者名/発表者名
      Ryuzi Katoh
    • 学会等名
      The 31st International Conference on photochemistry (ICP 2023)
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 酸化チタン光触媒の発光特性2023

    • 著者名/発表者名
      加藤 隆二, 高橋 壱成
    • 学会等名
      2023年光化学討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] ルチル型酸化チタン光触媒の発光におけるアルコール添加効果2023

    • 著者名/発表者名
      齊藤 壮, 冨塚 由貴, 加藤 隆二
    • 学会等名
      令和5年度化学系学協会東北大会 および日本化学会東北支部80周年記念国際会議
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] アナターゼ型酸化チタン光触媒の発光におけるアルコール添加効果2023

    • 著者名/発表者名
      冨塚 由貴, 齊藤 壮, 加藤 隆二
    • 学会等名
      令和5年度化学系学協会東北大会 および日本化学会東北支部80周年記念国際会議
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] アナターゼ型酸化チタンにおける微弱発光の挙動2023

    • 著者名/発表者名
      加藤 隆二, 冨塚 由貴, 齊藤 壮
    • 学会等名
      第42回固体・表面光化学討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 酸化チタンナノ微粒子膜の電荷再結合過程に及ぼす表面吸着酸素の効果2022

    • 著者名/発表者名
      加藤 隆二
    • 学会等名
      光化学討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 高感度過渡吸収分光装置の開発とそれを用いた酸化チタンにおける電荷再結合反応の追跡2021

    • 著者名/発表者名
      加藤 隆二、中川 達央
    • 学会等名
      光化学討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 光触媒酸化チタン粉体の発光量子収率の評価2021

    • 著者名/発表者名
      高橋 壱成、加藤 隆二
    • 学会等名
      光化学討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] アナターゼ型酸化チタン光触媒の発光量子収率の見積り2021

    • 著者名/発表者名
      高橋 壱成、加藤 隆二
    • 学会等名
      日本化学会東北支部 化学系学協会東北大会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Charge Recombination Processes in TiO2 Photocatalysts Studied by Highly Sensitive Transient Absorption Spectroscopy2021

    • 著者名/発表者名
      加藤 隆二
    • 学会等名
      アジア光化学会議(APC2020)
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 過渡吸収分光を駆使した界面電荷分離反応の計測2021

    • 著者名/発表者名
      加藤 隆二
    • 学会等名
      レーザー学会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Recombination processes of photogenerated charge carriers in dye-sensitized films based on anatase, brookite and rutile TiO22020

    • 著者名/発表者名
      Hiroki Wakui, Ryuzi Katoh
    • 学会等名
      化学系学協会東北大会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] Electron injection and recombination processes in dye-sensitized films based on anatase, brookite and rutile TiO22020

    • 著者名/発表者名
      Hiroki Wakui, Ryuzi Katoh
    • 学会等名
      光化学討論会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [備考] 日本大学工学部 生命応用化学科 光エネルギー変換研究室

    • URL

      http://ch.ce.nihon-u.ac.jp/~katoh/index.html

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書

URL: 

公開日: 2020-04-28   更新日: 2025-01-30  

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