| 研究課題/領域番号 |
20H02734
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| 研究種目 |
基盤研究(B)
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 審査区分 |
小区分33020:有機合成化学関連
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| 研究機関 | 兵庫県立大学 (2021-2022)
名古屋大学 (2020) |
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研究代表者 |
三宅 由寛 兵庫県立大学, 理学研究科, 教授 (00347270)
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| 研究期間 (年度) |
2020-04-01 – 2023-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2022年度)
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| 配分額 *注記 |
18,460千円 (直接経費: 14,200千円、間接経費: 4,260千円)
2022年度: 2,860千円 (直接経費: 2,200千円、間接経費: 660千円)
2021年度: 2,860千円 (直接経費: 2,200千円、間接経費: 660千円)
2020年度: 12,740千円 (直接経費: 9,800千円、間接経費: 2,940千円)
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| キーワード | 酸化反応 / ジアザポルフィリン / 二酸化炭素 / 還元反応 / 水 / アルカン |
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| 研究開始時の研究の概要 |
本申請課題では、アルカンと水からアルコールと水素を光駆動により合成する反応（光をエネルギー源、水を酸素源として用いたアルカンの触媒的酸化反応）の達成を目指す。その実現のためには、鍵反応として①アルカンの直接的酸化反応と②水と光を用いたオキソ錯体生成反応を開発することが必要であり、その達成には金属オキソ錯体の効率的生成とその反応性の向上が重要となる。本研究では、それを可能にする触媒として電子受容性π共役骨格を配位子にもつ遷移金属錯体を設計・合成し、その反応性を明らかにする。
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| 研究成果の概要 |
ジアザポルフィリン金属錯体を用いたアルカンのC-H結合酸化反応を行った。従来のポルフィリン金属錯体と比較して高い反応性を示すことを明らかにし、その反応性の差は主骨格の電子受容性に由来していることを見いだした。さらに、その反応性を利用し、アルカンのC-H結合フッ素化反応の触媒反応へと展開した。さらにピリジノファン金属錯体を用いたアルカンのC-H結合酸化反応の開発にも成功した。
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| 研究成果の学術的意義や社会的意義 |
得られた成果はポルフィリンの主骨格にsp2-窒素原子を導入することで金属錯体の電子受容性を向上させるという手法が触媒の反応性を向上させる有効な戦略となり得るということを示した点で意義がある。
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