| 研究課題/領域番号 |
20H02746
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| 研究種目 |
基盤研究(B)
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 審査区分 |
小区分33020:有機合成化学関連
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| 研究機関 | 慶應義塾大学 |
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研究代表者 |
熊谷 直哉 慶應義塾大学, 薬学部(芝共立), 教授 (40431887)
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| 研究期間 (年度) |
2020-04-01 – 2023-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2022年度)
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| 配分額 *注記 |
17,680千円 (直接経費: 13,600千円、間接経費: 4,080千円)
2022年度: 5,070千円 (直接経費: 3,900千円、間接経費: 1,170千円)
2021年度: 5,070千円 (直接経費: 3,900千円、間接経費: 1,170千円)
2020年度: 7,540千円 (直接経費: 5,800千円、間接経費: 1,740千円)
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| キーワード | ヘテロ環 / アミド化 / ホウ素 / キノリン / マクロサイクル / 触媒 / グリーンケミストリー / 金属クラスター / 超分子 / アミド / 非平面芳香族 / ホスト分子 / 超分子錯体 / 非共有結合性相互作用 |
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| 研究開始時の研究の概要 |
新奇分子の探求は化学を最も化学たらしめる基礎研究の一源流であり，化学者自身が創造者となりオリジナルの物性・機能探索を縦横に展開するための源泉となる。本研究では，独自の新奇分子デザインおよびその戦略的構築を基盤とし，効率的な触媒的分子変換反応を開拓することを主眼とする。分子変換にはサステイナビリティが無視できない時代に突入しており，既存技術の延長線上での解決法の策定は困難と言わざるを得ない。本研究では，従来型の触媒設計から脱却し，抜本的な新奇構造デザインが具現する新奇機能創発アプローチをとることで，反応の超高率化を実現し各種分子変換に最高解を提供することを目指す。
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| 研究成果の概要 |
DATB合成法の刷新に至った。新規B-スピロ型中間体を新たに設定することで，4工程かかっていた従来法に比して2工程でカラムクロマトグラフィーフリーでの安価かつスケーラブルな合成法の確立に成功した。擬平面分子であるTQから立体化分子の構築においては，立体型キノリン4量体TEtraQuinoline (TEQ)，ならびに3量体oxa-TriQuinoline（o-TQ）の構築に至り，各種遷移金属との錯形成，Zn(II)選択蛍光応答，Fe(II)錯体による各種酸化反応を促進能などを見出し，多くの魅力ある機能を有する新規分子骨格となることを示した。
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| 研究成果の学術的意義や社会的意義 |
DATBはアミド結合形成における強力な触媒として作用することから，試薬援用型の工業的なアミド合成をサステイナブルなクリーンプロセスに刷新する可能性を秘めており，今回見出した新規DATB合成法により社会実装に向けた展開が可能になる。新たな立体型キノリンオリゴマーは予想以上の物性，触媒性能を示すことが明らかとなり，資源に乏しい我が国においても，軽元素を巧みに配列させることで機能性分子の新規開発が十分に可能である事を示した。
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