• 研究課題をさがす
  • 研究者をさがす
  • KAKENの使い方
  1. 前のページに戻る

配位不飽和な遷移金属カーバイドクラスターの創成および反応性

研究課題

研究課題/領域番号 20H02758
研究種目

基盤研究(B)

配分区分補助金
応募区分一般
審査区分 小区分34010:無機・錯体化学関連
研究機関大阪公立大学 (2022-2023)
大阪府立大学 (2020-2021)

研究代表者

竹本 真  大阪公立大学, 大学院理学研究科, 准教授 (20347511)

研究期間 (年度) 2020-04-01 – 2024-03-31
研究課題ステータス 完了 (2023年度)
配分額 *注記
17,810千円 (直接経費: 13,700千円、間接経費: 4,110千円)
2023年度: 3,120千円 (直接経費: 2,400千円、間接経費: 720千円)
2022年度: 3,120千円 (直接経費: 2,400千円、間接経費: 720千円)
2021年度: 3,120千円 (直接経費: 2,400千円、間接経費: 720千円)
2020年度: 8,450千円 (直接経費: 6,500千円、間接経費: 1,950千円)
キーワードカーバイド / メタロカルベン / フィッシャートロプシュ / ニトロゲナーゼ / クラスター / Fischer-Tropsch / 鉄硫黄クラスター / ルテニウム / カルベン / Fischer-Tropsh合成 / Fischer-Tropsch反応 / キュバン型クラスター / メチレン / メチリジン / Fischer-Tropsh / フィッシャー・トロプシュ反応
研究開始時の研究の概要

人造石油の合成や生物学的窒素固定において「カーバイドクラスター」と呼ばれる金属活性種が重要な役割を担っていることが明らかにされています。しかし、その分子レベルでの反応機構についてはほとんど解明されていません。本研究では独自に合成した配位不飽和な遷移金属カーバイドクラスターをモデルとして、これらの反応系におけるカーバイドクラスターの反応性の解明に迫ります。

研究成果の概要

本研究では、フィッシャートロプシュ反応や窒素固定酵素における触媒活性種のモデルとなる配位不飽和な分子性遷移金属カーバイドクラスターを創出した。さらに、これらのクラスターを反応場として、カーバイドからの炭素鎖生成反応および窒素固定関連基質の配位・変換様式を明らかにし、FT 反応およびニトロゲナーゼ活性部位における金属カーバイド種の機能解明に向けた知的基盤となる新たな学術的知見を得た。

研究成果の学術的意義や社会的意義

本研究では、フィッシャートロプシュ反応や窒素固定反応の機構に関わりの深い、遷移金属カーバイドクラスターの合成法と反応性を明らかにした。C1源として Ph2S=CH2 を用いるカーバイドクラスターの新しい合成法を開発し、これにより二核カーバイド錯体を選択的に合成した。さらに、これらのクラスターをモデルとして、触媒反応の機構を研究し、次世代液体燃料やアンモニア合成の革新にも繋がりうる学術的知見を提供した。本研究は、基礎化学のみならず、触媒化学、生物無機化学、錯体化学、有機金属化学の各分野においても重要な学術的意義を有しており、社会的にも重要な反応プロセスの機構解明にも貢献している。

報告書

(5件)
  • 2023 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2022 実績報告書
  • 2021 実績報告書
  • 2020 実績報告書
  • 研究成果

    (15件)

すべて 2023 2022 2021

すべて 雑誌論文 (5件) (うち査読あり 4件) 学会発表 (10件) (うち国際学会 1件、 招待講演 1件)

  • [雑誌論文] η6-アレーン錯体の形成を利用した芳香族化合物の触媒的変換2023

    • 著者名/発表者名
      竹本真、松坂裕之
    • 雑誌名

      月刊ファインケミカル

      巻: 52(11) ページ: 1-14

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [雑誌論文] ルテニウムカーバイド錯体を起点とする直鎖状炭素鎖成長反応2021

    • 著者名/発表者名
      Takemoto Shin、Matsuzaka Hiroyuki
    • 雑誌名

      有機合成化学協会誌

      巻: 79 号: 12 ページ: 1136-1143

    • DOI

      10.5059/yukigoseikyokaishi.79.1136

    • NAID

      130008127545

    • ISSN
      0037-9980, 1883-6526
    • 年月日
      2021-12-01
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Linear Hydrocarbon Chain Growth from a Molecular Diruthenium Carbide Platform2021

    • 著者名/発表者名
      Ohata Jun、Teramoto Akira、Fujita Hiroaki、Takemoto Shin、Matsuzaka Hiroyuki
    • 雑誌名

      Journal of the American Chemical Society

      巻: 143 号: 39 ページ: 16105-16112

    • DOI

      10.1021/jacs.1c06586

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Tin-Ruthenium Cooperative Catalyst for Disproportionation of Formic Acid to Methanol2021

    • 著者名/発表者名
      Fujita Hiroaki、Takemoto Shin、Matsuzaka Hiroyuki
    • 雑誌名

      ACS Catalysis

      巻: 11 号: 12 ページ: 7460-7466

    • DOI

      10.1021/acscatal.1c01344

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Metal-metal multiple bond formation induced by σ-acceptor Lewis acid ligands2021

    • 著者名/発表者名
      Shin Takemoto, Kaname Yoshii, Takahiro Yamano, Akihiro Tsurusaki, Hiroyuki Matsuzaka
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: 57 号: 7 ページ: 923-926

    • DOI

      10.1039/d0cc07278h

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] Synthesis, Structure, and Catalytic Properties of Platinum π-Allyl Complexes Supported by Ru(bpy)2-based Metallophosphine Ligand2023

    • 著者名/発表者名
      木曽彩日・堀川順哉・阪上尚希・竹本真・松坂裕之
    • 学会等名
      第69回有機金属化学討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] NHCを支持配位子とする 4Fe-4S ハライドクラスターの合成と性質2023

    • 著者名/発表者名
      中山雅記・矢野龍玄・竹本真・松坂裕之
    • 学会等名
      錯体化学会第73回討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 嵩高いシクロペンタジエニル配位子を有する二核ルテニウムメチレン錯体の合成と反応性2022

    • 著者名/発表者名
      由良圭佑・竹本真・松坂裕之
    • 学会等名
      第68回有機金属化学討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] レドックススイッチ機能を有する Ru-Pt 異種二核錯体の合成と反応性2022

    • 著者名/発表者名
      堀川順哉・阪上尚希・木曽彩日・竹本真・松坂裕之
    • 学会等名
      錯体化学会第72回討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] ルテノジチオエーテルおよびルテノジチオールを利用した異種多核錯体の合成2022

    • 著者名/発表者名
      大橋 竜馬・辻脇 実那・竹本 真・松坂 裕之
    • 学会等名
      日本化学会 第103春季年会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Synergy of Ruthenium and Tin in Metal-Metal Bond Formation and Catalysis2022

    • 著者名/発表者名
      Shin Takemoto
    • 学会等名
      ACS Publications Summit: Organometallics Series
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 金属をテンプレートとするメチリジンクラスターの集積化と炭素ー炭素結合形成反応2022

    • 著者名/発表者名
      小関大輝、竹本真、松坂裕之
    • 学会等名
      日本化学会第102春季年会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Ru-Ir および Ru-Rh 異種二核錯体を触媒とするアリルアルコールの C-O 水素化分解および電解還元反応2021

    • 著者名/発表者名
      川地奏、辻脇実那、北所幸奈、西村美那子、竹本真、松坂裕之
    • 学会等名
      錯体化学会第71回討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 炭素配位子を頂点に有するキュバン型ルテニウム硫黄クラスターの合成2021

    • 著者名/発表者名
      小澤智大、竹本真、松坂裕之
    • 学会等名
      錯体化学会第71回討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] ギ酸の不均化を利用したメタノール合成のためのスズールテニウム協同触媒の開発2021

    • 著者名/発表者名
      藤田裕成、竹本真、松坂裕之
    • 学会等名
      第67回有機金属化学討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書

URL: 

公開日: 2020-04-28   更新日: 2025-01-30  

サービス概要 検索マニュアル よくある質問 お知らせ 利用規程 科研費による研究の帰属

Powered by NII kakenhi