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動的な環状分子が生み出す高分子反応

研究課題

研究課題/領域番号 20H02783
研究種目

基盤研究(B)

配分区分補助金
応募区分一般
審査区分 小区分35010:高分子化学関連
研究機関千葉大学 (2022)
東京工業大学 (2020-2021)

研究代表者

青木 大輔  千葉大学, 大学院工学研究院, 准教授 (80736950)

研究期間 (年度) 2020-04-01 – 2023-03-31
研究課題ステータス 完了 (2022年度)
配分額 *注記
18,070千円 (直接経費: 13,900千円、間接経費: 4,170千円)
2022年度: 3,380千円 (直接経費: 2,600千円、間接経費: 780千円)
2021年度: 3,380千円 (直接経費: 2,600千円、間接経費: 780千円)
2020年度: 11,310千円 (直接経費: 8,700千円、間接経費: 2,610千円)
キーワード環状分子 / 動的共有結合 / ラジカル / 末端 / 環状高分子 / 架橋高分子 / 一次構造制御 / 架橋 / トポロジー / 環状 / 解架橋 / ジスルフィド / 分子量制御 / 環状モノマー / 環拡大重合
研究開始時の研究の概要

動的共有結合は共有結合でありながら可逆的な解離-付加が実現できるため、あるときは共有結合として振る舞うが、特定の外部刺激によってその構造が解離し組み変わる特徴(動的特性)を有する。本研究課題では、動的特性を有する環状化合物が生み出す特異な「構造再編成」を利用することで、従来の手法では達成することができなかった高分子・超分子の合成法を確立する。具体的には、大環状化合物の合成、動的な高分子の一次構造制御、架橋高分子の精密修飾を達成する。

研究成果の概要

本研究課題では、動的特性を有する環状化合物が生み出す特異な「構造再編成」を利用することで、従来の手法では達成することができなかった新しい高分子・超分子の合成法を確立することができた。末端構造の有無が「構造再編成」に及ぼす影響は大きく、「構造再編成」を引き起こす濃度と合わせて適切に末端の有無を制御することがその平衡や最終生成物を制御する鍵であることが明らかになった。

研究成果の学術的意義や社会的意義

動的な共有結合に関する研究は、主に材料化学の分野でそのプレゼンスを発揮している。そのためその動的な結合を、物性の観点から評価する研究が多く、「高分子の合成手法の開発」といった基礎有機的な視点からアプローチし、動的共有結合の本質に迫る研究は少ない。特に、末端を有さない動的な環状化合物の合成法やその性質を基盤とする新しい合成法に関する研究例はほとんどなく、本研究成果は斬新且つユニークな手法を提供しており、動的共有結合化学や高分子化学さらには超分子化学の発展に貢献するものである。今後、本研究成果を活かした、機能材料が開発されることを期待している。

報告書

(4件)
  • 2022 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2021 実績報告書
  • 2020 実績報告書
  • 研究成果

    (29件)

すべて 2022 2021 2020

すべて 雑誌論文 (5件) (うち査読あり 5件) 学会発表 (24件) (うち国際学会 7件、 招待講演 6件)

  • [雑誌論文] Topology Transformation toward Cyclic, Figure-Eight-Shaped, and Cross-Linked Polymers Based on the Dynamic Behavior of a Bis(hindered amino)disulfide Linker2021

    • 著者名/発表者名
      Yokochi Hirogi、Ohira Masashi、Oka Minami、Honda Satoshi、Li Xiang、Aoki Daisuke、Otsuka Hideyuki
    • 雑誌名

      Macromolecules

      巻: 54 号: 21 ページ: 9992-10000

    • DOI

      10.1021/acs.macromol.1c01437

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Self-Strengthening of Cross-Linked Elastomers via the Use of Dynamic Covalent Macrocyclic Mechanophores2021

    • 著者名/発表者名
      Kida Jumpei、Aoki Daisuke、Otsuka Hideyuki
    • 雑誌名

      ACS Macro Letters

      巻: 10 号: 5 ページ: 558-563

    • DOI

      10.1021/acsmacrolett.1c00124

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Characterization of N-phenylmaleimide-terminated poly(ethylene glycol)s and their application to a tetra-arm poly(ethylene glycol) gel2020

    • 著者名/発表者名
      Takashima Rikito、Ohira Masashi、Yokochi Hirogi、Aoki Daisuke、Li Xiang、Otsuka Hideyuki
    • 雑誌名

      Soft Matter

      巻: 16 号: 48 ページ: 10869-10875

    • DOI

      10.1039/d0sm01658f

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Rational Entry to Cyclic Polymers via Thermally Induced Radical Ring-Expansion Polymerization of Macrocycles with one Bis(hindered amino)disulfide Linkage2020

    • 著者名/発表者名
      R. Takashima, D. Aoki, H. Otsuka
    • 雑誌名

      Macromolecules

      巻: 53 号: 12 ページ: 4670-4677

    • DOI

      10.1021/acs.macromol.0c00798

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Using the Dynamic Behavior of Macrocyclic Monomers with a Bis(hindered amino)disulfide Linker for the Preparation of End-functionalized Polymers2020

    • 著者名/発表者名
      H. Yokochi, R. Takashima, D. Aoki, H. Otsuka
    • 雑誌名

      Polym. Chem.

      巻: 11 号: 21 ページ: 3557-3563

    • DOI

      10.1039/d0py00366b

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] 嵩高いジスルフィドの交換反応を利用した大環状分子の合成とその重合挙動2022

    • 著者名/発表者名
      高嶋力任、青木大輔、大塚英幸
    • 学会等名
      第71回高分子年次大会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 嵩高いジスルフィドを有する大環状分子の環-鎖平衡反応とその応用2022

    • 著者名/発表者名
      高嶋力任、青木大輔、大塚英幸
    • 学会等名
      第71回高分子討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Synthesis of Macrocycles via Exchange Reactions of Bis(hindered amino)disulfide Synthetic Strategy for Mechanically Interlocked Cyclic Polymers by Utilizing the Dynamic Behavior of2022

    • 著者名/発表者名
      Rikito Takashima, Daisuke Aoki, Hideyuki Otsuka
    • 学会等名
      PACIFIC POLYMER CONFERENCE (PPC-17) 2022
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Figure-eight-shaped Polymers with Dynamic Covalent Bonds Build New Polymer Networks via Exchange Reactions2022

    • 著者名/発表者名
      Hirogi Yokochi, Daisuke Aoki, Hideyuki Otsuka
    • 学会等名
      PNG2022
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Synthesis of Cyclic Polymers and Functionalization of Polymers via Exchange Reactions of Bis(hindered amino)disulfide Linkages2022

    • 著者名/発表者名
      Hirogi Yokochi, Takumi Abe, Daisuke Aoki, Hideyuki Otsuka
    • 学会等名
      MACRO2022
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Topology Transformation toward Cyclic, Figure-Eight-Shaped, and Cross-Linked Polymers Based on Dynamic Covalent Chemistry2022

    • 著者名/発表者名
      Hirogi Yokochi, Daisuke Aoki, Hideyuki Otsuka
    • 学会等名
      PSK2022
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 動的な環状高分子のトポロジー変換による3次元網目構造の構築2021

    • 著者名/発表者名
      横地浩義、青木大輔、大塚英幸
    • 学会等名
      第11回CSJ化学フェスタ
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 動的共有結合を有する8の字型高分子の合成と結合交換反応による架橋高分子への変換2021

    • 著者名/発表者名
      横地浩義、青木大輔、大塚英幸
    • 学会等名
      第70回高分子年次大会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Utility of Dynamic Behavior of Cyclic Monomer with a Bis(hindered amino)disulfide Linker for the Preparation of End-functionalized Polymers2021

    • 著者名/発表者名
      Hirogi Yokochi, Daisuke Aoki, Hideyuki Otsuka
    • 学会等名
      Pacifichem 2021
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 動的な環状分子が生み出す高分子トポロジー変換2021

    • 著者名/発表者名
      青木大輔
    • 学会等名
      第14回超分子若手懇談会(2021年)「超分子化学の新領域開拓 -次世代超分子の構築と応用-」(オンライン)
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Strategy toward cyclic topologies based on the dynamic behavior of a bis(hindered amino)disulfide linker2021

    • 著者名/発表者名
      Daisuke Aoki, Hideyuki Otsuka
    • 学会等名
      Pacifichem 2021
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] A Rational Entry to Cyclic Topology via Topology Transformation2020

    • 著者名/発表者名
      青木大輔
    • 学会等名
      The polymer society of Korea 2020 Spring Meeting
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] ビスヒンダードアミノジスルフィド結合の組み換え反応を用いた環状高分子の合成2020

    • 著者名/発表者名
      高嶋力任、青木大輔、大塚英幸
    • 学会等名
      第69回高分子学会年次大会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] 動的共有結合を有する大環状モノマーを用いた高分子の一次構造制御2020

    • 著者名/発表者名
      横地浩義、高嶋力任、青木大輔、大塚英幸
    • 学会等名
      第69回高分子学会年次大会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] 高分子トポロジー変換を利用する機能材料開発2020

    • 著者名/発表者名
      青木大輔
    • 学会等名
      第69回高分子学会年次大会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] トポロジー変換を利用した高分子合成の新展開2020

    • 著者名/発表者名
      青木大輔
    • 学会等名
      東海高分子研究会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 嵩高いジスルフィド結合の組み換え反応を利用した環状高分子の合成2020

    • 著者名/発表者名
      高嶋力任, 青木大輔, 大塚英幸
    • 学会等名
      第69回高分子討論会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] A Rational Entry to Macrocycles via Spontaneous Cyclization Reaction2020

    • 著者名/発表者名
      青木大輔、鶴見奈央、大塚英幸
    • 学会等名
      Biomacromolecular RIKEN Seminar (Online)
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Using the Dynamic Behavior of macrocycles with a Bis(hindered amino)disulfide Linker for the Preparation of End-functionalized Polymers2020

    • 著者名/発表者名
      横地浩義、高嶋力任、青木大輔、大塚英幸
    • 学会等名
      3rd G'L'owing Polymer Symposium in Kanto
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] Post-polymerization Modification with Maleimidophenyl isocyanates: Their Characterization and Application for Synthesis of Tetra-PEG Gel2020

    • 著者名/発表者名
      Rikito Takashima, Masashi Ohira, Hirogi Yokochi, Daisuke Aoki, Xiang Li, Hideyuki Otsuka
    • 学会等名
      3rd G'L'owing Polymer Symposium in Kanto
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] 高分子トポロジー変換を利用した機能性高分子の創製2020

    • 著者名/発表者名
      青木大輔
    • 学会等名
      第66回高分子研究発表会[神戸]ヤングサイエンティスト講演賞 WEB講演会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 高分子メカノケミカル反応を制御可能なメカノフォア設計に関する研究2020

    • 著者名/発表者名
      木田淳平、青木大輔、大塚英幸
    • 学会等名
      関東高分子若手研究会 2020 年度学生発表会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] 動的なビス(ヒンダードアミノ)ジスルフィド結合を有する大環状分子を利用した高分子の一次構造制御2020

    • 著者名/発表者名
      横地浩義、高嶋力任、青木大輔、大塚英幸
    • 学会等名
      第69回高分子討論会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] 動的なビス(ヒンダードアミノ)ジスルフィド結合を有する大環状モノマーを利用した高分子の一次構造制御2020

    • 著者名/発表者名
      横地浩義、高嶋力任、青木大輔、大塚英幸
    • 学会等名
      第10回CSJ化学フェスタ
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書

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公開日: 2020-04-28   更新日: 2024-01-30  

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