研究課題/領域番号 |
20H03217
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研究種目 |
基盤研究(B)
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配分区分 | 補助金 |
応募区分 | 一般 |
審査区分 |
小区分43040:生物物理学関連
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研究機関 | 東京大学 |
研究代表者 |
石北 央 東京大学, 先端科学技術研究センター, 教授 (00508111)
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研究期間 (年度) |
2020-04-01 – 2024-03-31
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研究課題ステータス |
完了 (2022年度)
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配分額 *注記 |
17,550千円 (直接経費: 13,500千円、間接経費: 4,050千円)
2022年度: 4,420千円 (直接経費: 3,400千円、間接経費: 1,020千円)
2021年度: 4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)
2020年度: 4,810千円 (直接経費: 3,700千円、間接経費: 1,110千円)
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キーワード | 人工光合成 / 電荷分離 / 水分解酸素発生 / プロトン移動 / 電子移動 / 結晶構造 / 光化学系II / プロトン共役電子移動 / 水分解・酸素発生 |
研究開始時の研究の概要 |
本研究では、蛋白質結晶構造に理論化学的手法を駆使し実施する。電子移動経路中のクロロフィル分子間のカップリング、励起サイトエナジー、1電子還元・1電子酸化電位、電荷分離状態等を評価し定常状態だけでなく励起状態の解析も行う。(PbRC, PSIIとは異なり)対称的に配置される2つの電子移動経路共に電子移動が起こるPhotosystem I (PSI)もあわせて同一の解析を実施することで、PbRC, PSIIの蛋白質環境・蛋白質分子構造因子の寄与を浮き彫りにする。さらに(同じ非対称電子移動の枠組みで語られる)PbRC, PSII間でも、大きく異なると示唆されている両者の電荷分離機構の解明も目指す。
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研究実績の概要 |
当初研究計画の提案「電荷分離のエナジェティクスの解析」は、周到な準備に基づいてなされたことが功を奏した。その理由の一つとして、基礎的な電子移動のエナジェティクスである酸化還元電位を静電相互作用計算に基づいてPbRC, PSIIにおいて完了していた [論文: Chem. Sci. (2018)] ことが、研究の円滑な実施の礎となった。
酸化還元電位は電子移動経路対において異なる値を示し電子移動のエナジェティクスは異なることは明らかであったが、電荷分離時の正孔との相互作用を反映できていないものであった。酸化還元電位では電子移動経路間に差はあることは見えたものの、基本的に両経路とも電子移動のエナジェティクスはdownhillであった。一方、電荷分離状態をも考慮したエナジェティクスでは不活性側の電子移動経路のエナジェティクスは完全にuphillとなり電子移動に不利である様が、明確に現れている。非対称電子移動経路の所以(ゆえん)は、PbRCでは極性環境(「極性アミノ酸残基の分布」や「タンパク質形状」の差)の差であるのに対し、PSIIでは水分解触媒部位のD1側への局在、それに伴うプロトン移動経路のD1側への局在に大きく由来するものであった。
以上、成果論文として[Chem. Sci. 12 (2021)] [Proc. Natl. Acad. Sci. U. S. A. (2020)] 等を発表した。
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現在までの達成度 (段落) |
令和4年度が最終年度であるため、記入しない。
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今後の研究の推進方策 |
令和4年度が最終年度であるため、記入しない。
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