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光圧による局所濃縮を利用したハロゲン混合ペロブスカイト単一ナノ結晶形成機構の解明

研究課題

研究課題/領域番号 20J00974
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分補助金
応募区分国内
審査区分 小区分32010:基礎物理化学関連
研究機関北海道大学

研究代表者

岡本 拓也  北海道大学, 電子科学研究所, 特別研究員(PD)

研究期間 (年度) 2020-04-24 – 2023-03-31
研究課題ステータス 完了 (2022年度)
配分額 *注記
4,030千円 (直接経費: 3,100千円、間接経費: 930千円)
2022年度: 1,300千円 (直接経費: 1,000千円、間接経費: 300千円)
2021年度: 1,300千円 (直接経費: 1,000千円、間接経費: 300千円)
2020年度: 1,430千円 (直接経費: 1,100千円、間接経費: 330千円)
キーワードペロブスカイト / レーザー / ハロゲンアニオン / 蛍光寿命 / バルク結晶 / ナノ結晶 / 顕微分光 / 欠陥
研究開始時の研究の概要

本研究は、次世代発光材料である単一ペロブスカイトナノ結晶の形成機構、および結晶間または単一結晶-色素分子間の反応機構を解明することを目的としている。光圧による局所濃縮および逆温度再結晶法によって結晶を析出し、顕微分光法によって結晶間のハロゲン交換反応や単一結晶-色素分子間のエネルギー移動の機構、そしてnmオーダーの極小反応場における単一ナノ結晶の形成機構を解明する。

研究実績の概要

本研究は、次世代発光材料である単一ペロブスカイトナノ結晶の形成機構、および結晶間の相互作用や反応機構を解明することを目的としている。本年度の研究では、主に光圧によるヘテロ接合型ペロブスカイト結晶の形成および結晶内のキャリア輸送の検討と、二座配位子を用いたペロブスカイト超結晶の形成および集積構造と光物性の関係の解明について研究活動を行った。まず、臭化物ペロブスカイトのナノ結晶薄膜およびマイクロ結晶に対して、ヨウ化物前駆体存在下にて連続波レーザーの光圧による局所的なハロゲン交換を行い、ヘテロ接合型ペロブスカイトを形成した。形成したヘテロ接合型ペロブスカイト結晶の蛍光寿命におけるアニオン交換位置からの距離依存性について評価を行い、光励起により生成されたキャリアが結晶中のBrリッチの領域からIリッチの領域へと効率よく輸送、そして捕捉されることを見出した。この研究に基づいた論文はWiley-VCHのAngewandte Chemie International Editionに令和4年11月に掲載された。次に、ナノ結晶を保護する有機リガンドを二座配位子と交換することでナノ結晶の集積構造体(超結晶)を形成し、超結晶中の結晶間の励起子相互作用について検討した。超結晶の構造および光物性について分散したナノ結晶および原料ナノ結晶で形成した薄膜と比較を行った。超結晶は単一ナノ結晶に比べて長い蛍光波長および寿命を示した。さらに、ナノ結晶薄膜では非ジェミネート性非放射再結合のため励起光強度が増加するにつれ蛍光寿命が低下したのに対し、超結晶では蛍光寿命が励起光強度に依存せず一定であった。形成した超結晶における蛍光波長のレッドシフトおよび蛍光寿命の増加は、ナノ結晶間の電子的カップリングおよび励起子の非局在化によるものであると結論した。なお、この研究に基づいた論文を投稿準備中である。

現在までの達成度 (段落)

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(3件)
  • 2022 実績報告書
  • 2021 実績報告書
  • 2020 実績報告書
  • 研究成果

    (32件)

すべて 2023 2022 2021 2020 その他

すべて 国際共同研究 (3件) 雑誌論文 (5件) (うち国際共著 4件、 査読あり 5件) 学会発表 (21件) (うち国際学会 7件) 備考 (2件) 産業財産権 (1件)

  • [国際共同研究] IACS(インド)

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [国際共同研究] Indian Institute of Technology Hyderabad(インド)

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [国際共同研究] University of Rostock(ドイツ)

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [雑誌論文] Halide Perovskite Single Crystals and Nanocrystal Films as Electron Donor‐Acceptor Heterojunctions2022

    • 著者名/発表者名
      Shahjahan M. D.、Okamoto Takuya、Chouhan Lata、Sachith Bhagyashree Mahesha、Pradhan Narayan、Misawa Hiroaki、Biju Vasudevanpillai
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie International Edition

      巻: 62 号: 4

    • DOI

      10.1002/anie.202215947

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Mechano-optical Modulation of Excitons and Carrier Recombination in Self-Assembled Halide Perovskite Quantum Dots2022

    • 著者名/発表者名
      Z. Zhang, S. Ghimire, T. Okamoto, B. M. Sachith, J. Sobhanan, C. Subrahmanyam, V. Biju
    • 雑誌名

      ACS Nano

      巻: 16 号: 1 ページ: 160-168

    • DOI

      10.1021/acsnano.1c04944

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Shape-Dependent Kinetics of Halide Vacancy Filling in Organolead Halide Perovskites2021

    • 著者名/発表者名
      Okamoto, T., Shahjahan, M., Biju, V.
    • 雑誌名

      Advanced Optical Materials

      巻: 9 号: 19 ページ: 1-1

    • DOI

      10.1002/adom.202100355

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Long-Range Interfacial Charge Carrier Trapping in Halide Perovskite-C60 and Halide Perovskite-TiO2 Donor-Acceptor Films2021

    • 著者名/発表者名
      Bhagyashree, M. S., Okamoto, T., Ghimire, S., Umeyama, T., Takano, Y., Imahori, H., Biju, V.
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry Letters

      巻: 12 号: 35 ページ: 8644-8651

    • DOI

      10.1021/acs.jpclett.1c01909

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Heterojunction Perovskite Microrods Prepared by Remote‐Controlled Vacancy Filling and Halide Exchange2021

    • 著者名/発表者名
      Shahjahan Md、Yuyama Ken‐ichi、Okamoto Takuya、Biju Vasudevanpillai
    • 雑誌名

      Advanced Materials Technologies

      巻: 6 号: 2 ページ: 2000934-2000934

    • DOI

      10.1002/admt.202000934

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] 二座配位子により形成したハロゲン化鉛ペロブスカイト超結晶の構造と光物性2023

    • 著者名/発表者名
      岡本拓也, Vasudevanpillai BIJU
    • 学会等名
      日本化学会 第103春季年会(2023)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Mechanical Modulation of Photoluminescence in Self-Assembled Lead Halide Perovskite Quantum Dots2022

    • 著者名/発表者名
      Takuya OKAMOTO, Zhang ZHIJING, Vasudevanpillai BIJU
    • 学会等名
      2022年光化学討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Roles of Additives and Solvent in the Formation of Homogeneous MAPbBr3 Microcrystals2022

    • 著者名/発表者名
      Dong Zhang, Takuya Okamoto, Vasudevanpillai Biju
    • 学会等名
      The 23rd RIES-Hokudai International Symposium
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Crystal Size-Dependent Photoluminescence of Methylammonium Lead Bromide Perovskite2022

    • 著者名/発表者名
      Lei Duan, Takuya Okamoto, Vasudevanpillai Biju
    • 学会等名
      The 23rd RIES-Hokudai International Symposium
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Controlling Excitonic Recombination in Halide Perovskite Assemblies using Polymer Microenvironment2022

    • 著者名/発表者名
      Most Farida Khatun, Takuya Okamoto, Vasudevanpillai Biju
    • 学会等名
      The 23rd RIES-Hokudai International Symposium
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 機械的刺激による自己組織化ハロゲン化鉛ペロブスカイト量子ドットの発光挙動制御2022

    • 著者名/発表者名
      岡本 拓也、Zhijing Zhang、Vasudevanpillai BIJU
    • 学会等名
      日本化学会 第102春季年会 (2022)
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Transporting and transferring electrons across perovskite-acceptor interfaces.2022

    • 著者名/発表者名
      Sachith Bhagyashree Mahesha, Takuya Okamoto, Ghimire Sushant, Tomokazu Umeyama, Yuta Takano, Hiroshi Imahori, Vasudevanpillai Biju
    • 学会等名
      日本化学会 第102春季年会 (2022)
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Optimizing single-crystal perovskite sizes, shapes, and their roles on electroluminescence blinking2022

    • 著者名/発表者名
      Dong Zhang, Takuya Okamoto, VasudevanPillai Biju
    • 学会等名
      日本化学会 第102春季年会 (2022)
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] A Microspectroscopic Evaluation of Shape-Dependent Halide Vacancy Filling Kinetics in Lead Halide Perovskites2021

    • 著者名/発表者名
      Takuya OKAMOTO, Muhammad SHAHJAHAN, Vasudevanpillai BIJU
    • 学会等名
      2021年web光化学討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Long-Range Trapping of Photogenerated Electrons in Halide Perovskite Films2021

    • 著者名/発表者名
      Sachith Bhagyashree MAHESHA1, Sushant GHIMIRE, Takuya OKAMOTO, Tomokazu UMEYAMA, Yuta TAKANO, Hiroshi IMAHORI, Vasudevanpillai BIJU
    • 学会等名
      2021年web光化学討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Mechanically Modulated Emission from Perovskite Quantum Dot Assemblies2021

    • 著者名/発表者名
      Zhijing ZHANG, Takuya OKAMOTO, Vasdevan Pillai BIJU
    • 学会等名
      2021年web光化学討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] ハロゲン化鉛ペロブスカイト結晶におけるハロゲン欠陥回復2021

    • 著者名/発表者名
      岡本 拓也, Muhammad SHAHJAHAN, Vasudevanpillai BIJU
    • 学会等名
      第7回北海道大学部局横断シンポジウム
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] An Evaluation of Shape-dependent Kinetics of Defect Filling in Organolead Halide Perovskites2021

    • 著者名/発表者名
      Takuya OKAMOTO, Muhammad SHAHJAHAN, Vasudevanpillai BIJU
    • 学会等名
      11th Asian and Oceanian Photochemistry Conference (APC2021)
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] A Microspectroscopic Evaluation of Halide Vacancy Filling Kinetics in Organolead Halide Perovskite Microcrystals2021

    • 著者名/発表者名
      Takuya OKAMOTO, Muhammad SHAHJAHAN, Vasudevanpillai BIJU
    • 学会等名
      the 22nd RIES-Hokudai International Symposium
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Trapping and Accumulation of Photogenerated Charge Carriers in Bandgap Engineered Lead Halide Perovskite Heterostructures2021

    • 著者名/発表者名
      Md Shahjahan, Takuya Okamoto, B M Sacith, Lata Chouhan, Vasudevanpillai Biju
    • 学会等名
      the 22nd RIES-Hokudai International Symposium
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Tuning the Structure and Emission Color of Self-Assembled Halide Perovskite Nanocrystals by Mechanical Distortions2021

    • 著者名/発表者名
      Zhijing Zhang, Takuya Okamoto, Vasudevanpillai Biju
    • 学会等名
      the 22nd RIES-Hokudai International Symposium
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Homogenous size and shape MAPbBr3 microcrystal preparation and optical properties investigation2021

    • 著者名/発表者名
      Dong Zhang, Takuya Okamoto, Vasudevanpillai Biju
    • 学会等名
      the 22nd RIES-Hokudai International Symposium
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] ハロゲン化鉛ペロブスカイトにおける結晶形状に依存したハロゲン欠陥回復速度の評価2021

    • 著者名/発表者名
      岡本拓也, Md. Shahjahan, Bhagya Lakshmi S. B., Vasudevanpillai Biju
    • 学会等名
      日本化学会 第101春季年会(2021)
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] An evaluation of shape-dependent defect distribution in organolead halide perovskites2020

    • 著者名/発表者名
      岡本拓也, Md. Shahjahan, Bhagya Lakshmi S. B., Vasudevanpillai Biju
    • 学会等名
      2020年web光化学討論会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] An Evaluation of Shape-dependent Kinetics of Defect Filling in Organolead Halide Perovskites2020

    • 著者名/発表者名
      Takuya Okamoto, Md. Shahjahan, Bhagya Lakshmi S. B., Vasudevanpillai Biju
    • 学会等名
      The 21th RIES-HOKUDAI INTERNATIONAL SYMPOSIUM on 間
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Defect-dependent amplified emission from a lead halide perovskite2020

    • 著者名/発表者名
      Feijun Xu, Takuya Okamoto, Md Shahjahan, Vasudevanpillai Biju
    • 学会等名
      The 21th RIES-HOKUDAI INTERNATIONAL SYMPOSIUM on 間
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 国際学会
  • [備考] 北海道大学 分子フォトニクス研究分野 ホームページ

    • URL

      http://bijulab.main.jp/en/

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書 2021 実績報告書
  • [備考] V.P.Biju Laboratory

    • URL

      http://bijulab.main.jp/en/

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [産業財産権] PQDを含むフィルムの発光波長を短波長側に変化させる方法、並びに、複数のPQDの凝集体及びその製造方法2022

    • 発明者名
      ビジュ ヴァスデヴァン ピライ, 岡本 拓也, 他5名
    • 権利者名
      ビジュ ヴァスデヴァン ピライ, 岡本 拓也, 他5名
    • 産業財産権種類
      特許
    • 出願年月日
      2022
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書

URL: 

公開日: 2020-07-07   更新日: 2024-03-26  

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