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高効率エネルギー伝達を可能にする光捕集アンテナ系中のカロテノイドの電子構造の解明

研究課題

研究課題/領域番号 20J10152
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分補助金
応募区分国内
審査区分 小区分37010:生体関連化学
研究機関関西学院大学

研究代表者

行平 奈央  関西学院大学, 理工学研究科, 特別研究員(DC2)

研究期間 (年度) 2020-04-24 – 2022-03-31
研究課題ステータス 完了 (2021年度)
配分額 *注記
1,700千円 (直接経費: 1,700千円)
2021年度: 800千円 (直接経費: 800千円)
2020年度: 900千円 (直接経費: 900千円)
キーワード紅色光合成細菌 / カロテノイド / 光捕集アンテナ色素タンパク質 / 光合成 / 超高速レーザー分光
研究開始時の研究の概要

様々な種類のカロテノイドを紅色光合成細菌由来の光捕集アンテナタンパク質(LH1)複合体に導入し、フェムト秒時間分解吸収分光法を用いることで、カロテノイドの構造と励起エネルギー伝達効率の関係を解明する。さらに、高効率なエネルギー伝達を可能にする分子内電荷移動励起状態を発現するカロテノイドと比較し、高効率な人工光合成光捕集アンテナ系の創成を行うための分子デザインを提案する。

研究実績の概要

これまでの研究により,紅色光合成細菌由来の光捕集色素タンパク質複合体(LH1複合体)に分子内電荷移動励起(ICT)励起状態を発現可能であるフコキサンチンの導入を実現した。さらにカロテノイドのICT励起状態と励起エネルギー伝達効率の関係を調査するため,高等植物由来でICT励起状態を発現するβ-apo-8’-carotenalをLH1複合体へ再構成を行った。界面活性剤の濃度を適切に調節することでリング状のLH1複合体へ再構成することに成功し,定常蛍光・蛍光励起スペクトル測定よりβapoからバクテリオクロロフィルa (BChl a)への励起エネルギー伝達が確認できた。。さらに,吸収スペクトルと蛍光励起スペクトルを比較し,β-apo-8’-carotenalからBchl aへの励起エネルギー伝達効率を算出したところ80%であり,紅色光合成細菌Rhodospirillum rubrum 由来のLH1複合体において,励起エネルギー伝達効率が最も高効率であることが示唆された。
さらに,βapoの緩和過程に関する情報を詳細に得ることのできる近赤外および可視領域でのフェムト秒時間分解吸収分光測定を行った。βapoを再構成したLH1は,近赤外領域にバクテリオクロロフィルのQyに由来する過渡吸収信号を示すことから,βapoからBChl aへの一重項励起エネルギー伝達が行われていることが確認できた。また,βapoのS1/ICT状態に由来する過渡吸収が見られることから,再構成LH1複合体中のβapoでもICT状態が発現することが明らかとなった。さらに,測定結果に対してターゲット解析を行い,再構成LH1複合体中のβ-apo-8’-carotenalからの励起エネルギー伝達過程も示唆した。

現在までの達成度 (段落)

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(2件)
  • 2021 実績報告書
  • 2020 実績報告書
  • 研究成果

    (5件)

すべて 2022 2021 2020

すべて 雑誌論文 (3件) (うち国際共著 2件、 査読あり 3件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (1件) 図書 (1件)

  • [雑誌論文] Reconstitution of carotenoids into the reaction center from the purple photosynthetic bacterium Rhodobacter sphaeroides using the chromatophores of the carotenoidless strain R26.12020

    • 著者名/発表者名
      Mitarai Mayu、 Yoshida Marina、Yukihira Nao、Uragami Chiasa、Horiuchi Kota、Gardiner Alastair T.、Cogdell Richard J.、Hashimoto Hideki
    • 雑誌名

      Carotenoid Science

      巻: 24 ページ: 36-40

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Photoprotective mechanisms in the core LH1 antenna pigment-protein complex from the purple photosynthetic bacterium, Rhodospirillum rubrum2020

    • 著者名/発表者名
      Chiasa Uragami, Hiroki Sato, NaoYukihira, MasazumiFujiwara, Daisuke Kosumi, Alastair T.Gardiner, Richard J.Cogdell, Hideki Hashimoto
    • 雑誌名

      Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry

      巻: 400 ページ: 112628-112628

    • DOI

      10.1016/j.jphotochem.2020.112628

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Synthesis of Allene-containing Apocarotenoids by Cross-coupling Strategy2020

    • 著者名/発表者名
      K. Sakaguchi, Y. Nishioka, N. Kinashi, N. Yukihira, T. Shinada, T. Nishimura, H. Hashimoto, S. Katsumura
    • 雑誌名

      Synthesis

      巻: 52 号: 20 ページ: 3007-3017

    • DOI

      10.1055/s-0040-1707906

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] 紅色光合成細菌 Rsp. rubrum のLH1 複合体へのβ-apo-8’-carotenalの再構成2021

    • 著者名/発表者名
      行平奈央
    • 学会等名
      日本化学会 第101春季年会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [図書] Carotenoids: Biological functions of carotenoids and apocarotenoids in natural and artificial systems, “Chapter 1: Ultrafast laser spectroscopic studies on carotenoids in solution and on those bound to photosynthetic pigment-protein complexes”2022

    • 著者名/発表者名
      Hideki Hashimoto, Chiasa Uragami, Nao Yukihira, Kota Horiuchi, Richard J. Cogdell
    • 出版者
      Elsevier
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書

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公開日: 2020-07-07   更新日: 2024-03-26  

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