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ポリヘドラルリンクに基づくトポロジー分子構造の拡張およびキラル磁性の発現

研究課題

研究課題/領域番号 20J13331
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分補助金
応募区分国内
審査区分 小区分34010:無機・錯体化学関連
研究機関東京大学

研究代表者

齋藤 杏実  東京大学, 工学系研究科, 特別研究員(DC2)

研究期間 (年度) 2020-04-24 – 2022-03-31
研究課題ステータス 完了 (2020年度)
配分額 *注記
2,300千円 (直接経費: 2,300千円)
2020年度: 1,200千円 (直接経費: 1,200千円)
キーワード金属錯体 / ペプチド / 放射光 / 単結晶X線構造解析 / 超分子錯体 / ポリヘドラルリンク / トポロジー
研究開始時の研究の概要

本研究は、「ポリヘドラルリンク」と呼ばれる、多面体に基づいてヒモの絡まり方を整理する数学的概念を用いて、新しい超分子を合成することが目的である。超分子とは、共有結合以外の弱い分子間の相互作用によって形作られる分子の総称であり、生体を形成する分子の多くが超分子である。ヒモ状の分子が絡まった新しい超分子を金属イオンと有機分子から合成することで、金属イオンの磁性同士のトポロジー的な相互作用を見出されることが期待される。

研究実績の概要

本年度は、ポリヘドラルリンクに基づくトポロジー分子構造の拡張に向けて、新規ペプチド配位子の合成と錯体形成、形成した錯体の単結晶化による構造解析に取り組んだ。特に、脆弱な骨格を持つ錯体の単結晶X線構造解析において、共同研究により新手法を開発し、高エネルギー加速器研究機構における放射光ビームラインを利用して構造を明らかにすることに成功した。新手法は、従来タンパク質の単結晶X線構造解析のために開発中だった技術に基づいている。結晶を生成させる数十マクロリットルの大きさのウェルを100個程度有するプレートを用いて、生成させた結晶を取り出すことなく、そのままプレートに放射光を照射することで脆弱な結晶の分子構造を明らかにできる。結晶の性質上、得られるデータ点の個数がタンパク質場合と比べて明らかに少ないために、本技術を錯体結晶に適用可能かどうかは不透明だった。本実験成果により、本技術の適用可能性が明らかとなった。今後、論文発表や、共同研究の推進によって、脆弱な骨格をもつ錯体の単結晶X線構造解析のための新手法として確立する見込みである。一方で、キラル磁性の発現に対しては、ほとんど進展が得られなかった。昨年度の準備期間において新規錯体の合成確認を行なっているが、磁性の調査のために必要な単結晶条件の検討において、更なる探索が必要である。また、ドイツの共同研究先への渡航、及び物性調査が必要であったが、COVID-19蔓延の影響により渡航は断念された。

現在までの達成度 (段落)

翌年度、交付申請を辞退するため、記入しない。

今後の研究の推進方策

翌年度、交付申請を辞退するため、記入しない。

報告書

(1件)
  • 2020 実績報告書
  • 研究成果

    (5件)

すべて 2021 2020

すべて 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 1件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (3件)

  • [雑誌論文] X‐ray Crystallographic Observation of Chiral Transformations within a Metal?Peptide Pore2020

    • 著者名/発表者名
      Saito Ami、Sawada Tomohisa、Fujita Makoto
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie International Edition

      巻: 59 号: 46 ページ: 20367-20370

    • DOI

      10.1002/anie.202007731

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] X‐ray Crystallographic Observation of Chiral Transformations within a Metal?Peptide Pore2020

    • 著者名/発表者名
      Saito Ami、Sawada Tomohisa、Fujita Makoto
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie

      巻: 132 号: 46 ページ: 20547-20550

    • DOI

      10.1002/ange.202007731

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] ペプチド三交差ユニットを経由する配位誘起フォールディング集合2021

    • 著者名/発表者名
      齋藤杏実、澤田知久、藤田誠
    • 学会等名
      第101回日本化学会春季年会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] A series of highly entangled metal-peptide frameworks based on a three-crossing unit2020

    • 著者名/発表者名
      Ami Saito、Tomohisa Sawada、Makoto Fujita
    • 学会等名
      第70回錯体化学討論会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] 細孔性ペプチド錯体結晶によるキラルなヘミアセタールの捕捉とそのX線観察2020

    • 著者名/発表者名
      齋藤杏実、澤田知久、藤田誠
    • 学会等名
      第10回CSJ化学フェスタ
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書

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公開日: 2020-07-07   更新日: 2024-03-26  

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