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中温作動型電解セルを用いた二酸化炭素還元反応の研究

研究課題

研究課題/領域番号 20J14232
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分補助金
応募区分国内
審査区分 小区分27020:反応工学およびプロセスシステム工学関連
研究機関東京大学

研究代表者

藤原 直也  東京大学, 工学系研究科, 特別研究員(DC2)

研究期間 (年度) 2020-04-24 – 2022-03-31
研究課題ステータス 完了 (2020年度)
配分額 *注記
1,700千円 (直接経費: 1,700千円)
2020年度: 900千円 (直接経費: 900千円)
キーワード中温作動型電解セル / 固体リン酸塩 / プロトン / 二酸化炭素有効利用 / 電極触媒 / その場分光
研究開始時の研究の概要

200℃付近の中温域における新規電解技術を開発し、高選択的な二酸化炭素還元反応を実現することが本研究の目的である。はじめに中温型電解の基礎的な検討として、水電解反応を対象としたセル性能評価を行う。その結果を踏まえて二酸化炭素電解反応の検討に進む。材料特性・温度・ガス分圧・分極状態といったパラメータを変化させて反応試験を行い、各因子の影響を評価するとともに反応経路の推定を行う。さらに、反応条件下で電極表面の吸着種を評価可能なIn situ DRIFTS測定(その場赤外分光測定)を実施し、反応機構を裏付けていく。得られた知見を電極の開発にフィードバックすることで、高性能電極の実現につなげる。

研究実績の概要

再生可能エネルギー由来電力を利用した電解セルにおける二酸化炭素と水からの有用物質合成は、炭素循環社会の確立や化石資源依存からの脱却、電力負荷の平準化などに貢献しうるプロセスである。本研究ではプロトン伝導性の固体リン酸塩電解質を用い、200℃付近の中温域で作動する電解セル(SAEC)の開発に取り組んだ。中温域では反応速度と生成物選択性の両立や排熱の有効活用が見込める。
SAECの先行研究は数えるほどしかなく、実験手法の確立自体が課題であった。そこでまず、水蒸気電解の系で技術的な問題の把握・解消に取り組んだ。両極にPt/C触媒を用い、220℃にてファラデー効率80%程度での水素発生に成功した。一方で経時的なセル過電圧の増大がみられ、電解質材料のアノードへの浸出やアノード中の炭素材料の酸化などが劣化要因と判断された。検討を踏まえてアノードをPtメッシュに変更したところ、10 mA cm-2の定電流条件下で48時間にわたって安定した運転が実現した。アノード材料・構造の適切な設計によりセル劣化が抑制できることを示す成果である。
その後二酸化炭素電解試験に取り組んだ。金属粉末と酸化物粉末の混合物をカソードとし、二酸化炭素を供給して220℃で定電流を印加した。カソード出口ガス組成を分析した結果、水素と一酸化炭素に加え、メタンをはじめとする7種の炭化水素・含酸素化合物が同時に検出された。うち6化学種はこれまでSAECで二酸化炭素から合成された報告はなく、本研究が世界初の例となる。SAECを利用して多様な化学種が合成可能であることを示す画期的な成果と言える。上記の結果はプロトンが直接二酸化炭素と反応する電気化学的反応過程の存在を強く示唆するものである。反応経路の検証を行うべくin situ DRIFTS(その場拡散反射赤外分光法)測定装置を作製し、電極表面の吸着化学種を検出することにも成功した。

現在までの達成度 (段落)

翌年度、交付申請を辞退するため、記入しない。

今後の研究の推進方策

翌年度、交付申請を辞退するため、記入しない。

報告書

(1件)
  • 2020 実績報告書
  • 研究成果

    (3件)

すべて 2021 2020

すべて 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 2件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (1件)

  • [雑誌論文] Hydrogen Production by Steam Electrolysis in Solid Acid Electrolysis Cells2021

    • 著者名/発表者名
      Naoya Fujiwara, Hironori Nagase, Shohei Tada, Ryuji Kikuchi
    • 雑誌名

      ChemSusChem

      巻: 14 号: 1 ページ: 417-427

    • DOI

      10.1002/cssc.202002281

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Direct electrochemical synthesis of oxygenates from ethane using phosphate-based electrolysis cells2020

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Honda, Naoya Fujiwara, Shohei Tada, Yasukazu Kobayashi, Shigeo Ted Oyama, Ryuji Kikuchi
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: 56 号: 76 ページ: 11199-11202

    • DOI

      10.1039/d0cc05111j

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] 固体リン酸塩電解質を利用した中温作動型電解セルの開発2020

    • 著者名/発表者名
      藤原直也
    • 学会等名
      材料化学システム工学討論会2020
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書

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公開日: 2020-07-07   更新日: 2024-03-26  

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