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持続可能な社会を実現する生物電気化学的エネルギー変換系の基盤構築と応用展開

研究課題

研究課題/領域番号 20J21308
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分補助金
応募区分国内
審査区分 小区分38030:応用生物化学関連
研究機関京都大学

研究代表者

足立 大宜  京都大学, 農学研究科, 特別研究員(DC1)

研究期間 (年度) 2020-04-24 – 2023-03-31
研究課題ステータス 完了 (2022年度)
配分額 *注記
2,800千円 (直接経費: 2,800千円)
2022年度: 900千円 (直接経費: 900千円)
2021年度: 900千円 (直接経費: 900千円)
2020年度: 1,000千円 (直接経費: 1,000千円)
キーワードバイオエレクトロカタリシス / 直接電子移動 / 酸化還元酵素 / メディエータ電子移動
研究開始時の研究の概要

本研究では,生体触媒による酸化還元反応と電極反応を共役したバイオエレクトロカタリシス反応を利用し,光エネルギー変換系の構築を目的とする.本系において,光応答性生体触媒としてチラコイド膜を用いることで,エネルギー変換効率を大幅に改善できる.そこで,チラコイド膜による光エネルギー変換系の実用化に向けて,光/水素変換系および光/ギ酸変換系の構築を目指す.これらのエネルギー変換系は,持続可能な社会の実現に向けた再生可能エネルギーの普及を大きく推進することが期待される.

研究実績の概要

生物電気化学的エネルギー変換系は,持続可能な社会に向けた新奇エネルギー変換機構である.本反応系の実用化においては,生体触媒の特性を詳細に解析することが必要である.そこで本年度は,生体触媒の基礎評価と応用展開を目指し,多角的なアプローチから下記の研究を遂行した.
【酢酸菌由来アルコール/アルデヒド脱水素酵素による直接電子移動型カスケード反応系】
一部の酸化還元酵素は,電極と直接電子授受を行うことで,触媒反応を進行することができる.このような直接電子移動反応は,外来の介在物質を介して電子移動を行う場合と比較してエネルギーロスが少なく,生物電気化学的エネルギー変換系においても望ましい反応様式である.本研究では,酢酸菌由来の呼吸鎖酵素であるアルコール脱水素酵素およびアルデヒド脱水素酵素に注目し,本酵素の直接電子移動反応についての詳細な解析を行った.まず,クライオ電子顕微鏡を用いた単粒子像解析の結果,両酵素の立体構造を世界で初めて解明した.次に,得られた構造情報を踏まえ,反応場となる電極表面の修飾化合物を最適化することで,直接電子移動特性の向上に成功した.最後に,両酵素反応を組み合わせることで,エタノール→アセトアルデヒド→酢酸という2段階酸化反応を実験的および理論的観点から考察・実証した.本研究成果は,酵素構造が直接電子移動特性向上において有力な手掛かりとなることを意味するのと同時に,天然の呼吸鎖を再現した理想的なエネルギー変換系を構築した点において,非常に価値のある知見である.

現在までの達成度 (段落)

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(3件)
  • 2022 実績報告書
  • 2021 実績報告書
  • 2020 実績報告書
  • 研究成果

    (17件)

すべて 2023 2022 2021 2020 その他

すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (6件) (うち国際共著 2件、 査読あり 6件、 オープンアクセス 6件) 学会発表 (10件) (うち国際学会 2件)

  • [国際共同研究] フランス国立科学研究センター(フランス)

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [雑誌論文] Kinetic and thermodynamic analysis of Cu2+-dependent reductive inactivation in direct electron transfer-type bioelectrocatalysis by copper efflux oxidase2022

    • 著者名/発表者名
      Adachi Taiki、Mazurenko Ievgen、Mano Nicolas、Kitazumi Yuki、Kataoka Kunishige、Kano Kenji、Sowa Keisei、Lojou Elisabeth
    • 雑誌名

      Electrochimica Acta

      巻: 429 ページ: 140987-140987

    • DOI

      10.1016/j.electacta.2022.140987

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Cyanide sensitivity in direct electron transfer-type bioelectrocatalysis by membrane-bound alcohol dehydrogenase from Gluconobacter oxydans2022

    • 著者名/発表者名
      Adachi Taiki、Sowa Keisei、Kitazumi Yuki、Shirai Osamu、Kano Kenji
    • 雑誌名

      Bioelectrochemistry

      巻: 143 ページ: 107992-107992

    • DOI

      10.1016/j.bioelechem.2021.107992

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Electrochemistry of copper efflux oxidase-like multicopper oxidases involved in copper homeostasis2022

    • 著者名/発表者名
      Mazurenko I.、Adachi T.、Ezraty B.、Ilbert M.、Sowa K.、Lojou E.
    • 雑誌名

      Current Opinion in Electrochemistry

      巻: 32 ページ: 100919-100919

    • DOI

      10.1016/j.coelec.2021.100919

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Direct electron transfer-type bioelectrocatalysis by membrane-bound aldehyde dehydrogenase from Gluconobacter oxydans and cyanide effects on its bioelectrocatalytic properties2021

    • 著者名/発表者名
      Adachi Taiki、Kitazumi Yuki、Shirai Osamu、Kano Kenji
    • 雑誌名

      Electrochemistry Communications

      巻: 123 ページ: 106911-106911

    • DOI

      10.1016/j.elecom.2020.106911

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Development Perspective of Bioelectrocatalysis-Based Biosensors2020

    • 著者名/発表者名
      Adachi Taiki、Kitazumi Yuki、Shirai Osamu、Kano Kenji
    • 雑誌名

      Sensors

      巻: 20 号: 17 ページ: 4826-4826

    • DOI

      10.3390/s20174826

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Recent Progress in Applications of Enzymatic Bioelectrocatalysis2020

    • 著者名/発表者名
      Adachi Taiki、Kitazumi Yuki、Shirai Osamu、Kano Kenji
    • 雑誌名

      Catalysts

      巻: 10 号: 12 ページ: 1413-1413

    • DOI

      10.3390/catal10121413

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] 酢酸菌の呼吸鎖酵素による電気化学カスケード反応系の開発2023

    • 著者名/発表者名
      〇足立大宜,宋和慶盛,北隅優希,白井理,加納健司
    • 学会等名
      2023年度日本農芸化学会大会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 酢酸菌由来アルコール/アルデヒド脱水素酵素による直接電子移動型カスケード反応系の検討2023

    • 著者名/発表者名
      〇足立大宜,宋和慶盛,北隅優希,白井理,加納健司
    • 学会等名
      電気化学会第90回大会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 2種の酵素を用いたカスケード型直接電子移動反応の電気化学的解析2022

    • 著者名/発表者名
      〇足立大宜,宋和慶盛,北隅優希,白井理,加納健司
    • 学会等名
      第68回ポーラログラフィーおよび電気分析化学討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] マルチ銅オキシダーゼの酵素電極反応におけるCu2+依存性還元的不活性化現象の速度論的解析2022

    • 著者名/発表者名
      〇足立大宜,Ievgen Mazurenko,北隅優希,加納健司,宋和慶盛,Elisabeth Lojou
    • 学会等名
      電気化学会第89回大会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 酢酸菌由来マルチヘム酵素の直接電子移動型酵素電極反応におけるシアン化物イオン効果の比較2021

    • 著者名/発表者名
      足立大宜,宋和慶盛,北隅優希,白井理,加納健司
    • 学会等名
      第67回ポーラログラフィーおよび電気分析化学討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Biomimetic solar/fuel cells inspired by photosynthetic and respiratory chains2021

    • 著者名/発表者名
      Taiki Adachi, Keisei Sowa, Yuki Kitazumi, Osamu Shirai, Kenji Kano
    • 学会等名
      環太平洋国際化学会議2021(Pacifichem2021)
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 酢酸菌由来アルデヒド脱水素酵素による直接電子移動型酵素電極反応の速度論的解析とシアン化物イオン効果の検証2021

    • 著者名/発表者名
      足立大宜,北隅優希,白井理,加納健司
    • 学会等名
      電気化学会第88回大会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] Construction of a bioelectrochemical dihydrogen/formate interconversion system and a bio-solar cell2020

    • 著者名/発表者名
      Adachi Taiki、Kitazumi Yuki、Shirai Osamu、Kano Kenji
    • 学会等名
      PRiME 2020
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 生物電気化学的人工光合成を志向した水素/ギ酸相互変換系とバイオ太陽電池の構築2020

    • 著者名/発表者名
      足立大宜,北隅優希,白井理,加納健司
    • 学会等名
      第9回JACI/GSCシンポジウム
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] フラビン酵素の直接電子移動型酵素電極反応における白金ナノクラスターの効果-グルコース脱水素酵素を例として-2020

    • 著者名/発表者名
      足立大宜,藤井昂洸,本田通済,北隅優希,白井理,加納健司
    • 学会等名
      第66回ポーラログラフィーおよび電気分析化学討論会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書

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公開日: 2020-07-07   更新日: 2024-03-26  

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