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欠陥ドープ単層カーボンナノチューブの構造特異的な発光特性解明と生体分子検出応用

研究課題

研究課題/領域番号 20J21818
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分補助金
応募区分国内
審査区分 小区分28030:ナノ材料科学関連
研究機関九州大学

研究代表者

新留 嘉彬  九州大学, 工学府, 特別研究員(DC1)

研究期間 (年度) 2020-04-24 – 2023-03-31
研究課題ステータス 完了 (2022年度)
配分額 *注記
3,100千円 (直接経費: 3,100千円)
2022年度: 1,000千円 (直接経費: 1,000千円)
2021年度: 1,000千円 (直接経費: 1,000千円)
2020年度: 1,100千円 (直接経費: 1,100千円)
キーワードカーボンナノチューブ / 近赤外発光 / 欠陥 / ポリマー / 血清アルブミン / 分子認識 / 励起子 / ソルバトクロミズム / ドープ / 化学修飾 / 分子構造
研究開始時の研究の概要

単層カーボンナノチューブ (SWNT) は、直径約1 nmと長さ数100 nmの一次元構造を持つナノカーボン材料である。近年、SWNTに対して、分子を化学的に導入した局所化学修飾SWNT (lf-SWNT) が一般的なSWNTよりも向上した近赤外発光特性を示すことが報告された。
本研究では、この発光特性が溶媒や吸着分子で構成された近傍環境に応じて敏感に変化する挙動に着目し、その特性変化のメカニズムを解明し、そこから得られる知見をもとに高感度な近赤外発光バイオセンシングプローブ材料開発を行う。本材料開発がナノ材料の新規機能を開拓し、バイオ/医療技術の発展に貢献できると期待される。

研究実績の概要

単層カーボンナノチューブ (SWCNT) に、化学修飾を用いて欠陥ドープした局所化学修飾SWCNT (lf-SWCNT) は、近赤外域に高輝度な欠陥発光を示す。前年度は、lf-SWCNTのドープサイトに対して、マクロなサイズを有するタンパク質を対象とし、その吸着が導く誘電環境変化に基づく発光波長シフトを用いた新たなタンパク質の検出機構を構築した。本知見は、従来の未修飾SWCNTで用いられてきた検出原理と異なる機構に基づいたlf-SWCNTの近赤外センシングプローブ利用の可能性を示した。一方で、実用化のための課題として、限定的な知見に留まっている欠陥発光の環境応答の詳細な理解と生体試料から医学的に有用な機能性タンパク質を検出する技術への展開が挙げられる。
令和四年度はlf-SWCNTの周囲環境を構成する被覆分子とドープサイトの相互作用を系統的に検証するため、lf-SWCNTを被覆するビニルポリマーの化学構造の違いと欠陥発光波長変化の相関性を評価した。その結果、ドープサイトでは化学修飾に基づく電子状態の偏りによってポリマーとの間に強い相互作用が働き、被覆するビニルポリマーの側鎖構造の物性の違いに応じて欠陥発光が明瞭な波長変化を示すことを明らかにした。
lf-SWCNTを用いた機能性タンパク質の検出系開拓を目指し、腎疾患等のバイオマーカーである血清アルブミンと特異的に結合する長鎖脂肪酸をlf-SWCNTに導入する設計を行った。その結果、本材料は生理食塩水ならびに血清中の血清アルブミンの存在に応答して発光波長シフトを示し、lf-SWCNTが生体環境中の機能性タンパク質検出プローブとなる知見を得た。
以上のように、lf-SWCNTが示す欠陥発光の環境応答の特異性を見出し、機能性タンパク質検出に向けた技術開発を行った。以上の成果はナノ物性を基にした次世代医療診断技術等に貢献すると期待される。

現在までの達成度 (段落)

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(3件)
  • 2022 実績報告書
  • 2021 実績報告書
  • 2020 実績報告書
  • 研究成果

    (21件)

すべて 2023 2022 2021 2020

すべて 雑誌論文 (5件) (うち国際共著 3件、 査読あり 5件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (16件) (うち国際学会 5件、 招待講演 2件)

  • [雑誌論文] Highly‐Selective Harvesting of (6,4) SWCNTs Using the Aqueous Two‐Phase Extraction Method and Nonionic Surfactants2023

    • 著者名/発表者名
      Podlesny Blazej、Hinkle Kevin R.、Hayashi Keita、Niidome Yoshiaki、Shiraki Tomohiro、Janas Dawid
    • 雑誌名

      Advanced Science

      巻: - 号: 14 ページ: 2207218-2207218

    • DOI

      10.1002/advs.202207218

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Protein-structure-dependent spectral shifts of near-infrared photoluminescence from locally functionalized single-walled carbon nanotubes based on avidin-biotin interactions2022

    • 著者名/発表者名
      Niidome Yoshiaki、Wakabayashi Rie、Goto Masahiro、Fujigaya Tsuyohiko、Shiraki Tomohiro
    • 雑誌名

      Nanoscale

      巻: 14 号: 36 ページ: 13090-13097

    • DOI

      10.1039/d2nr01440h

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Azide modification forming luminescent sp2 defects on single-walled carbon nanotubes for near-infrared defect photoluminescence2022

    • 著者名/発表者名
      Hayashi Keita、Niidome Yoshiaki、Shiga Tamehito、Yu Boda、Nakagawa Yasuto、Janas Dawid、Fujigaya Tsuyohiko、Shiraki Tomohiro
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: 58 号: 81 ページ: 11422-11425

    • DOI

      10.1039/d2cc04492g

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Structure Dependence of Photoluminescence Solvatochromic Energy Shifts Based on Exciton Localization in Locally Functionalized Single-Walled Carbon Nanotubes2021

    • 著者名/発表者名
      Niidome Yoshiaki、Yu Boda、Juhasz Gergely、Fujigaya Tsuyohiko、Shiraki Tomohiro
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 125 号: 23 ページ: 12758-12766

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.1c02109

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Enhancing near-infrared photoluminescence from single-walled carbon nanotubes by defect-engineering using benzoyl peroxide2020

    • 著者名/発表者名
      Przypis Lukasz、Krzywiecki Maciej、Niidome Yoshiaki、Aoki Haruka、Shiraki Tomohiro、Janas Dawid
    • 雑誌名

      Scientific Reports

      巻: 10 号: 1 ページ: 19877-19877

    • DOI

      10.1038/s41598-020-76716-9

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [学会発表] 高分子被覆した化学修飾単層カーボンナノチューブが示す近赤外発光特性変化に基づく被覆高分子の相互作用評価2022

    • 著者名/発表者名
      新留嘉彬、松本大夢、加藤幸一郎、藤ヶ谷剛彦、白木智丈
    • 学会等名
      第83回応用物理学会秋季学術講演会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Excitonic Photoluminescence Properties of Locally Functionalized Single-Walled Carbon Nanotubes Using Molecular Modifiers2022

    • 著者名/発表者名
      Tomohiro Shiraki, Keita Hayashi, Yoshiaki Niidome, Haruka Aoki, Tsuyohiko Fujigaya
    • 学会等名
      241st ECS meeting
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] カーボンナノチューブと分子から構成される元素ブロック材料が示す近赤外発光特性2022

    • 著者名/発表者名
      白木智丈、新留嘉彬、余博達、萬屋俊司、仲禎仁、藤ヶ谷剛彦
    • 学会等名
      第71回高分子討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] ビオチン修飾単層カーボンナノチューブとアビジンとの相互作用に基づく近赤外発光特性変化2022

    • 著者名/発表者名
      新留嘉彬、若林里衣、後藤雅宏、 藤ヶ谷剛彦、白木智丈
    • 学会等名
      日本化学会第102回春季大会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 環化付加反応を利用した局所化学修飾単層カーボンナノチューブの合成と近赤外発光特性2021

    • 著者名/発表者名
      林啓太、新留嘉彬、 藤ヶ谷剛彦、 白木智丈
    • 学会等名
      第70回高分子学会年次大会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] アジド化合物を用いた環化付加反応により修飾した単層カーボンナノチューブの近赤外発光特性2021

    • 著者名/発表者名
      林啓太、新留嘉彬、 藤ヶ谷剛彦、 白木智丈
    • 学会等名
      第58回化学関連支部合同九州大会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Avidin-biotin interactions on locally functionalized single-walled carbon nanotubes for photoluminescence wavelength shifts2021

    • 著者名/発表者名
      新留嘉彬、若林里衣、後藤雅宏、 藤ヶ谷剛彦、白木智丈
    • 学会等名
      第61回フラーレン・ナノチューブ・グラフェン総合シンポジウム
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] ビオチン修飾カーボンナノチューブのアビジン認識による近赤外発光特性変化2021

    • 著者名/発表者名
      新留嘉彬、若林里衣、後藤雅宏、 藤ヶ谷剛彦、白木智丈
    • 学会等名
      第70高分子討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Molecular Structure-Based Photoluminescence Modulation of Locally Functionalized Single-Walled Carbon Nanotubes Using Bis-Aryl Functionalization2021

    • 著者名/発表者名
      Tomohiro Shiraki、Boda Yu、Yoshiaki Niidome、Haruka Aoki、Keita Hayashi、Tsuyohiko Fujigaya
    • 学会等名
      239th ECS Meeting
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Avidin-biotin Interactions for Near Infrared Photoluminescence Modulation of Locally Functionalized Single-walled Carbon Nanotubes2021

    • 著者名/発表者名
      Yoshiaki Niidome、Rie Wakabayashi、Noriho Kamiya、Masahiro Goto、Tsuyohiko Fujigaya, Tomohiro Shiraki
    • 学会等名
      Pacificchem 2021
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Near Infrared Photoluminescence Properties of Locally Functionalized Single-walled Carbon Nanotubes Modified with Azide Compounds2021

    • 著者名/発表者名
      Keita Hayashi、Yoshiaki Niidome、Tsuyohiko Fujigaya、Tomohiro Shiraki
    • 学会等名
      Pacificchem 2021
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 化学修飾したカーボンナノチューブが示す近赤外蛍光ソルバトクロミズム2021

    • 著者名/発表者名
      新留嘉彬、藤ヶ谷剛彦、白木智丈
    • 学会等名
      日本化学会第101回春季大会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] Solvatochromism of near infrared photoluminescence from oxygen-doped single-walled carbon nanotubes2020

    • 著者名/発表者名
      新留嘉彬、白木智丈、藤ヶ谷剛彦
    • 学会等名
      第69回高分子年次大会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] 誘電環境変化に対する半導体性単層カーボンナノチューブの励起子エネルギー変化における化学修飾の作用2020

    • 著者名/発表者名
      新留嘉彬、藤ヶ谷剛彦、白木智丈
    • 学会等名
      第81回応用物理学会秋季学術講演会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] 局所化学修飾単層カーボンナノチューブの溶媒環境に対する励起子エネルギー変化とその構造依存性2020

    • 著者名/発表者名
      新留嘉彬、藤ヶ谷剛彦、白木智丈
    • 学会等名
      第59回FNTGシンポジウム
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] Photoluminescent Property Modulation of Locally Functionalized Single-Walled Carbon Nanotubes Based on Molecular Factors in Bis-Aryl Functionalization2020

    • 著者名/発表者名
      Tomohiro Shiraki, Boda Yu, Yoshiaki Niidome, Tsuyohiko Fujigaya
    • 学会等名
      237th ECS Meeting
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演

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公開日: 2020-07-07   更新日: 2024-03-26  

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