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電場中での低温メタン水蒸気改質における金属・担体効果の解明

研究課題

研究課題/領域番号 20J21882
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分補助金
応募区分国内
審査区分 小区分27030:触媒プロセスおよび資源化学プロセス関連
研究機関早稲田大学

研究代表者

鳥本 万貴  早稲田大学, 先進理工学研究科, 特別研究員(DC1)

研究期間 (年度) 2020-04-24 – 2023-03-31
研究課題ステータス 完了 (2021年度)
配分額 *注記
2,800千円 (直接経費: 2,800千円)
2021年度: 900千円 (直接経費: 900千円)
2020年度: 1,000千円 (直接経費: 1,000千円)
キーワードメタン / 水素製造 / 触媒 / 水蒸気改質 / メタン転換 / 電場触媒反応 / 表面プロトニクス / 不均一触媒 / 天然ガス
研究開始時の研究の概要

触媒層の上下端に電極を挿入し、反応中に電流を印加する電場触媒反応では、これまでに通常では反応が進行しない低温度領域における活性が向上する事を見出している。電場中メタン水蒸気改質では、担体上の表面プロトン伝導が促進され、プロトンとメタンが金属と担体界面で衝突する事により、律速段階であるメタンの解離吸着が進行する。しかし、その特異な反応機構により、高性能な触媒を創出する為の設計指針が通常と異なる事が予想される。そこで、電場中メタン水蒸気改質における金属・担体の効果を詳細に検討し、触媒設計の指針を生み出す事、そして活性、エネルギー効率、耐久性に優れた触媒を創出する事を目的として研究を行う。

研究実績の概要

本研究では、触媒層に電流を印加することで高効率に触媒反応を進行させる電場触媒反応をメタン改質反応に適応し、高活性を示す担体および担持金属の要件を調査することを目的に研究をすすめてきた。前年度までの研究では、様々な表面特性をもつ酸化物担体を用いた高活性を示す担体の要件の解明および、Pd系合金触媒を用いた高活性を示す担持金属の要件の解明を行ってきた。本年度はPd系合金触媒の中でも電流を印加することで反応性が大きく変わるPdZn合金について、表面化学的手法を用いることでより詳細な解析を進めた。結果、組成比の異なるPdZn合金表面における、合金化による表面電子状態および表面構造の変化における深い知見を得ることに成功した。
また、PtをCeO2に担持した触媒を用いて電場中メタン炭酸ガス改質反応の検討も行った。活性試験、in situ DRIFTS等を含む様々な検討により、電場が果たす役割、活性点、反応機構の解析を達成した。電場中では酸素の活性が向上し、それによりCO2吸着が促進されていること、担体の酸素を介した酸化・還元機構により反応が進行していることを見出した。
関連して、近年のメタン水蒸気改質反応およびメタン炭酸ガス改質反応における反応機構、合金の役割、合金触媒の性能等に関する既往の報告についてまとめ、出版した。これらの検討を通して、電場中メタン改質反応における特異的な担体・担持金属の役割を解明した。得られた結果から、電場中メタン改質反応におけるより高性能な触媒の開発に繋がる知見を得た。

現在までの達成度 (段落)

翌年度、交付申請を辞退するため、記入しない。

今後の研究の推進方策

翌年度、交付申請を辞退するため、記入しない。

報告書

(2件)
  • 2021 実績報告書
  • 2020 実績報告書
  • 研究成果

    (5件)

すべて 2022 2020

すべて 雑誌論文 (4件) (うち国際共著 2件、 査読あり 4件、 オープンアクセス 4件) 学会発表 (1件)

  • [雑誌論文] Effects of alloying for steam or dry reforming of methane: a review of recent studies2022

    • 著者名/発表者名
      Torimoto Maki、Sekine Yasushi
    • 雑誌名

      Catalysis Science & Technology

      巻: in press. 号: 11 ページ: 3387-3411

    • DOI

      10.1039/d2cy00066k

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Elucidation of the reaction mechanism on dry reforming of methane in an electric field by <i>in situ</i> DRIFTs2022

    • 著者名/発表者名
      Nakano Naoya、Torimoto Maki、Sampei Hiroshi、Yamashita Reiji、Yamano Ryota、Saegusa Koki、Motomura Ayaka、Nagakawa Kaho、Tsuneki Hideaki、Ogo Shuhei、Sekine Yasushi
    • 雑誌名

      RSC Advances

      巻: 12 号: 15 ページ: 9036-9043

    • DOI

      10.1039/d2ra00402j

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Support effects on catalysis of low temperature methane steam reforming2020

    • 著者名/発表者名
      Torimoto Maki、Ogo Shuhei、Hisai Yudai、Nakano Naoya、Takahashi Ayako、Ma Quanbao、Seo Jeong Gil、Tsuneki Hideaki、Norby Truls、Sekine Yasushi
    • 雑誌名

      RSC Advances

      巻: 10 号: 44 ページ: 26418-26424

    • DOI

      10.1039/d0ra04717a

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Effects of metal cation doping in CeO2 support on catalytic methane steam reforming at low temperature in an electric field2020

    • 著者名/発表者名
      Takahashi Ayako、Inagaki Reona、Torimoto Maki、Hisai Yudai、Matsuda Taku、Ma Quanbao、Seo Jeong Gil、Higo Takuma、Tsuneki Hideaki、Ogo Shuhei、Norby Truls、Sekine Yasushi
    • 雑誌名

      RSC Advances

      巻: 10 号: 25 ページ: 14487-14492

    • DOI

      10.1039/d0ra01721c

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [学会発表] 電場中低温メタン炭酸ガス改質における炭素析出抑制2020

    • 著者名/発表者名
      鳥本万貴、本村彩香、関根 泰
    • 学会等名
      第126回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書

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公開日: 2020-07-07   更新日: 2024-03-26  

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