| 研究課題/領域番号 |
20J22342
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| 研究種目 |
特別研究員奨励費
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 応募区分 | 国内 |
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| 審査区分 |
小区分27030:触媒プロセスおよび資源化学プロセス関連
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| 研究機関 | 近畿大学 |
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研究代表者 |
不動 愛理 近畿大学, 総合理工学研究科, 特別研究員(DC1)
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| 研究期間 (年度) |
2020-04-24 – 2023-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2022年度)
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| 配分額 *注記 |
3,100千円 (直接経費: 3,100千円)
2022年度: 1,000千円 (直接経費: 1,000千円)
2021年度: 1,000千円 (直接経費: 1,000千円)
2020年度: 1,100千円 (直接経費: 1,100千円)
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| キーワード | 金ナノ粒子 / 光触媒 / 表面プラズモン共鳴 / 可視光 / 金属酸化物 / プラズモニック光触媒 / 水分解 / 金属ナノ粒子 |
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| 研究開始時の研究の概要 |
本研究では、銅（Cu）コロイドに対し、半導体化合物を放射状に、酸化助触媒をシェル状に修飾したプラズモニック光触媒の調製を目的とする。この触媒は、生成した励起電子を酸化タンタルなどの半導体化合物の先端へ、正孔をCuナノ粒子に修飾した酸化助触媒（CoOxなど）へ速やかに移動させることによる正負のキャリアーの再結合の抑制と、酸化助触媒シェルによるCuプラズモニック光触媒の安定駆動が期待される設計である。また、Cuナノ粒子の表面プラズモン共鳴に由来する光吸収は近赤外領域にあるため、通常の半導体光触媒では難しい近赤外光による物質変換反応への適応も期待される。
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| 研究実績の概要 |
今年度は，プラズモニック光触媒の機能化および金（Au）粒子の助触媒特性に関する新たな知見を得た．
1.Ta2O5をAuナノ粒子の支持体として用い，新しい光アノードを構築した．析出沈殿法で調製したAu/Ta2O5粉末をスキージ法によりFTOガラス上に固定し，Au/Ta2O5/FTO電極を作製した．Au/Ta2O5/FTO電極を光アノードに用い，0.8 V vs. RHEの定電位下，400 nm以上の可視光を照射すると，水素と酸素が2：1の割合で生成することを確認した．比較的卑な伝導帯電位を有するTa2O5をAuプラズモニック光触媒の支持体として用いたことで，表面プラズモン共鳴によって生成した電子は高い電位を維持したまま対極に移動し，そこでプロトン（H+）の還元反応が効率的に進行した．これにより，小さな外部バイアス下で水分解反応を進行させることに成功した．
2.また，Auプラズモニック光触媒の特性評価をする中で，アルデヒド（ベンズアルデヒド（BAD））と第1級アミン（アニリン（AN））を原料とする第2級アミン（N-フェニルベンジルアミン（PBA））の生成反応に対して，Au粒子がTiO2の助触媒として優れた性能を示すことを見いだした．助触媒の検討から，Auを用いた場合に高収率でPBAが得られることがわかった．本反応は2段階反応で構成される．第1段階ではTiO2の酸触媒特性を利用してBADとANからベンジリデンアニリン（BAN）を生成した．そして第2段階では，TiO2の光触媒作用とAuの助触媒特性を利用し，光照射下で生成した電子とアルコールを酸化することで生成したH+から，Au上に活性水素種を形成させ，BANを水素化することでPBAを生成することを見いだした．
以上の研究によって，Auナノ粒子を構成要素とする光触媒系の新たな特性を見いだすことができた．
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| 現在までの達成度 (段落) |
令和4年度が最終年度であるため、記入しない。
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| 今後の研究の推進方策 |
令和4年度が最終年度であるため、記入しない。
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