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光触媒の欠陥状態と光触媒反応機構を解明する新規光音響解析法の開発

研究課題

研究課題/領域番号 20J23117
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分補助金
応募区分国内
審査区分 小区分36010:無機物質および無機材料化学関連
研究機関九州工業大学

研究代表者

篠田 樹  九州工業大学, 生命体工学研究科, 特別研究員(DC1)

研究期間 (年度) 2020-04-24 – 2023-03-31
研究課題ステータス 完了 (2022年度)
配分額 *注記
3,100千円 (直接経費: 3,100千円)
2022年度: 1,000千円 (直接経費: 1,000千円)
2021年度: 1,000千円 (直接経費: 1,000千円)
2020年度: 1,100千円 (直接経費: 1,100千円)
キーワード光触媒 / 赤外光音響分光 / 欠陥準位 / トラップ電子 / 酸化チタン(IV) / エネルギー変換型光触媒 / 酸化チタン
研究開始時の研究の概要

本研究では,半導体粒子の欠陥状態と光触媒反応における電子挙動を直接,反応中リアルタイムで解析できる手法として,赤外光音響分光法の開発を行う.本手法を用いて,水分解によるクリーンな燃料製造を指向したエネルギー変換型光触媒粒子中の欠陥準位と電子挙動を解析し,光触媒的水分解の反応機構を解明する.これにより,光触媒粒子中の欠陥状態および反応中の電子挙動を明らかにするという観点から,水分解に高活性な光触媒の設計・開発のための指針を確立する.

研究実績の概要

前年度までに,赤外光音響分光法を用いて,酸化チタン(IV)や金属ドープ酸化物などの様々な半導体光触媒粒子中の電子トラップサイトのエネルギー分布と機能を明らかにしてきた.今年度は,ボールミル処理によって光触媒粒子に形成された欠陥に着目した.ボールミル処理は光触媒の微粒子化や複合化を行うための容易な手法である.赤外光音響分光法をボールミル処理したルチル型酸化チタン(IV)に適用することで,ルチル特有の欠陥準位(伝導帯下端から約1 eV)に加え,ボールミル処理により非常に深い欠陥準位(伝導帯下端から約1.7 eV)が形成されることを明らかにした.ボールミル処理した試料の光触媒活性を試験したところ,ボールミル処理前に比べ,活性の劇的な低下が確認された.このことから,ボールミル処理したルチル型酸化チタン(IV)の光触媒活性因子はボールミル由来の非常に深い欠陥準位であることを見出した.この成果は,今年度学術論文誌に投稿し,J. Phys. Chem. C誌に掲載された.
前年度に開発した液相中で測定可能な赤外光音響分光装置を用いて,液相中における光触媒粒子中のトラップ電子の蓄積・放出過程を追跡した.赤外光音響分光法をアナタース型酸化チタン(IV)に適用し,酸化チタン(IV)中にトラップ電子を蓄積させた後,電子アクセプタを系内に添加した.鉄(III)イオンや過酸化水素などの様々な電子アクセプタ添加に伴うトラップ電子の減衰挙動を解析することにより,トラップ電子の反応性は主に欠陥準位と電子アクセプタの酸化還元電位とのエネルギー差に依存することを見出した.この成果は,今年度学術論文誌に投稿し,Chem. Lett.誌に掲載された.結晶構造の異なるルチル型・ブルッカイト型の酸化チタン(IV),酸化タングステン(VI)についても,同様に液相系光触媒反応場におけるトラップ電子の挙動解析に成功した.

現在までの達成度 (段落)

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(3件)
  • 2022 実績報告書
  • 2021 実績報告書
  • 2020 実績報告書
  • 研究成果

    (10件)

すべて 2023 2022 2021 2020 その他

すべて 雑誌論文 (4件) (うち国際共著 1件、 査読あり 4件) 学会発表 (5件) (うち国際学会 1件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Photoacoustic Infrared Analysis of the Reactivity of Electrons Accumulated in Titanium(IV) Oxide Particles Under a Liquid-phase Photocatalytic Condition2023

    • 著者名/発表者名
      Tatsuki Shinoda, Naoya Murakami
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 52 号: 1 ページ: 13-16

    • DOI

      10.1246/cl.220442

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Photoacoustic Spectroscopic Analysis of Electron-Trapping Sites in Titanium(IV) Oxide Photocatalyst Powder Treated by Ball Milling2022

    • 著者名/発表者名
      Tatsuki Shinoda, Yuichi Yamaguchi, Akihiko Kudo, Naoya Murakami
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 126 号: 49 ページ: 20975-20982

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.2c07064

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Accumulation Process of Photogenerated Electrons in Titanium(IV) Oxide Photocatalyst Particles: Photoacoustic Infrared Spectroscopy Study2022

    • 著者名/発表者名
      Shinoda Tatsuki、Murakami Naoya
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 126 号: 10 ページ: 4889-4898

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.2c00603

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] In situ photoacoustic analysis of near-infrared absorption of rhodium-doped strontium titanate photocatalyst powder2020

    • 著者名/発表者名
      Shinoda Tatsuki、Yamaguchi Yuichi、Kudo Akihiko、Murakami Naoya
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: 56 号: 91 ページ: 14255-14258

    • DOI

      10.1039/d0cc06414a

    • NAID

      120007166952

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] 液相系光触媒反応場における酸化チタン(IV)中の 電子蓄積・放出挙動の光音響解析2022

    • 著者名/発表者名
      篠田 樹,村上 直也
    • 学会等名
      第130回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Photoacoustic infrared spectroscopic analysis of energy levels and accumulation process of trapped electrons in titanium(IV) oxide photocatalyst particles2022

    • 著者名/発表者名
      Tatsuki Shinoda, Naoya Murakami
    • 学会等名
      The 9th Tokyo Conference on Advanced Catalytic Science and Technology (TOCAT9)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 光音響測定にもとづく酸化チタン(IV)光触媒におけるトラップ電子の生成過程の解明2021

    • 著者名/発表者名
      篠田 樹,村上 直也
    • 学会等名
      第58回化学関連支部合同九州大会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 赤外光音響分光法による粉末光触媒の電子トラップ準位の評価2021

    • 著者名/発表者名
      篠田樹,村上直也
    • 学会等名
      第127回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] 光音響分光法を用いた酸化チタン粒子中の欠陥準位の検出と電子蓄積過程の観察2021

    • 著者名/発表者名
      篠田樹,村上直也
    • 学会等名
      電気化学会第88回大会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [備考] 九州工業大学 村上研究室 研究業績

    • URL

      http://www.life.kyutech.ac.jp/~murakami/publication.html

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書

URL: 

公開日: 2020-07-07   更新日: 2024-03-26  

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