スピン軌道強結合系レニウム酸化物における新奇量子状態の核磁気共鳴による研究

• 研究課題/領域番号: 20K03829
• 研究種目: 基盤研究(C)
• 配分区分: 基金
• 応募区分: 一般
• 審査区分: 小区分13030:磁性、超伝導および強相関系関連
• 研究機関: 大学共同利用機関法人高エネルギー加速器研究機構 (2021-2022); 東京大学 (2020)
• 研究代表者: 瀧川 仁 大学共同利用機関法人高エネルギー加速器研究機構, 物質構造科学研究所, 協力研究員 (10179575)
• 研究期間 (年度): 2020-04-01 – 2023-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2022年度)
• 配分額: 4,290千円 (直接経費: 3,300千円、間接経費: 990千円); 2022年度: 390千円 (直接経費: 300千円、間接経費: 90千円); 2021年度: 910千円 (直接経費: 700千円、間接経費: 210千円); 2020年度: 2,990千円 (直接経費: 2,300千円、間接経費: 690千円)
• キーワード: 核磁気共鳴 / スピン軌道強結合系 / レニウム酸化物 / 多極子秩序

研究開始時の研究の概要

5d電子を有する二つのレニウム酸化物、スピン軌道強結合金属Cd2Re2O7および有効スピンjeff=3/2を持つモット絶縁体Ba2MgReO6の単結晶試料に対して酸素サイトのNMR測定を行い、スピンと軌道が絡んだ秩序状態の実空間における微視的な構造を明らかにする。酸素２ｐ軌道はレニウム５ｄ軌道と強く混成するため、酸素サイトの核磁気共鳴スペクトルは５ｄ電子系の対称性の変化を極めて敏感に反映する。このことを利用して、Cd2Re2O7においては反転対称を破るレニウムと酸素のボンドの秩序化、Ba2MgReO6においては5d電子の磁気モーメントに加えて磁気八極子の空間分布を明らかにする。

研究成果の概要

スピン軌道相互作用の強い5d電子系が生み出す新規な秩序状態を探索するために、スピン軌道結合金属Cd2Re2O7およびダブル・ペロブスカイト型モット絶縁体Ba2MgReO6の単結晶試料に対して核磁気共鳴実験（NMR）を行った。前者については111Cd原子核のナイトシフトの測定結果から、シフトテンソルが属する点群対称性の既約表現を決定するという新しい解析手法によって、空間反転対称性を破る相転移で実現する秩序パラメータがEu対称性を持っていることが示された。後者については酸素サイトの内部磁場異方性の測定から、傾角反強磁性秩序相における磁気双極子および磁気八極子の全成分を定量的に評価した。

研究成果の学術的意義や社会的意義

本研究は強相関電子系の多彩な秩序状態、特に磁気双極子にとどまらない高次多極子のいわゆる隠れた秩序状態の検出に、NMRが有効であることを示した。その中で、ナイトシフトなどNMR応答を支配するテンソル量を、サイトの点群対称性の既約表現の基底によって分類するという新しい解析方法を提示した。また磁気八極子など高次多極子を定量的に評価する方法を提示した。

研究成果

• [雑誌論文] Anisotropy-driven quantum criticality in an intermediate valence system (2022)
  • 著者名/発表者名: Grbic Mihael S.、O’Farrell Eoin C. T.、Matsumoto Yosuke、Kuga Kentaro、Brando Manuel、Kuechler Robert、Nevidomskyy Andriy H.、Yoshida Makoto、Sakakibara Toshiro、Kono Yohei、Shimura Yasuyuki、Sutherland Michael L.、Takigawa Masashi、Nakatsuji Satoru
  • 雑誌名: Nature Communications 巻: 13 号: 1 ページ: 2141-2141
  • DOI: 10.1038/s41467-022-29757-9
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Spin-orbital liquid state and liquid-gas metamagnetic transition on a pyrochlore lattice (2022)
  • 著者名/発表者名: N. Tang, Y. Gritsenko, K. Kimura, S. Bhattacharjee, A. Sakai, M. Fu, H. Takeda, H. Man, K. Sugawara, Y. Matsumoto, Y. Shimura, J. Wen, C. Broolm, H. Sawa, M. Takigawa, T. Sakakibara, S. Zherlitsyn, J. Wosnitza, R. Moessner, S. Nakatsuji
  • 雑誌名: Nature Physics 巻: 19 号: 1 ページ: 92-98
  • DOI: 10.1038/s41567-022-01816-4
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Magnetic field driven transition between valence bond solid and antiferromagnetic order in a distorted triangular lattice (2021)
  • 著者名/発表者名: Y. Shimizu, M. Maesato, M. Yoshida, M. Takigawa, M. Itoh, A. Otsuka, H. Yamochi, Y. Yoshida, G. Kawaguchi, D. Graf, and G. Saito
  • 雑誌名: Phys. Rev. Research 巻: 3 号: 2
  • DOI: 10.1103/physrevresearch.3.023145
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Pressure-induced phase transition in the J1-J2 square lattice antiferromagnet RbMoOPO4Cl (2021)
  • 著者名/発表者名: Takeda Hikaru、Yamauchi Touru、Takigawa Masashi、Ishikawa Hajime、Hiroi Zenji
  • 雑誌名: Physical Review B 巻: 103 号: 10 ページ: 104406-104406
  • DOI: 10.1103/physrevb.103.104406
  • 査読あり
• [雑誌論文] Regular-triangle trimer and charge order preserving the Anderson condition in the pyrochlore structure of CsW2O6 (2020)
  • 著者名/発表者名: Okamoto Yoshihiko、Amano Haruki、Katayama Naoyuki、Sawa Hiroshi、Niki Kenta、Mitoka Rikuto、Harima Hisatomo、Hasegawa Takumi、Ogita Norio、Tanaka Yu、Takigawa Masashi、Yokoyama Yasunori、Takehana Kanji、Imanaka Yasutaka、Nakamura Yuto、Kishida Hideo、Takenaka Koshi
  • 雑誌名: Nature Communications 巻: 11 号: 1
  • DOI: 10.1038/s41467-020-16873-7
  • NAID: 120006873092
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Dynamic spin fluctuations in the frustrated A-site spinel CuAl2O4 (2020)
  • 著者名/発表者名: Cho Hwanbeom、Nirmala R.、Jeong Jaehong、Baker Peter J.、Takeda Hikaru、Mera Nobuyoshi、Blundell Stephen J.、Takigawa Masashi、Adroja D. T.、Park Je-Geun
  • 雑誌名: Physical Review B 巻: 102 号: 1
  • DOI: 10.1103/physrevb.102.014439
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Robust atomic orbital in the cluster magnet LiMoO2 (2020)
  • 著者名/発表者名: Katayama N.、Takeda H.、Yamaguchi T.、Yamada Y.、Iida K.、Takigawa M.、Ohta Y.、Sawa H.
  • 雑誌名: Physical Review B 巻: 102 号: 8
  • DOI: 10.1103/physrevb.102.081106
  • 査読あり
• [雑誌論文] Ultralow temperature NMR of CeCoIn5 (2020)
  • 著者名/発表者名: Yamashita M.、Tashiro M.、Saiki K.、Yamada S.、Akazawa M.、Shimozawa M.、Taniguchi T.、Takeda H.、Takigawa M.、Shishido H.
  • 雑誌名: Physical Review B 巻: 102 号: 16 ページ: 165154-165154
  • DOI: 10.1103/physrevb.102.165154
  • 査読あり
• [学会発表] 四極子近藤格子系PrTi2Al20の巨大線形磁気抵抗とその異方性 (2023)
  • 著者名/発表者名: 磯前貴央, 酒井明人, Mingxian Fu, 谷口貴紀, 瀧川仁, 中辻知
  • 学会等名: 日本物理学会 2023年春季大会
• [学会発表] Exploring orders of extended multipoles by NMR (2022)
  • 著者名/発表者名: Masashi Takigawa
  • 学会等名: ICTS workshop on Frustrated Metals and Insulators
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 四極子近藤格子系PrTi2Al20における磁場中輸送特性 (2022)
  • 著者名/発表者名: 磯前貴央, 酒井明人, Mingxian Fu, 谷口貴紀, 瀧川仁, 中辻知
  • 学会等名: 日本物理学会 第77回年次大会
• [学会発表] NMRによるパイロクロア酸化物Cd2Re2O7の相転移と秩序相の観測 (2022)
  • 著者名/発表者名: 瀧川仁, 武田晃, 山下穣, 平井大悟郎, 広井善二, 長谷川巧
  • 学会等名: 日本物理学会 第77回年次大会
• [学会発表] 非磁性Γ3二重項基底状態を有するPrTi2Al20のホール効果測定 (2021)
  • 著者名/発表者名: 磯前貴央, 酒井明人, Mingxian Fu, 谷口貴紀, 瀧川仁, 中辻知
  • 学会等名: 日本物理学会 2021年秋季大会
• [学会発表] High pressure phases in the Shastry-Sutherland spin system SrCu2(BO3)2 (2021)
  • 著者名/発表者名: M. Takigawa
  • 学会等名: International Workshop on Quantum Magnets in Extreme Conditions
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] NMRから見た5d電子系Cd2Re2O7の相転移と秩序相 (2020)
  • 著者名/発表者名: 瀧川仁, 武田晃, 平井大悟郎, 廣井善二, 長谷川巧
  • 学会等名: 日本物理学会 2020年秋季大会
• [学会発表] 17O-NMR測定で探るBa2MgReO6の多極子秩序 (2020)
  • 著者名/発表者名: 武田晃, 渡辺亮, 瀧川仁, 平井大悟郎, 廣井善二
  • 学会等名: 日本物理学会 2020年秋季大会