クリーンなBi2212を用いた真の電子相図の決定：超伝導機構の解明に向けて

• 研究課題/領域番号: 20K03849
• 研究種目: 基盤研究(C)
• 配分区分: 基金
• 応募区分: 一般
• 審査区分: 小区分13030:磁性、超伝導および強相関系関連
• 研究機関: 弘前大学
• 研究代表者: 渡辺 孝夫 弘前大学, 理工学研究科, 客員研究員 (40431431)
• 研究分担者: 藤井 武則 東京大学, 低温科学研究センター, 助教 (80361666)
• 研究期間 (年度): 2020-04-01 – 2024-03-31
• 研究課題ステータス: 交付 (2022年度)
• 配分額: 4,420千円 (直接経費: 3,400千円、間接経費: 1,020千円); 2022年度: 910千円 (直接経費: 700千円、間接経費: 210千円); 2021年度: 910千円 (直接経費: 700千円、間接経費: 210千円); 2020年度: 2,600千円 (直接経費: 2,000千円、間接経費: 600千円)
• キーワード: 高温超伝導 / 銅酸化物 / 電子相図 / 酸素量制御 / アンダードープ / 抵抗率 / 鉄系超伝導体 / BCS-BECクロスオーバー / 擬ギャップ / コヒーレント温度 / 共鳴原子価結合（RVB）モデル / 量子臨界点（QCP）モデル / 磁気輸送特性 / プリフォームドペア

研究開始時の研究の概要

銅酸化物では、超伝導発現機構のモデルによって異なる電子相図（擬ギャップの開始温度T*、超伝導揺らぎの開始温度T_scfや電子系の散乱が抑制されるコヒーレント温度_Tcohのドープ量依存性）が予想されている。従って、電子相図が明らかになればモデルを特定できる。本研究では、これまで報告例が非常に少ないT_cohを観測することによって、真の電子相図を明らかにし、超伝導機構を解明する。

研究実績の概要

銅酸化物高温超伝導体の真の電子相図を明らかにすることは、超伝導機構解明のために重要である。令和３年度は、Bi(Pb)-2212を用いて最適ドープから十分なオーバードープまでの電子相図を調べ、量子臨界点（QCP）モデルよりも共鳴原子価結合（RVB）モデルの予想の方が近いことを明らかにした。そこで令和４年度は、Bi-2212のアンダードープ側の調査を試みた。ここでは、結晶組成を工夫すること及びアニールによる酸素量制御を精密に行うことにより、絶縁体ー超伝導体転移を含む広い範囲でドープ量（p）を制御することに初めて成功した。今後、抵抗率に加えて磁気抵抗やホール効果測定を行い、アンダードープ側の電子相図を明らかにする。
また関連して、銅酸化物と同様に非従来型超伝導体である鉄系超伝導体FeTeSeの電子相図も調べている。鉄系超伝導体FeSeでは、超伝導ギャップの大きさとフェルミエネルギーが同程度になるため、BCS-BECクロスオーバー（極めて強結合な超伝導状態）に位置することが提案されている。 FeTeSeも類似の系であるため、同様なことが期待される。しかし、 FeTeSeは過剰鉄の問題があって研究が遅れていた。この問題を解決するため、代表者は効果的に過剰鉄を取り除くTeアニール法を開発した。令和４年度は、この結晶を用いて磁気抵抗と帯磁率測定を行い超伝導揺らぎのオンセット温度（Tscf）を見積もった。その結果、 FeTe0.6Se0.4では Tscf（= 40 K）がTc（= 14.7 K）の2.7倍であることが分かった。この値は、銅酸化物や FeSeと比較しても大きく、この系が確かに BCS-BECクロスオーバーに位置することを示している。この結果を、札幌で開催された国際会議LT29で発表した。

現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

当初の計画通り、 Bi-2212単結晶の絶縁体ー超伝導体転移を含むアンダードープ側の酸素量によるドープ量制御に成功した。 抵抗率測定の結果、p~0.1でTcに落ち込みが見られ、いわゆる1/8異常を観測した。また、p~0.1以下の十分なアンダードープ領域では、 Tc（ゼロ抵抗温度）が電流に大きく依存することを見出した。このことは、今後に繋がる大きな成果である。さらに、鉄系超伝導体FeTeSeが BCS-BECクロスオーバーに位置することを、超伝導揺らぎに敏感なプローブ（磁気抵抗と帯磁率測定）を用いて明らかにした。

今後の研究の推進方策

令和５年度は、アンダードープに調整されたBi-2212を用いて磁気抵抗やホール効果測定を行い、銅酸化物高温超伝導体の電子相図の全貌を明らかにする。また、これまで得られた結果を論文化し、学会や国際会議で発表する。

研究成果

• [国際共同研究] High Field Magnet Laboratory (HFML-EMFL)(オランダ)
• [国際共同研究] University of Bristol(英国)
• [国際共同研究] NSRRC(台湾)
• [国際共同研究] University of British Columbia(カナダ)
• [国際共同研究] Columbia University(米国)
• [国際共同研究] University of Colorado at Boulder(米国)
• [国際共同研究] University of Colorado(米国)
• [雑誌論文] Variation of Strong Correlation Effects in A-site Ordered Perovskites CaCu3Ti4-xRuxO12: Photoemission and Inverse Photoemission Studies (2023)
  • 著者名/発表者名: Im Hojun、Iwataki Masataka、Tsunekawa Masanori、Watanabe Takao、Sato Hitoshi、Nakatake Masashi、Kimura Shin-ichi
  • 雑誌名: Journal of the Physical Society of Japan 巻: 92 号: 4
  • DOI: 10.7566/jpsj.92.044701
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Enhanced Superconducting Pairing Strength near a Pure Nematic Quantum Critical Point (2023)
  • 著者名/発表者名: Mukasa Kiyotaka、Ishida Kousuke、Imajo Shusaku、Qiu Mingwei、Saito Mikihiko、Matsuura Kohei、Sugimura Yuichi、Liu Supeng、Uezono Yu、Otsuka Takumi、Culo Matija、Kasahara Shigeru、Matsua Yuji、Hussey Nigel E.、Watanabe Takao、Kindo Koichi、Shibauchi Takasada
  • 雑誌名: Physical Review X 巻: 13 号: 1 ページ: 011032-011032
  • DOI: 10.1103/physrevx.13.011032
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Unconventional exciton evolution from the pseudogap to superconducting phases in cuprates (2022)
  • 著者名/発表者名: Singh A.、Huang H. Y.、Xie J. D.、Okamoto J.、Chen C. T.、Watanabe T.、Fujimori A.、Imada M.、Huang D. J.
  • 雑誌名: Nature Communications 巻: 13 号: 1
  • DOI: 10.1038/s41467-022-35210-8
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Revised phase diagram of the high-Tc cuprate superconductor Pb-doped Bi2Sr2CaCu2O8+δ revealed by anisotropic transport measurements (2022)
  • 著者名/発表者名: Harada Keiichi、Teramoto Yuki、Usui Tomohiro、Itaka Kenji、Fujii Takenori、Noji Takashi、Taniguchi Haruka、Matsukawa Michiaki、Ishikawa Hajime、Kindo Koichi、Dessau Daniel S.、Watanabe Takao
  • 雑誌名: Physical Review B 巻: 105 号: 8 ページ: 085131-085131
  • DOI: 10.1103/physrevb.105.085131
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Glassy dielectric anomaly and negative magneto-capacitance effect in electron-doped Ca1-xSrxMn0.85Sb0.15O3 (2020)
  • 著者名/発表者名: Taniguchi Haruka、Takahashi Hidenori、Terui Akihiro、Sadamitsu Kensuke、Sato Yuka、Ito Michihiro、Nonaka Katsuhiko、Kobayashi Satoru、Matsukawa Michiaki、Suryanarayanan Ramanathan、Sasaki Nae、Yamaguchi Shunpei、Watanabe Takao
  • 雑誌名: Journal of Applied Physics 巻: 127 号: 18 ページ: 184105-184105
  • DOI: 10.1063/1.5143184
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Divergent Nematic Susceptibility near the Pseudogap Critical Point in a Cuprate Superconductor (2020)
  • 著者名/発表者名: Kousuke Ishida, Suguru Hosoi, Yuki Teramoto, Tomohiro Usui, Yuta Mizukami, Kenji Itaka, Yuji Matsuda, Takao Watanabe, and Takasada Shibauchi
  • 雑誌名: Journal of the Physical Society of Japan 巻: 89 号: 6 ページ: 064707-064707
  • DOI: 10.7566/jpsj.89.064707
  • NAID: 40022254195
  • 査読あり
• [雑誌論文] Electronic phase diagram of Fe1+yTe1－xSex revealed by magnetotransport measurements (2020)
  • 著者名/発表者名: T. Watanabe, T. Otsuka, S. Hagisawa, Y. Koshika, S. Adachi, T. Usui, N. Sasaki, S. Sasaki, S. Yamaguchi, Y. Uezono, Y. Nakanishi, M. Yoshizawa, S. Kimura
  • 雑誌名: Modern Physics Letters B 巻: 34 号: 19n20 ページ: 2040051-2040051
  • DOI: 10.1142/s0217984920400515
  • 査読あり
• [学会発表] Probing time-reversal symmetry breaking in FeSe1-xTex superconductors by muon spin relaxation (2023)
  • 著者名/発表者名: Masaki Roppongi, Koki Ogawa, Yipeng Cai, Guoqiang Zhao, Mohamed Oudah, Supeng Liu, Marta-Villa de Toro Sanchez, Cyrus Young, Jinsong Zhang, Igor Markovic, Takao Watanabe, Takenori Fujii, Kohei Matsuura, Kota Ishihara, Kenichiro Hashimoto, Douglas A. Bonn, Kenji M. Kojima, Yasutomo J. Uemura, and Takasada Shibauchi
  • 学会等名: APS March meeting 2023
  • 国際学会
• [学会発表] Bi2223のアンダードープ領域における非線形伝導とKosterlitz-Thouless(KT)転移 (2023)
  • 著者名/発表者名: 藤井武則、山口隼平、木村あすか、渡辺孝夫、掛谷一弘
  • 学会等名: 日本物理学会 2023年春季大会
• [学会発表] オゾンアニールでキャリア量制御したBi2223における電子構造のレーザーARPESによるその場観察 (2023)
  • 著者名/発表者名: 加藤圭、國定聡、山口隼平、黒川輝風、黒田健太、新井陽介、合戸洸平、渡辺孝夫、近藤猛
  • 学会等名: 日本物理学会 2023年春季大会
• [学会発表] ミュオンスピン回転法を用いたFeSe1-xTexにおける時間反転対称性の破れの検証 (2023)
  • 著者名/発表者名: 小河弘樹、六本木雅生、Yipeng Cai、Guoqiang Zhao、Mohamed Oudah、Supeng Liu、今村薫平、Marta-Villa de Toro Sanchez、Cyrus Young、Jinsong Zhang、Igor Markovic、渡辺孝夫、藤井武則、松浦康平、石原滉大、橋本顕一郎、Douglas A. Bonn、小嶋健児、植村泰朋、芝内孝禎
  • 学会等名: 日本物理学会 2023年春季大会
• [学会発表] Onset Temperatures for Superconducting Fluctuations in Te-annealed FeTe1-xSex Single Crystals: Evidence for the BCS-BEC Crossover (2022)
  • 著者名/発表者名: Yu UEZONO, Takumi OTSUKA, Shotaro HAGISAWA, Haruka TANIGUCHI, Michiaki MATSUKAWA, Takenori FUJII, and Takao WATANABE
  • 学会等名: 29th International Conference on Low Temperature Physics (LT29)
  • 国際学会
• [学会発表] Electronic phase diagram in Te-annealed superconducting FeTe1－xSex revealed by magnetic susceptibility (2022)
  • 著者名/発表者名: Takenori Fujii, Yu Uezono, Takumi Otsuka, Shotaro Hagisawa and Takao Watanabe
  • 学会等名: 29th International Conference on Low Temperature Physics (LT29)
  • 国際学会
• [学会発表] 常伝導状態の磁化率から見たFe1+yTe1－xSexの電子相図 (2022)
  • 著者名/発表者名: 藤井武則、上薗優、大塚匠、渡辺孝夫
  • 学会等名: 日本物理学会 2022年秋季大会
• [学会発表] アンダードープBi-2223単結晶における負の電気抵抗の観測 (2022)
  • 著者名/発表者名: 渡辺孝夫, 山口隼平, 小杉健太, 佐々木菜絵, 足立伸太郎, 藤井武則, 谷口晴香, 松川倫明, 巴山顕, 掛谷一弘
  • 学会等名: 日本物理学会第77回年次大会（2022年）
• [学会発表] 銅酸化物高温超伝導体のオーバードープ域の電子相図：Pb ドープ Bi2212 を用いて (2022)
  • 著者名/発表者名: 渡辺孝夫, 原田圭市, 寺本祐基, 臼井友洋, 伊高健治, 藤井武則, 石川孟, 金道浩一, 野地尚, 谷口晴香, 松川倫明, Daniel S. Dessau
  • 学会等名: 高温超伝導フォーラム第9回会合
• [学会発表] Departures from linear-in T resistivity as a function of doping in cuprate superconductors (2022)
  • 著者名/発表者名: Peipei Hao, Keiichi Harada, Yuki Teramoto, Tomohiro Usui, Kenji Itaka, Takenori Fujii, Takashi Noji, Haruka Taniguchi, Michiaki Matsukawa, Hajime Ishikawa, Koichi Kindo, and Takao Watanabe, Daniel S. Dessau
  • 学会等名: APS March meeting
  • 国際学会
• [学会発表] 超アンダードープBi-2223単結晶の作製と磁場中輸送特性 (2021)
  • 著者名/発表者名: 渡辺孝夫, 佐々木菜絵, 山口隼平, 小杉健太, 足立伸太郎, 掛谷一弘, 藤井武則, 谷口晴香, 松川倫明
  • 学会等名: 日本物理学会2021年秋季大会
• [学会発表] 鉄系超伝導体FeSe1-xTexにおける磁気輸送特性の圧力効果 (2021)
  • 著者名/発表者名: 向笠清隆, 石田浩祐, 岡田昂, 松浦康平, 杉村優一, 邱明偉, 斎藤三樹彦, 水上雄太, 橋本顕一郎, 大塚匠, 渡辺孝夫, 郷地順, 上床美也, 芝内孝禎
  • 学会等名: 日本物理学会2021年秋季大会
• [学会発表] Bi2223における光学反射率測定 (2021)
  • 著者名/発表者名: 伊藤優汰, 水溜勝也, 中島正道, 宮坂茂樹, 佐々木菜絵, 山口隼平, 渡辺孝夫, 田島節子
  • 学会等名: 日本物理学会第76回年次大会（2021年）
• [学会発表] 3層型銅酸化物Bi2223単結晶のCu-NMRによる超低ドープ域の新奇な磁気基底状態 (2021)
  • 著者名/発表者名: 髙間一平, 坂本拓矢, 八島光晴, 椋田秀和, 高橋英史, 佐々木菜絵, 山口隼平, 足立伸太郎, 石田茂之, 永崎洋, 内田慎一, 伊豫彰, 渡辺孝夫
  • 学会等名: 日本物理学会第76回年次大会（2021年）
• [学会発表] PbドープBi-2212で観測された二つの擬ギャップについて (2021)
  • 著者名/発表者名: 原田圭市, 松田慎太郎, 寺本祐基, 臼井友洋, 伊高健治, 藤井武則, 谷口晴香, 松川倫明, 石川孟, 金道浩一, 渡辺孝夫, 野地尚
  • 学会等名: 日本物理学会第76回年次大会（2021年）
• [学会発表] TeアニールされたFeTe1-xSex単結晶の超伝導揺らぎの開始温度 (2021)
  • 著者名/発表者名: 渡辺孝夫, 上薗優, 富取洋俊, 原田圭市, 谷口晴香, 松川倫明, 中西良樹, 吉澤正人, 藤井武則
  • 学会等名: 日本物理学会第76回年次大会（2021年）
• [学会発表] Design and characterization of single crystalline Bi-2223 mesas towards the observation of coherent terahertz radiation from trilayer intrinsic Josephson junctions (2021)
  • 著者名/発表者名: Kanae Nagayama, Genki Kuwano, Shohei Suzuki, Takuya Yuhara, Shinji Kusunose, Takanari Kashiwagi, Hidetoshi Minami, Kazuo Kadowaki, Shintaro Adachi, Shunpei Yamaguchi, Takao Watanabe, and Manabu Tsujimoto
  • 学会等名: APS March Meeting 2021
  • 国際学会
• [学会発表] Cu-NMRによる3層型銅酸化物Bi2223単結晶の超低ドープ域の新奇な磁気基底状態 (2020)
  • 著者名/発表者名: 髙間一平, 坂本拓矢, 八島光晴, 椋田秀和, 佐々木菜絵, 山口隼平, 足立伸太郎, 石田茂之, 永崎洋, 内田慎一, 伊豫彰, 渡辺孝夫
  • 学会等名: 日本物理学会2020年秋季大会
• [学会発表] 蛍光X線ホログラフィーによるAサイト秩序型ペロブスカイトCaCu3Ti4O12の局所構造研究III (2020)
  • 著者名/発表者名: 手塚泰久, 上出晴輝, 任皓駿, 渡辺孝夫, 中島伸夫, 八方直久, 木村耕治, 林好一, 細川伸也
  • 学会等名: 日本物理学会2020年秋季大会
• [学会発表] CaMn0.85Sb0.15O3における負の磁気誘電効果とポーラロン緩和 (2020)
  • 著者名/発表者名: 谷口晴香, 定光健介, 小林悟, 松川倫明, R Suryanarayanan, 佐々木菜絵, 山口隼平, 渡辺孝夫
  • 学会等名: 日本物理学会2020年秋季大会
• [学会発表] PbドープBi-2212単結晶におけるコヒーレント転移の観測 (2020)
  • 著者名/発表者名: 原田圭市, 寺本祐基, 山口隼平, 伊高健治, 藤井武則, 谷口晴香, 松川倫明, 石川孟, 金道浩一, 渡辺孝夫
  • 学会等名: 日本物理学会2020年秋季大会
• [学会発表] オーバードープBi-2223単結晶の面内抵抗率・ホール係数・磁気抵抗 (2020)
  • 著者名/発表者名: 山口隼平, 佐々木菜絵, 足立伸太郎, 藤井武則, 野地尚, 谷口晴香, 松川倫明, 三宅厚志, 石川孟, 金道浩一, 渡辺孝夫
  • 学会等名: 日本物理学会2020年秋季大会
• [備考] researchmap
  • URL: https://researchmap.jp/watataka1023
• [備考]
  • URL: http://www.st.hirosaki-u.ac.jp/~twatana/