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多軌道モット有機導体の作る新電子相とスピン輸送

研究課題

研究課題/領域番号 20K03870
研究種目

基盤研究(C)

配分区分基金
応募区分一般
審査区分 小区分13030:磁性、超伝導および強相関系関連
研究機関国立研究開発法人理化学研究所

研究代表者

藤山 茂樹  国立研究開発法人理化学研究所, 開拓研究本部, 専任研究員 (00342634)

研究分担者 田嶋 尚也  東邦大学, 理学部, 教授 (40316930)
研究期間 (年度) 2020-04-01 – 2025-03-31
研究課題ステータス 交付 (2023年度)
配分額 *注記
4,290千円 (直接経費: 3,300千円、間接経費: 990千円)
2022年度: 1,170千円 (直接経費: 900千円、間接経費: 270千円)
2021年度: 1,170千円 (直接経費: 900千円、間接経費: 270千円)
2020年度: 1,950千円 (直接経費: 1,500千円、間接経費: 450千円)
キーワード量子スピン液体 / 量子臨界点 / 分子性導体 / 有機導体 / ディラック電子系 / トポロジカル絶縁体 / 核磁気共鳴 / ディラック電子 / 電磁双対性 / 軌道反磁性 / モット絶縁体 / 多軌道効果
研究開始時の研究の概要

有機導体のうち、マルチバンド効果の発現を期待できる系を選び、核磁気共鳴及び輸送現象の測定から新しい電子状態を探索し、またスピン輸送のような新機能を作り出す。具体的には
1. κ-(BETS)2FeBr4 をスピン輸送の検出
2. HOMO-LUMOのエネルギー差の小さい (Cation)[Pt(dmit)2]2 の非自明モット電子相の解明
を行うことにより、有機導体におけるマルチバンド効果がどのようなものであるか、を探る。

研究実績の概要

本研究で対象としているモット絶縁体である金属錯体(Cation)[Pd(dmit)2]2は(Cation)=EtMe3Sbの時に最低温度まで古典的磁気秩序を示さず量子スピン液体挙動を示すことが知られる。基底状態はCationに依存することがこれまでに知られており、反強磁性相関をもつ三角格子ネットワークを形成する遷移積分の異方性の関数となることが示唆されていた。今年度は複数のCationの混晶の合成と磁化測定を通して、量子スピン液体がある特定の三角格子異方性のときのみで発現するのではなく、ある一定の幅を有するスピン液体相として存在することを明らかにし、論文にまとめた。一方、古典的反強磁性秩序相と量子スピン液体相の相境界は弱い一次転移のように観測されたが、最低温度における一様磁化率が相境界近傍で抑制されることを見出した。
この量子スピン液体相の電子状態について、電子スピンの分数化された粒子であるスピノンの大きなフェルミ面が存在するかどうか、という論争が長らく続いている。スピノンが電磁場に対してどのように応答するかは非自明であるため、比熱や熱伝導度のような熱測定が唯一の手がかりであると受け入れられているが、研究グループによってデータが大きく異なり、問題が一向に収束しない。問題が解決しない理由のひとつとして、そもそも分子性導体の格子振動が熱測定に与える寄与の大きさが正しく定量化されていないのではないか、と着想し第一原理計算をもちいたフォノンの計算をおこなった。その結果、固体物理学の教科書において典型例として挙げられる無機物質のフォノンの1/10程度の小さなエネルギーしかもたない分散が観測され、低温、低エネルギーにおける熱測定にフォノンからの大きな寄与があることを明らかにした。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

本年出版した(Cation)[Pd(dmit)2]2の量子臨界相境界における一様磁化率の抑制は無機化合物フラストレート磁性体においても議論されたことのない現象であり、今後理論・実験の両面からの研究の進展がみこめる重要な結果である。
第一原理計算による分子性導体のフォノン計算は従来より計算量が膨大であるため行われたことがなかった。今年度、対称性がたいへん低い分子性導体において、負のエネルギーをもつ分枝が出ないようにする工夫を体得し、今後さまざまな有機導体を対象に研究を展開していく上において不可欠な知見を得ることができた。
装置開発として行っているNV量子センサNMRについては、昨年度は蛍光の伝搬に光ファイバを用いることを考えプロトタイプの製作をおおむね終えていたが、今年度あらたにレンズを用いた集光を試みることとした。現在適切なレンズの選定およびプローブの設計図の作成を行なっている。

今後の研究の推進方策

今年度行った、第一原理計算によるフォノンの計算は、低対称物質であるにもかかわらず分子性導体のフォノン分散を負のエネルギーを有する分散がでないように計算するコツを会得することができている。一方、最初に取り上げた(Cation)[Pd(dmit)2]2はモット絶縁体であるため、モット絶縁体に特有の問題を内在している可能性がある。クーロン反発を導入した計算をおこなうなどして、これまでに得た結果の正当性を検証していく。
これまで(Cation)[Pd(dmit)2]2の量子スピン液体は三角格子反強磁性ネットワークの異方性をパラメータとして反強磁性-スピン液体相図を理解できる、と受け入れられている。一方、近年の第一原理計算はこの物質の3つの遷移積分の大きさが互いに大きく異なっており、単純な三角格子フラストレーション以外の相図の整理ができるのではないか、との議論がある。今年度出版した磁気相図の横軸としてどのように整理するのが良いのか、多角的な検証を行う。

報告書

(4件)
  • 2023 実施状況報告書
  • 2022 実施状況報告書
  • 2021 実施状況報告書
  • 2020 実施状況報告書
  • 研究成果

    (51件)

すべて 2024 2023 2022 2021 2020 その他

すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (15件) (うち国際共著 2件、 査読あり 15件、 オープンアクセス 3件) 学会発表 (35件) (うち国際学会 2件、 招待講演 7件)

  • [国際共同研究] TU Wien(オーストリア)

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    • DOI

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    • DOI

      10.1103/physrevb.108.115108

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    • 著者名/発表者名
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    • 雑誌名

      Applied Physics Letters

      巻: 122 号: 12 ページ: 123102-123102

    • DOI

      10.1063/5.0141023

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    • 著者名/発表者名
      Pustogow A.、Kawasugi Y.、Sakurakoji H.、Tajima N.
    • 雑誌名

      Nature Communications

      巻: 14 号: 1 ページ: 1960-1960

    • DOI

      10.1038/s41467-023-37491-z

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      巻: 92 号: 5 ページ: 053701-053701

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      10.7566/jpsj.92.053701

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    • 著者名/発表者名
      Kawasugi Yoshitaka、Yamazaki Shutaro、Pustogow Andrej、Tajima Naoya
    • 雑誌名

      Journal of the Physical Society of Japan

      巻: 92 号: 6 ページ: 065001-065001

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      10.7566/jpsj.92.065001

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    • 著者名/発表者名
      Tajima Naoya、Kawasugi Yoshitaka、Morinari Takao、Oka Ryuhei、Naito Toshio、Kato Reizo
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      巻: 92 号: 12 ページ: 123702-123702

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      10.7566/jpsj.92.123702

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      巻: 13 号: 11 ページ: 1606-1606

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    • 著者名/発表者名
      Tajima Naoya、Kawasugi Yoshitaka、Morinari Takao、Oka Ryuhei、Naito Toshio、Kato Reizo
    • 雑誌名

      Journal of the Physical Society of Japan

      巻: 92 号: 1 ページ: 013702-013702

    • DOI

      10.7566/jpsj.92.013702

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    • 著者名/発表者名
      Fujiyama S.、Maebashi H.、Tajima N.、Tsumuraya T.、Cui H-B.、Ogata M.、Kato R.
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      Physical Review Letters

      巻: 128 号: 2 ページ: 1-6

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    • 著者名/発表者名
      Kato Reizo、Uebe Masashi、Fujiyama Shigeki、Cui Hengbo
    • 雑誌名

      Crystals

      巻: 12 号: 1 ページ: 102-102

    • DOI

      10.3390/cryst12010102

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    • 著者名/発表者名
      Mori Ayano、Kawasugi Yoshitaka、Doi Ryusei、Naito Toshio、Kato Reizo、Nishio Yutaka、Tajima Naoya
    • 雑誌名

      Journal of the Physical Society of Japan

      巻: 91 号: 4 ページ: 1-2

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      10.7566/jpsj.91.045001

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      藤山茂樹, 加藤礼三, 田嶋尚也
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  • [学会発表] 有機ディラック電子系における量子相転移2021

    • 著者名/発表者名
      鵜野澤佳成, 川椙義高, 加藤礼三, 西尾豊, 梶田晃示, 田嶋尚也
    • 学会等名
      日本物理学会
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] 量子スピン液体 EtMe3Sb[Pd(dmit)2]2 の単結晶 13C NMR2020

    • 著者名/発表者名
      藤山茂樹, 加藤礼三
    • 学会等名
      日本物理学会
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] Orbital diamagnetism of two dimensional Dirac electrons2020

    • 著者名/発表者名
      藤山茂樹
    • 学会等名
      科研費合同研究会「分子性導体でみられる異常軌道磁化率の研究会」
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 常圧二次元ディラク電子系a-(BETS)2I3の軌道磁性2020

    • 著者名/発表者名
      藤山茂樹,前橋英明,崔亨波,圓谷貴夫,小形正男,加藤礼三
    • 学会等名
      日本物理学会
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] 量子スピン液体候補物質κ-(BEDT-TTF)2Cu2(CN)3に対するひずみ効果と電界効果2020

    • 著者名/発表者名
      櫻糀大仁, 川椙義高, 上辺将士, 田嶋尚也, 山本浩史, 加藤礼三, 西尾豊, 梶田晃示
    • 学会等名
      日本物理学会
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] α-(BEDT-TTF)2I3の圧力下の電荷秩序転移2020

    • 著者名/発表者名
      高須康弘, 和田浩輝, 西尾豊, 川椙義高, 田嶋尚也, 内藤俊雄, 加藤礼三, 梶田晃示
    • 学会等名
      日本物理学会
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] 有機ディラック電子系の面内磁気抵抗効果2020

    • 著者名/発表者名
      小原遼太郎, 土居龍生, 内藤俊雄, 田村雅史, 加藤礼三, 川椙義高, 西尾豊, 梶田晃示, 田嶋尚也
    • 学会等名
      日本物理学会
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] 有機ディラック電子系の低温問題2020

    • 著者名/発表者名
      田嶋尚也, 小原遼太郎, 鵜野澤佳成, 加藤礼三, 川椙義高, 西尾豊, 梶田晃示
    • 学会等名
      日本物理学会
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] 有機ディラック電子系における量子輸送現象の圧力効果2020

    • 著者名/発表者名
      鵜野澤佳成, 須田理行, 山本浩史, 加藤礼三, 川椙義高, 西尾豊, 梶田晃示, 田嶋尚也
    • 学会等名
      日本物理学会
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書

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公開日: 2020-04-28   更新日: 2024-12-25  

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