| 研究課題/領域番号 |
20K03885
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| 研究種目 |
基盤研究(C)
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| 配分区分 | 基金 |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 審査区分 |
小区分13040:生物物理、化学物理およびソフトマターの物理関連
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| 研究機関 | 九州大学 (2023)
慶應義塾大学 (2020-2022) |
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研究代表者 |
渡邉 宙志 九州大学, 理学研究院, 准教授 (20767199)
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| 研究期間 (年度) |
2020-04-01 – 2024-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2023年度)
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| 配分額 *注記 |
4,420千円 (直接経費: 3,400千円、間接経費: 1,020千円)
2022年度: 1,040千円 (直接経費: 800千円、間接経費: 240千円)
2021年度: 1,040千円 (直接経費: 800千円、間接経費: 240千円)
2020年度: 2,340千円 (直接経費: 1,800千円、間接経費: 540千円)
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| キーワード | 分子動力学シミュレーション / 量子化学計算 / 溶液化学 / 溶媒和 / 水素イオン / プロトン輸送 / 分子動力学 / 溶媒和効果 / QM/MM法 / 量子コンピューティング / 自由エネルギー / 分子動力学計算 / 分子シミュレーション / 凝縮系 |
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| 研究開始時の研究の概要 |
自由エネルギーは生体分子系の確率過程の中から本質的なエッセンスを抽出し理解するための共通言語である。分子シミュレーションにおいて精度良く簡便に自由エネルギーを算出するためには、統計的な精度と分子モデル精度をバランス良く担保する必要がある。これまでに数多くの統計的精度を向上させる手法が開発されてきた。一方で、従来の分子シミュレーションは溶媒の量子化学効果を取り込めず分子モデルの精度に問題があった。本研究では同効果を取り込んだ自由エネルギー計算法を開発し、その重要性を検証すると同時に、算出が難しかった様々な物理化学量を算出可能にすることを目指す。
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| 研究成果の概要 |
溶液系において水素イオンや水酸化物イオンが反応に関与することが多い。しかし、これらイオンを含む系の長時間分子シミュレーションは困難であった。つまり自由エネルギーなどの物理量を定量的に計算することが難しいことを意味する。
本研究で我々は水素イオンをシミュレーション可能にするために、まずプロトン位置を同定する指標を提案し、さらにはそれに応じてシミュレーションの最中に、適宜溶質と溶媒の定義を切り替えることができるような計算の枠組みを提唱した。これにより長時間の水素イオンの分子動力学計算を安定に実行することが可能になり、自由エネルギーや拡散係数など様々な物理化学量を算出することに成功した。
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| 研究成果の学術的意義や社会的意義 |
水素イオンは我々に非常に馴染みが深く重要な現象であり溶液系の多くの現象に関わっているが、分子シミュレーションでは最も取り扱いが難しい問題である。その理由は、プロトンがグロータス機構で説明されるように、水分子との共有結合の生成と消滅を繰り返されることにより輸送される点にある。
今回、我々は分子モデルをシミュレーションの最中になめらかに切り替えることでバルクでのプロトン輸送を長時間安定した効率的な分子動力学計算を実現する方法を提案した。さらには、高精度の量子化学モデルと組み合わせることにも成功した。これにより今まで、分子動力学計算で取り扱うことが難しかった現象を精度良く計算できるようになった。
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