マルチ元素３安定同位体物質反応解読法の開発

• 研究課題/領域番号: 20K04108
• 研究種目: 基盤研究(C)
• 配分区分: 基金
• 応募区分: 一般
• 審査区分: 小区分17040:固体地球科学関連
• 研究機関: 岡山大学
• 研究代表者: 田中 亮吏 岡山大学, 惑星物質研究所, 教授 (00379819)
• 研究期間 (年度): 2020-04-01 – 2024-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2023年度)
• 配分額: 4,290千円 (直接経費: 3,300千円、間接経費: 990千円); 2022年度: 1,430千円 (直接経費: 1,100千円、間接経費: 330千円); 2021年度: 1,430千円 (直接経費: 1,100千円、間接経費: 330千円); 2020年度: 1,430千円 (直接経費: 1,100千円、間接経費: 330千円)
• キーワード: 安定同位体 / 遷移元素同位体 / 物質反応過程 / 質量依存同位体分別 / ケイ素同位体 / 質量依存分別 / エンスタタイトコンドライト / ケイ素 / 遷移元素

研究開始時の研究の概要

安定同位体は、自然界における物質反応過程を解読する為の優れたトレーサーである。安定同位体は個々の反応過程において、平衡論的同位体効果と速度論的同位体効果を生じるが、２つの同位体では、これらを判別する術を持たない。これを解決するのが、３安定同位体法である。本研究では、これまで開発してきた３酸素同位体解析法に加え、ケイ素と遷移元素の３安定同位体解析法を開発し、これを同位体分別係数の決定、天然における化学・生物反応過程による同位体分別解読に応用する。期待される研究成果は、小惑星や初期惑星系における固液気相間反応過程、初期惑星表層における生命活動痕跡解読、初期地球表層温度推定等の研究に応用できる。

研究実績の概要

安定同位体は、様々な化学・生物反応過程において、質量依存分別を生じるため、自然界における物質反応過程を解読する為の優れたトレーサーである。一方で、安定同位体は個々の反応過程において、平衡論的同位体効果(EIE)と速度論的同位体効果(KIE)を生じるが、２つの同位体（＝１つの同位体比）では、EIEとKIEを判別する術を持たない。これを解決するのが、３安定同位体法である。本研究では、３酸素同位体解析法に加え、ケイ素、遷移元素等の安定同位体解析法を開発し、様々な反応過程の解明に応用することを目的としている。
令和５年度には、主にクロム同位体分析法の開発と応用を行った。クロムは生物、非生物の酸化還元反応による質量依存安定同位体分別が生じることが知られているため有効なトレーサーとなる可能性がある。高精度クロム同位体分析を行うためには、試料からイオン交換法によりクロムを抽出する際、高い回収率が求められる。しかしながら、クロムが複数の価数を持つことに起因し、試料のマトリックス組成によっては、しばしば回収率が低下することが問題となっていた。そこで我々は、様々なマトリックス元素を含む試料から、高いクロム回収率を可能とする方法を開発した。さらに、従来よりも1桁位以上少ないのクロム量を用いて高精度クロム同位体測定を可能とするクロム同位体分析法を開発した。これに加えて、開発した分析方法を応用して、53Cr/52Cr および54Cr/52Crを用いた、小惑星リュウグウ母天体における水質変質過程に関する研究を行った。しかしながら、クロム同位体比を測定する際、53Cr/52Cr および54Cr/52Crの間でわずかに異なった同位体分別が生じ、この違いはEIEとKIEを判別する上で極めて大きな影響を与えることが判明した。したがって、さらなる分析法の改良が必要であることが明らかとなった。

研究成果

• [国際共同研究] Uppsala University/Stockholm University(スウェーデン)
• [国際共同研究] Natural History Museum Vienna(オーストリア)
• [国際共同研究] University of Arkansas(米国)
• [国際共同研究] Physical Research Laboratory(インド)
• [国際共同研究] Uppsala University/Stockholm University(スウェーデン)
• [国際共同研究] University of Lausanne/ETH(スイス)
• [国際共同研究] The University of New South Wales/The University of Newcastle(オーストラリア)
• [国際共同研究] Lehigh University/Brown University/Florida State University(米国)
• [国際共同研究] Natural History Museum Vienna(オーストリア)
• [国際共同研究]
• [国際共同研究] The Open University(英国)
• [国際共同研究] Uppsala University/Stockholm University(スウェーデン)
• [国際共同研究] Natural History Museum Vienna(オーストリア)
• [国際共同研究] University of Lausanne(スイス)
• [国際共同研究] The University of New South Wales/The University of Newcastle(オーストラリア)
• [国際共同研究]
• [雑誌論文] Unraveling the Cr Isotopes of Ryugu: An Accurate Aqueous Alteration Age and the Least Thermally Processed Solar System Material (2024)
  • 著者名/発表者名: Tanaka, R., Ratnayake, D. M. et al.
  • 雑誌名: The Astrophysical Journal 巻: 965 号: 1 ページ: 52-52
  • DOI: 10.3847/1538-4357/ad276a
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Determination of mass-dependent chromium isotopic compositions in geological samples by double spike-total evaporation-thermal ionization mass spectrometry (DS-TE-TIMS) (2023)
  • 著者名/発表者名: Ratnayake, D. M., Tanaka, R. Nakamura, E.
  • 雑誌名: Analytica Chimica Acta 巻: 1278 ページ: 341723-341723
  • DOI: 10.1016/j.aca.2023.341723
  • 査読あり
• [雑誌論文] Insights into the formation and evolution of extraterrestrial amino acids from the asteroid Ryugu (2023)
  • 著者名/発表者名: Potiszil Christian, Ota Tsutomu, Yamanaka Masahiro, Sakaguchi Chie, Kobayashi Katsura, Tanaka Ryoji, Kunihiro Tak, Kitagawa et al.
  • 雑誌名: Nature Communications 巻: 14 号: 1 ページ: 1482-1482
  • DOI: 10.1038/s41467-023-37107-6
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] A rapid method of simultaneous chromatographic purification of Li and Mg for isotopic analyses using MC-ICP-MS (2022)
  • 著者名/発表者名: Zhang Wei, Tanaka Ryoji, Kitagawa Hiroshi, Bohlin Madeleine, Nakamura Eizo
  • 雑誌名: International Journal of Mass Spectrometry 巻: 480 ページ: 116893-116893
  • DOI: 10.1016/j.ijms.2022.116893
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Malotas (b), a new eucrite from an old fall (2022)
  • 著者名/発表者名: Saavedra Marcela E., Roszjar Julia, Riebe My E. I., Varela Maria E., Yang Shuying, Humayun Munir, Tanaka Ryoji, Busemann H.
  • 雑誌名: Meteoritics & Planetary Science 巻: 57 号: 11 ページ: 2081-2101
  • DOI: 10.1111/maps.13913
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Liquid-phase water isotope separation using graphene-oxide membranes (2022)
  • 著者名/発表者名: Karin, C., Andy, B., Tanaka, R., Tingwen, Z., Zhen, S., Ruoff, R. S., Chuan, Z., Xianjue, C.
  • 雑誌名: Carbon 巻: 186 ページ: 344-354
  • DOI: 10.1016/j.carbon.2021.10.009
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Nitrogenous Altered Volcanic Glasses as Targets for Mars Sample Return: Examples From Antarctica and Iceland (2022)
  • 著者名/発表者名: M. P. Nikitczuk, G. E. Bebout, T. Ota, T. Kunihiro, J. F. Mustard, R. L. Flemming, R. Tanaka, S. A. Halldorsson, E. Nakamura
  • 雑誌名: Advancing Earth and Space Science 巻: 125 号: 2 ページ: 1-31
  • DOI: 10.1029/2021je007052
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Mineralogical Factors Controlling the Ability to Retain 137Cs in Andosols in Japan (2022)
  • 著者名/発表者名: Nakao, A., Uno, S., Tanaka, R., Yanai, J.
  • 雑誌名: Behavior of Radionuclides in the Environment III 巻: - ページ: 365-375
  • DOI: 10.1007/978-981-16-6799-2_16
  • ISBN: 9789811667985, 9789811667992
  • 査読あり
• [雑誌論文] The ice-organic-silicate contents of small solar system bodies: indicators for a comet to asteroid evolutionary pathway (2022)
  • 著者名/発表者名: Tripathi, H., Potiszil, C., Tanaka, R., Nakamura, E.
  • 雑誌名: Monthly Notices of the Royal Astronomical Society 巻: -
  • DOI: 10.1093/mnras/stac1068
  • 査読あり
• [雑誌論文] On the origin and evolution of the asteroid Ryugu: A comprehensive geochemical perspective (2022)
  • 著者名/発表者名: Nakamura, E., Kobayashi, K., Tanaka, R, et al.
  • 雑誌名: Proceedings of the Japan Academy, Series B 巻: -
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Novel nickel isolation procedure for a wide range of sample matrices without using dimethylglyoxime for isotope measurements using MC-ICP-MS (2021)
  • 著者名/発表者名: Ratnayake, D. M., Tanaka, R., Nakamura, E.
  • 雑誌名: Analytica Chimica Acta 巻: 1181 ページ: 338934-338934
  • DOI: 10.1016/j.aca.2021.338934
  • 査読あり
• [雑誌論文] A New Insight Into Seawater-Basalt Exchange Reactions Based on Combined δ18O?Δ′17O?87Sr/86Sr Values of Hydrothermal Fluids From the Axial Seamount Volcano, Pacific Ocean (2021)
  • 著者名/発表者名: Zakharov D. O., Tanaka R., Butterfield D. A., Nakamura E.
  • 雑誌名: Frontiers in Earth Science 巻: 9 ページ: 691699-691699
  • DOI: 10.3389/feart.2021.691699
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Silicon and oxygen isotope evolution of the inner solar system (2021)
  • 著者名/発表者名: Tanaka, R., Potiszil, C., Nakamura, E.
  • 雑誌名: The Planetary Science Journal 巻: 2 号: 3 ページ: 102-102
  • DOI: 10.3847/psj/abf490
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Distance-dependence from volcano for Asian dust inclusions in Andosols: A key to control soil ability to retain radiocesium (2021)
  • 著者名/発表者名: Nakao, A., Uno, S., Yanai, J., Kubotera, H., Tanaka, R., Robert A. Root, R. A., Kosaki, T.
  • 雑誌名: Geoderma 巻: 385 ページ: 114889-114889
  • DOI: 10.1016/j.geoderma.2020.114889
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Comment on: ‘A simple cryogenic method for efficient measurement of triple oxygen isotopes in silicates’ by Ghoshmaulik et al. (Rapid Commun Mass Spectrom. 2020;34(18):e8833) (2020)
  • 著者名/発表者名: Miller, M. F., Tanaka. R., Greenwood, R. C.
  • 雑誌名: Rapid Communications in Mass Spectrometry 巻: 34 号: 22
  • DOI: 10.1002/rcm.8913
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] The Albedo of Ryugu: Evidence for a High Organic Abundance, as Inferred from the Hayabusa2 Touchdown Maneuver (2020)
  • 著者名/発表者名: Christian Potiszil, Ryoji Tanaka, Katsura Kobayashi, Tak Kunihiro, Eizo Nakamura
  • 雑誌名: Astrobiology 巻: 20 号: 7 ページ: 916-921
  • DOI: 10.1089/ast.2019.2198
  • NAID: 120007004817
  • 査読あり / オープンアクセス
• [学会発表] Aqueous alteration on the progenitor body of the asteroid Ryugu revealed through H-C-N-O isotope systematics (2023)
  • 著者名/発表者名: Tanaka, R., Potiszil, C., Ota, T,, Kunihiro, T., Sakaguchi, C., Kobayashi, K., Kitagawa, H., Yamanaka, M., Nakamura, E.
  • 学会等名: Goldschmidt 2023
  • 国際学会
• [学会発表] Development of a sequential ion exchange chromatography method to separate geochemically important tracers for isotope measurements (2023)
  • 著者名/発表者名: Ratnayake, D., Tanaka, R., Nakamura, E.
  • 学会等名: Goldschmidt 2023
  • 国際学会
• [学会発表] Aqueous alteration on the progenitor body of the asteroid Ryugu revealed through H-C-N-O isotope systematics (2023)
  • 著者名/発表者名: Ryoji Tanaka, Christian Potiszil, Tsutomu Ota, Tak Kunihiro, Chie Sakaguchi, Katsura Kobayashi, Hiroshi Kitagawa, Masahiro Yamanaka, Eizo Nakamura
  • 学会等名: Goldshmidt 2023
  • 国際学会
• [学会発表] Constraining the processes responsible for the origin and evolution of extraterrestrial organic matter: evidence from the asteroid Ryugu (2023)
  • 著者名/発表者名: Christian Potiszil, Katsura Kobayashi, Ryoji Tanaka, Tak Kunihiro, Hiroshi Kitagawa, Tsutomu Ota, Masahiro Yamanaka, Chie Sakaguchi, Eizo Nakamura
  • 学会等名: Goldshmidt 2023
  • 国際学会
• [学会発表] Development of a sequential ion exchange chromatography method to separate geochemically important tracers for isotope measurements (2023)
  • 著者名/発表者名: Ratnayake Mudiyanselage Dilan Madusanka Ratnayake, Ryoji Tanaka, Eizo Nakamura
  • 学会等名: Goldshmidt 2023
  • 国際学会
• [備考] 小惑星リュウグウの起源と進化 -- 地球化学総合解析による太陽系物質進化の描像
  • URL: https://pml.misasa.okayama-u.ac.jp/pages/projects/Ryugu2022/
• [備考] 小惑星リュウグウに記録されたアミノ酸生成の痕跡
  • URL: https://pml.misasa.okayama-u.ac.jp/pages/projects/Ryugu2023/index-ja.php
• [備考] 初期太陽系における地球型惑星の材料物質の進化を解明
  • URL: https://pml.misasa.okayama-u.ac.jp/pages/projects/tanakaetal2021siois.php
• [備考] 大量の有機物からなる小惑星「リュウグウ」
  • URL: https://pml.misasa.okayama-u.ac.jp/pages/projects/ryugu-albedo-2020.php
• [備考] Discussing Science
  • URL: https://pml.misasa.okayama-u.ac.jp/pages/news/ryocomm2020rpcms.php