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中性子・放射光X線散乱を用いた充放電中の蓄電池の伝導イオンの時空間流れの解明

研究課題

研究課題/領域番号 20K05061
研究種目

基盤研究(C)

配分区分基金
応募区分一般
審査区分 小区分26010:金属材料物性関連
研究機関京都大学

研究代表者

福永 俊晴  京都大学, 複合原子力科学研究所, 名誉教授 (60142072)

研究分担者 森 一広  大学共同利用機関法人高エネルギー加速器研究機構, 物質構造科学研究所, 教授 (40362412)
中村 秀仁  京都大学, 複合原子力科学研究所, 助教 (60443074)
研究期間 (年度) 2020-04-01 – 2024-03-31
研究課題ステータス 完了 (2023年度)
配分額 *注記
4,420千円 (直接経費: 3,400千円、間接経費: 1,020千円)
2023年度: 910千円 (直接経費: 700千円、間接経費: 210千円)
2022年度: 910千円 (直接経費: 700千円、間接経費: 210千円)
2021年度: 910千円 (直接経費: 700千円、間接経費: 210千円)
2020年度: 1,690千円 (直接経費: 1,300千円、間接経費: 390千円)
キーワード中性子散乱 / X線回折 / 原子構造 / イオン伝導 / 電池材料 / MEM解析 / RMC解析 / 熱分析 / BVS解析 / X線回折
研究開始時の研究の概要

本研究は、充放電下で全固体蓄電池の中性子散乱(回折)実験を行い、電池性能を高めるための「伝導イオンが高速で移動できる固体構造及び固ー固界面構造」を明らかにすることである。第4世代中性子回折装置SPICAや世界トップクラスの装置を活用し、充放電中の固体構造(原子配列)と固ー固界面構造を原子レベルで可視化するとともに、伝導イオンの動きも直接観察する。同時に、歪んだ結晶や非晶質でも伝導イオンの流れを可視化できるBVSイメージング法や、進化させた界面BVSイメージング法を活用し、充放電中の固体内のイオン伝導経路や固ー固界面内イオン伝導経路も可視化し、伝導イオンの時空間流れを明らかにする。

研究成果の概要

J-PARC/MLFの中性子散乱装置群を用いて、全固体電池の充放電中の正極、負極そして固体電解質の原子配列の可視化を目指すとともに、原子レベルの伝導イオン経路の解明とその伝導イオンの動きも直接観察した。研究成果として、特に高いイオン伝導特性を示すBaF2-SnF2系やCaF2-BaF2系フッ化物の固体電解質中のフッ素イオン伝導経路を中性子回折から得られた結晶構造のMEM解析やRMC解析を行い、原子レベルで解明した。

研究成果の学術的意義や社会的意義

次世代型蓄電池の研究の一環として、フッ化物系全固体電池の研究は社会的意義が大きい。特に、全固体電池に欠かせない固体電解質中のイオン伝導の知識は、新しい固体電解質を見出すための重要な情報であると考えている。高いイオン伝導特性を有する固体電解質の原子構造を解明し、その原子構造内をイオンがどのような経路で移動するかを解明することができれば、さらにイオン伝導特性を持つ固体電解質を開発する糸口が見出せると考えている。それ故、本研究の成果である原子レベルのイオン伝導経路の解明は学術的な意義ばかりでなく、革新的電池開発に向けた社会的意義が大きいものと考える。

報告書

(5件)
  • 2023 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2022 実施状況報告書
  • 2021 実施状況報告書
  • 2020 実施状況報告書
  • 研究成果

    (17件)

すべて 2023 2022 2021 2020

すべて 雑誌論文 (8件) (うち査読あり 8件、 オープンアクセス 5件) 学会発表 (9件)

  • [雑誌論文] Practical Reversibility of CuF2 in a Bulk-Type All-Solid-State Fluoride-Ion Battery2023

    • 著者名/発表者名
      Keiji Shimoda, Yoshiyuki Morita, Kousuke Noi, Toshiharu Fukunaga, Zempachi Ogumi, and Takeshi Abe
    • 雑誌名

      ACS Energy Lett.

      巻: 8 号: 6 ページ: 2570-2575

    • DOI

      10.1021/acsenergylett.3c00459

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Effects of Mixed Phases on Electrical Conductivities for (CeF3)1-m(CaF2)m Fast-Fluoride-Ion-Conducting Solid Electrolytes2023

    • 著者名/発表者名
      Kazuhiro Mori, Shuki Torii, Kenji Iwase, Takeshi Abe, and Toshiharu Fukunaga
    • 雑誌名

      J. Phys. Chem. C

      巻: 127 号: 1 ページ: 59-68

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.2c06732

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Examination of Morphological Changes of Active Materials for Solution-Based Rechargeable Fluoride Shuttle Batteries Using In Situ Electrochemical Atomic Force Microscopy Measurements2022

    • 著者名/発表者名
      Ken-ichi Okazaki,* Hirofumi Nakamoto, Toshiro Yamanaka, Toshiharu Fukunaga, Zempachi Ogumi, and Takeshi Abe
    • 雑誌名

      Chem. Mater.

      巻: 34 号: 18 ページ: 8280-8288

    • DOI

      10.1021/acs.chemmater.2c01751

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Commissioning of Versatile Compact Neutron Diffractometer (VCND) at the B-3 Beam Port of Kyoto University Research Reactor (KUR)2021

    • 著者名/発表者名
      Mori Kazuhiro、Okumura Ryo、Yoshino Hirofumi、Kanayama Masaya、Satoh Setsuo、Oba Yojiro、Iwase Kenji、Hiraka Haruhiro、Hino Masahiro、Sano Tadafumi、Kawabata Yuji、Kamiyama Takashi、Otomo Toshiya、Fukunaga Toshiharu
    • 雑誌名

      JPS Conference Proceedings

      巻: 33 ページ: 011093-011093

    • DOI

      10.7566/jpscp.33.011093

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Electrochemical, Thermal, and Structural Features of BaF2-SnF2 Fluoride-Ion Electrolytes2021

    • 著者名/発表者名
      Kazuhiro Mori, Atsushi Mineshige, Takuro Emoto, Maiko Sugiura, Takashi Saito, Kaoru Namba, Toshiya Otomo, Takeshi Abe, and Toshiharu Fukunaga
    • 雑誌名

      J. Phys. Chem. C

      巻: 125 号: 23 ページ: 12568-12577

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.1c03326

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Hysteresis of the charge transfer resistance between the charge and discharge processes obtained from electrochemical impedance measurements using a thin-film cathode for a lithium-ion cell2021

    • 著者名/発表者名
      T. Ohashi, T. Hirano, K. Okazaki, T. Fukunaga, and T. Abe
    • 雑誌名

      J. Electroanal. Chem

      巻: 899 ページ: 115675-115675

    • DOI

      10.1016/j.jelechem.2021.115675

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] High fluoride-ion conductivity and fluoride-ion conductorinsulator transition in fluorinated hexagonal boron nitride2021

    • 著者名/発表者名
      Tsuyoshi Takami, Takashi Saito, Takashi Kamiyama, Katsumi Kawahara, Toshiharu Fukunaga, Takeshi Abe
    • 雑誌名

      Materials Today Physics

      巻: 21 ページ: 100523-100523

    • DOI

      10.1016/j.mtphys.2021.100523

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Structural and Electrochemical Properties of Tysonite Ce0.95A0.05F2.95 (A = Mg, Ca, Sr, and Ba): Fast-Fluoride-Ion-Conducting Solid Electrolytes2020

    • 著者名/発表者名
      Kazuhiro Mori, Yoshiyuki Morita, Takashi Saito, Takashi Kamiyama, Toshiya Otomo, Takeshi Abe, and Toshiharu Fukunaga
    • 雑誌名

      J. Phys. Chem. C

      巻: 124 号: 34 ページ: 18452-18461

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.0c05217

    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] (CeF3)1-x(CaF2)xフッ化物イオン伝導体の電気伝導度と構造2023

    • 著者名/発表者名
      森 一広、鳥居周輝、安部武志、福永俊晴、安部武志
    • 学会等名
      日本中性子科学会 第23回年会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] (LaF3)1-x(SrF2)xフッ化物イオン伝導体のイオン結晶構造2023

    • 著者名/発表者名
      ソン スンヨブ、森一広、福永俊晴、安部武志
    • 学会等名
      日本中性子科学会 第23回年会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] CaF2-BaF2フッ化物イオン伝導体の結晶構造とイオン拡散経路2023

    • 著者名/発表者名
      森 一広、佐藤和之、福永俊晴、小川貴史、桑原彰秀、安部武志
    • 学会等名
      日本金属学会 2023年秋期(第173回)講演大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] SrドープLaF3フッ化物イオン伝導体の構造研究2023

    • 著者名/発表者名
      ソン スンヨブ、森一広、福永俊晴、安部武志
    • 学会等名
      日本金属学会 2023年秋期(第173回)講演大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] CuF2を用いたバルク型全固体フッ化物イオン電池の充放電特性評価2023

    • 著者名/発表者名
      下田景士,森田善幸,野井浩祐,福永俊晴,小久見善八,安部武志
    • 学会等名
      電気化学会第90回大会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] CaドープCeF3フッ化物イオン伝導体の電気化学特性と構造2022

    • 著者名/発表者名
      森 一広、鳥居周輝、安部武志、福永俊晴
    • 学会等名
      日本金属学会 秋期講演大会(171回)
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] BaF2-SnF2系フッ化物イオン伝導体のイオン伝導特性と構造2022

    • 著者名/発表者名
      森一広、嶺重温、斎藤高志、大友季哉、安部武志、福永俊晴
    • 学会等名
      日本中性子科学会 第22回年会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] Ba2SnF2 系フッ化物イオン導電性固体電解質の電気化学特性と構造2021

    • 著者名/発表者名
      森 一広、嶺重 温、斎藤高志、大友季哉、福永俊晴
    • 学会等名
      日本金属学会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] 電解液を用いたフッ化物シャトル型二次電池のモデル電極による反応機構解析2021

    • 著者名/発表者名
      岡崎 健一、福永俊晴、小久見善八、安部武志
    • 学会等名
      電気化学秋季大会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書

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公開日: 2020-04-28   更新日: 2025-01-30  

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