| 研究課題/領域番号 |
20K05183
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| 研究種目 |
基盤研究(C)
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| 配分区分 | 基金 |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 審査区分 |
小区分26060:金属生産および資源生産関連
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| 研究機関 | 兵庫県立大学 |
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研究代表者 |
森下 政夫 兵庫県立大学, 工学研究科, 教授 (60244696)
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| 研究期間 (年度) |
2020-04-01 – 2024-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2023年度)
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| 配分額 *注記 |
4,290千円 (直接経費: 3,300千円、間接経費: 990千円)
2023年度: 1,040千円 (直接経費: 800千円、間接経費: 240千円)
2022年度: 1,040千円 (直接経費: 800千円、間接経費: 240千円)
2021年度: 1,040千円 (直接経費: 800千円、間接経費: 240千円)
2020年度: 1,170千円 (直接経費: 900千円、間接経費: 270千円)
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| キーワード | 熱力学 / 固相 / 水溶液中イオン / 使用済核燃料 / 放射光 / リートベルト解析 / 磁性 / 飽和溶解度 / 使用済核燃料ガラス固化体 / モリブデン酸ジルコニウム / イエローフェーズ / イオン配置 / 放射光XRD / 低負荷 / 放射性物質 / 熱容量 / 反磁性 / 常磁性 / フェリ磁性 / スピン / 放射光X線回折 / 強磁性 / フォノン / 熱力学諸量 / エントロピー / ヒステリシスループ / 凍結解凍 / 第３法則エントロピー / 標準生成ギブズエネルギー / 標準溶解ギブズエネルギー / 地球化学シミュレ－ション / マテリアルズインフォマティクス |
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| 研究開始時の研究の概要 |
電気化学的に卑な水溶液中イオンとその固体の母相の統合熱力学を探求するため，前回の科研費受給研究(基盤26420758)を更に発展させ，ユニバーサルな熱力学諸量を決定する．固相の極低温から高温に至る第３法則エントロピーと標準生成エンタルピーを測定してその標準生成ギブズエネルギーを決定し，またイオンの飽和溶解度測定によって標準溶解ギブズエネルギーを決定し，熱力学サイクルを完成することにより，固相とイオンの熱力学諸量を統合して決定する．測定対象物質として，使用済核燃料ガラス固化体中に生成するモリブデン酸ジルコニウム複酸化物など，水溶性の有害相Yellow phase群を選択して実施する．
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| 研究成果の概要 |
α-ZrMo2O8は、Uの核分裂生成元素Moと燃料被覆管成分Zrからなるイエローフェーズ結晶群の一つである。本研究では、α-ZrMo2O8の熱力学諸量を決定した。この物質は、格子が不安定であることから、室温から極低温において、Spring 8を用いた放射光XRDを実施し、リートベルト解析によってイオン配置を精緻に解明した。また、イオン配置に相補して、極低温に至る磁性の変化を明らかにした。この格子不安定性を理解した上で、室温から絶対零度付近に至る熱容量測定、および室温での飽和溶解度測定を実施した。すなわち、固相と水溶液中イオンの状態を統合して熱力学諸量を決定した。
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| 研究成果の学術的意義や社会的意義 |
原子力発電による使用済み核燃料は、硝酸水溶液に溶解して煆焼後ホウ珪酸融体に混合、ガラス固化体に成型することが試みられている。しかしながら、ガラス固化体中、Uの核分裂生成元素Moからなる水溶性の有害相イエローフェーズ群が形成される。イエローフェーズ結晶群のうち、核燃料被覆管成分Zrに由来するα-ZrMo2O8は特に熱力学的性質の全容解明が待たれている。本研究において、α-ZrMo2O8の格子不安定性を、放射光XRDとリートベルト解析、および磁化測定によって明らかにした。また、水溶液への溶出過程を熱力学的に定量評価した。得られた成果は核燃料廃棄物の安全管理に役立てることができる。
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