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回転状態弁別分光法を駆使した分子の核スピン転換機構の統一的解明

研究課題

研究課題/領域番号 20K05424
研究種目

基盤研究(C)

配分区分基金
応募区分一般
審査区分 小区分32010:基礎物理化学関連
研究機関国立研究開発法人日本原子力研究開発機構

研究代表者

山川 紘一郎  国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 原子力科学研究所 先端基礎研究センター, 研究副主幹 (60633279)

研究分担者 福谷 克之  東京大学, 生産技術研究所, 教授 (10228900)
研究期間 (年度) 2020-04-01 – 2023-03-31
研究課題ステータス 完了 (2022年度)
配分額 *注記
4,290千円 (直接経費: 3,300千円、間接経費: 990千円)
2022年度: 390千円 (直接経費: 300千円、間接経費: 90千円)
2021年度: 390千円 (直接経費: 300千円、間接経費: 90千円)
2020年度: 3,510千円 (直接経費: 2,700千円、間接経費: 810千円)
キーワード核スピン転換 / ラマン分光 / テラヘルツ分光
研究開始時の研究の概要

ラマン分光法,テラヘルツ-赤外吸収分光法,多光子共鳴イオン化法を用い,分子固体の内部,表面に捕捉したH2, H2O, CH4の単量体及びクラスターの核スピン転換速度を測定し,転換機構を解明する.研究は次の2段階で進める.
① H2, H2O, CH4単量体の核スピン転換を同一環境下で測定し,二・多原子分子の転換機構の統一的解明を目指す.
② 異種2量体H2-H2O, H2-CH4, H2O-CH4の核スピン転換を観測する.2量体中の両分子の転換を同時観測すると共に,分子間振動モードも測定することで,転換機構を解き明かす.

研究成果の概要

複数の水素原子核を回転対称位置に有する分子には,合成核スピンの値で区別される核スピン異性体が存在する.本研究では,水素,水,アンモニア,メタンという基本的分子を対象とし,回転状態を弁別する分光法を用いて異性体間の転換を観測した.水素については,二酸化炭素凝縮層内に分離することで,分極由来の微弱な赤外吸収を検出し,その時間変化から転換速度を決定した.水分子については,転換速度に対する酸素同位体の効果を調べ,アンモニア分子については転換速度の異常温度依存性を見出した.さらに,結晶メタンの赤外吸収スペクトルの時間依存性を,核スピン転換に基づいて解析することで,結合音域の吸収信号の帰属を決定した.

研究成果の学術的意義や社会的意義

核スピン転換の研究は,分子と凝縮系との間の磁気相互作用とエネルギー授受の究明という基礎物理学的観点,水素の効率的な液化貯蔵に代表される産業的観点,そして宇宙における天体の熱履歴の解明という天文学的観点から,重要な意義を持つ.本研究で行った一連の実験によって,水素,水,アンモニア,メタンという基本的な分子の核スピン転換特性が明らかになり,転換メカニズムの理解が大きく進んだ.さらに,核スピン転換の解析がスペクトルを解釈する上でも有用であることが,本研究により示された.

報告書

(4件)
  • 2022 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2021 実施状況報告書
  • 2020 実施状況報告書
  • 研究成果

    (13件)

すべて 2022 2021 2020

すべて 雑誌論文 (5件) (うち査読あり 5件) 学会発表 (8件) (うち国際学会 2件、 招待講演 3件)

  • [雑誌論文] Nuclear-spin conversion analysis of ν2 + ν4 combination band of crystalline methane in phase II2021

    • 著者名/発表者名
      Takeru Sugimoto, Koichiro Yamakawa
    • 雑誌名

      J. Chem. Phys.

      巻: 154 ページ: 1-4

    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] 凝縮系での分子の振動回転および核スピン転換に関する理論・分光研究2020

    • 著者名/発表者名
      山川紘一郎
    • 雑誌名

      しょうとつ

      巻: 17 ページ: 86-101

    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] その場テラヘルツ・赤外吸収分光装置の開発2020

    • 著者名/発表者名
      山川紘一郎, 那須裕一, 清水元希
    • 雑誌名

      分光研究

      巻: 69 ページ: 105-106

    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Fast nuclear-spin conversion of H2 trapped and polarized in a CO2 matrix2020

    • 著者名/発表者名
      Koichiro Yamakawa, Atsuki Ishibashi, Toshinobu Namiyoshi, Yuichi Azuma, Ichiro Arakawa
    • 雑誌名

      Physical Review B Rapid Communication

      巻: 102 ページ: 1-5

    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Terahertz and mid-infrared spectroscopy of matrix-isolated clusters and matrix-sublimation ice of D2O2020

    • 著者名/発表者名
      Koichiro Yamakawa, Hirokazu Nasu, Natsumi Suzuki, Genki Shimizu, Ichiro Arakawa
    • 雑誌名

      Journal of Chemical Physics

      巻: 152 ページ: 1-13

    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] 水素結合クラスターの超高真空下テラヘルツ・赤外分光2022

    • 著者名/発表者名
      山川紘一郎,那須裕一,鈴木菜摘,清水元希,荒川一郎
    • 学会等名
      第32回MRS年次大会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 分子の核スピン異性化とクラスター化に関するテラヘルツ・赤外分光研究2022

    • 著者名/発表者名
      山川紘一郎
    • 学会等名
      2022年度日本分光学会年次講演会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Infrared-spectroscopic study of the photolysis in CO-X ice with use of isotopologues2022

    • 著者名/発表者名
      Akemi Hirayama, Ichiro Arakawa, Koichiro Yamakawa
    • 学会等名
      22nd International Vacuum Conference
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Non-destructive observation of nuclear spin conversion in diatomic and polyatomic molecules2022

    • 著者名/発表者名
      Koichiro Yamakawa
    • 学会等名
      1st Workshop on Molecular Dynamics at Surfaces
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] その場テラヘルツ・赤外分光法を用いた分子の振動・核スピンダイナミクスの研究2022

    • 著者名/発表者名
      山川紘一郎
    • 学会等名
      日本物理学会第77回年次大会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 希ガス凝縮層中に分離した多原子分子の核スピン転換2021

    • 著者名/発表者名
      川邉裕之,荒川一郎,山川紘一郎
    • 学会等名
      2021年日本表面真空学会学術講演会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] 二酸化炭素凝縮層中に捕捉した水素の核スピン転換2021

    • 著者名/発表者名
      山川紘一郎,石橋篤季,波吉敏信,荒川一郎,
    • 学会等名
      日本物理学会第76回年次大会
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] マトリックス分離した水素の核スピン転換の非破壊観測2020

    • 著者名/発表者名
      山川紘一郎,石橋篤季,波吉敏信,荒川一郎
    • 学会等名
      第3回ハイドロジェノミクス研究会
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書

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公開日: 2020-04-28   更新日: 2024-01-30  

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