| 研究課題/領域番号 |
20K05426
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| 研究種目 |
基盤研究(C)
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| 配分区分 | 基金 |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 審査区分 |
小区分32010:基礎物理化学関連
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| 研究機関 | 国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構 |
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研究代表者 |
中西 隆造 国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構, 高崎量子応用研究所 東海量子ビーム応用研究センター, 主幹研究員 (70447324)
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| 研究期間 (年度) |
2020-04-01 – 2023-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2022年度)
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| 配分額 *注記 |
4,290千円 (直接経費: 3,300千円、間接経費: 990千円)
2022年度: 1,040千円 (直接経費: 800千円、間接経費: 240千円)
2021年度: 1,040千円 (直接経費: 800千円、間接経費: 240千円)
2020年度: 2,210千円 (直接経費: 1,700千円、間接経費: 510千円)
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| キーワード | レーザー光還元 / 微粒子化反応 / エネルギー分散型XAFS / 量子化学計算 / 還元微粒子化 / レーザー還元微粒子化 / MRCI計算 / レーザー光還元微粒子化 / Ab initio MRCI / 時間分解分光 / 金属ナノ粒子 |
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| 研究開始時の研究の概要 |
金属錯イオンを前駆体とするレーザー誘起微粒子化反応では，光照射初期や粒子成長期のイオン還元過程において従来モデルでは説明できない新規な還元反応が進行していることが示唆されている。本研究では，金やパラジウムなどの貴金属イオンを対象に時間分解分光を用いてこの新規な光還元反応を励起状態ダイナミクスの観点から詳細に検討し，レーザー光誘起過程の特徴を素過程レベルで解明するとともに，その発現機構・反応機構を明らかにする。
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| 研究成果の概要 |
溶液中の金属イオンを光還元して金属原子を凝集させる液相光還元法は金属微粒子を生成する手法の一つとして広く用いられている。この光還元にレーザー光照射を用いるレーザー光誘起微粒子化において、光励起初期や粒子成長期に進行する還元過程にどのようにレーザー光が関与するのか、詳細な反応機構は明らかになっていない。本研究ではロジウム、パラジウム、金といった貴金属の錯イオンを前駆体とした反応系について、時間分解エネルギー分散型XAFSを用いた電子状態・構造変化の追跡や量子化学計算を用いた関連分子種の電子・幾何構造解明を通じて反応機構解析を実施し、新規反応や新規反応中間体の存在を見出した。
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| 研究成果の学術的意義や社会的意義 |
レーザー光誘起微粒子化における金属錯イオンの光還元について実験・理論の両面からその反応機構の解明に取り組み、ロジウム・パラジウム・金が関与する光還元反応について、提唱されていた反応機構を検証するとともに、新たな反応経路を提唱した。金属錯イオンの液相光還元は微粒子合成、金属回収、触媒表面修飾に使われている手法であり、詳細な反応機構研究は新規な微粒子生成法や金属分離・回収法の開発に繋がると期待される。
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