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膜酵素を模倣した金属ペプチド錯体の開発と水中における光化学的CO2還元触媒反応

研究課題

研究課題/領域番号 20K05531
研究種目

基盤研究(C)

配分区分基金
応募区分一般
審査区分 小区分34010:無機・錯体化学関連
研究機関関西大学

研究代表者

石田 斉  関西大学, 化学生命工学部, 教授 (30203003)

研究期間 (年度) 2020-04-01 – 2023-03-31
研究課題ステータス 完了 (2022年度)
配分額 *注記
4,290千円 (直接経費: 3,300千円、間接経費: 990千円)
2022年度: 1,040千円 (直接経費: 800千円、間接経費: 240千円)
2021年度: 1,560千円 (直接経費: 1,200千円、間接経費: 360千円)
2020年度: 1,690千円 (直接経費: 1,300千円、間接経費: 390千円)
キーワード二酸化炭素還元 / 金属錯体 / ペプチド / 光触媒 / ミセル / 人工光合成
研究開始時の研究の概要

近年、光化学的CO2還元触媒反応に注目が集まっているが、そのほとんどは有機溶媒中で行われており、水中での反応は研究例が極めて少ない。本研究では、水中における触媒反応を妨げる原因となっている、光増感分子から触媒分子への電荷分離効率を上げるため、ミセル界面を反応場として用いる。とくに触媒分子には、申請者独自の技術を用いて、第二配位圏にアミノ酸残基を官能基として導入したペプチド配位子を合成することにより、膜酵素を模倣した新規な光触媒を開発する。本研究では、用いるミセルの電荷や、ミセル界面からどの程度の深さまで触媒分子を取り込ませることが有効かなどを検討する予定である。

研究成果の概要

近年、光化学的CO2還元触媒反応に注目が集まっているが、そのほとんどは有機溶媒中で行われており、環境負荷への観点から水中での反応が望まれている。しかしながら、水中では光増感分子から触媒分子への電子移動効率の低下が指摘されている。本研究では、ミセル界面を反応場とした光化学的CO2還元触媒反応について検討した。具体的には、ビピリジン型非天然アミノ酸を利用した両親媒性ペプチド配位子を設計・合成し、そのルテニウム錯体を触媒としてミセル内に導入した。可視光照射により行った光化学的CO2還元反応について、触媒分子の構造、ミセルの種類、溶液のpHなど反応条件の違いによる影響を検討した。

研究成果の学術的意義や社会的意義

二酸化炭素還元は、近年の大気中の二酸化炭素濃度増大などの環境問題だけでなく、二酸化炭素の資源化としても重要であり、その社会的意義は大きい。特に、光化学的CO2還元反応を利用した人工光合成の開発は、太陽エネルギーの有効利用にも関連して極めて重要である。
金属錯体を触媒として用いる光化学的CO2還元反応に関する研究は、分子レベルで触媒を設計・合成し、その触媒活性・耐久性などの構造相関に関する情報を得られる点で重要である。本研究のように、触媒として十分な活性をもっていても、電子移動効率を向上させる分子設計指針が知られていないことなどから、その学術的意義は高い。

報告書

(4件)
  • 2022 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2021 実施状況報告書
  • 2020 実施状況報告書
  • 研究成果

    (22件)

すべて 2023 2022 2021 2020 その他

すべて 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 2件) 学会発表 (17件) (うち国際学会 5件、 招待講演 5件) 図書 (2件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] ルテニウムトリス(ビピリジン)錯体の光増感作用:フォトレドックス触媒反応と人工光合成2021

    • 著者名/発表者名
      石田 斉
    • 雑誌名

      光化学協会誌

      巻: 52 ページ: 145-148

    • NAID

      40022780445

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Cover Feature: Synthesis of 1,2,5‐Oxadiazinane Derivatives by Photochemical Cycloaddition of Nitrones with Diaminomethanes (ChemPhotoChem 6/2020)2020

    • 著者名/発表者名
      Itoh Kennosuke、Takashino Atsushi、Ohtsuka Atsushi、Kobe Mizuki、Sawamura Shunsuke、Kato Ryo、Hirayama Shigeto、Karaki Fumika、Mizuguchi Takaaki、Sato Noriko、Tokunaga Ken、Toda Yasunori、Suga Hiroyuki、Ishida Hitoshi、Fujii Hideaki
    • 雑誌名

      ChemPhotoChem

      巻: 4 号: 6 ページ: 382-382

    • DOI

      10.1002/cptc.202000105

    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] Photocatalytic CO2 Reduction by Ruthenium Complexes towards Artificial Photosynthesis2023

    • 著者名/発表者名
      Hitoshi Ishida
    • 学会等名
      2nd OUS Frontier Symposium: Functional Complexes and Their New Applications
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 2,2'-ビピラジン配位子を有する新規なルテニウム錯体の合成と光物性2022

    • 著者名/発表者名
      安藤光希、横山鈴奈、矢島辰雄、石田 斉
    • 学会等名
      第33回配位化合物の光化学討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 5,5'位にアミド基を有する 2,2'-ビピリジン配位子をもつルテニウム錯体の光物性・触媒作用2022

    • 著者名/発表者名
      定見捷冶、石田 斉
    • 学会等名
      第33回配位化合物の光化学討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 両親媒性ペプチド配位子を有するルテニウム錯体の合成とミセル系における光触媒作用2022

    • 著者名/発表者名
      林 陸斗、神戸瑞季、石田 斉
    • 学会等名
      第33回配位化合物の光化学討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] RuおよびMnビピリジンカルボニル錯体の光化学的還元二量化反応2022

    • 著者名/発表者名
      三宅佑弥、富原大貴、山下晃一、石田 斉
    • 学会等名
      第33回配位化合物の光化学討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] ビピリジン型非天然アミノ酸を含むペプチド配位子による鉄(II)イオンの錯形成2022

    • 著者名/発表者名
      川北海斗、石田 斉
    • 学会等名
      錯体化学第72回討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 両親媒性ペプチド配位子を有するルテニウム錯体によるミセル系における光化学的CO2還元反応2022

    • 著者名/発表者名
      林 陸斗、神戸 瑞季、石田 斉
    • 学会等名
      錯体化学第72回討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] ルテニウムビピリジンカルボニルダイマーの近赤外吸収2022

    • 著者名/発表者名
      三宅佑弥、富原大貴、山下晃一、石田 斉
    • 学会等名
      錯体化学第72回討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 電位の異なるルテニウム錯体の合成: Z スキーム型人工光合成を目指して2022

    • 著者名/発表者名
      安藤光希、矢島辰雄、石田 斉
    • 学会等名
      錯体化学第72回討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] ルテニウム(5,5'-ジアミド-2,2'-ビピリジン)錯体による光化学的 CO2還元触媒反応2022

    • 著者名/発表者名
      定見捷冶、石田 斉
    • 学会等名
      錯体化学第72回討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] ペプチドと金属錯体の融合:ペプチド折り紙から人工光合成へ2022

    • 著者名/発表者名
      石田 斉
    • 学会等名
      第37回関西地区ペプチドセミナー
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] イリジウム(III)錯体光増感剤存在下における1,2,5-オキサジアジナン誘導体の合成2022

    • 著者名/発表者名
      伊藤 謙之介、高篠 諄史、原 彩、水口 貴章、唐木 文霞、平山 重人、長井 賢一郎、佐藤 倫子、鈴木 光明、橋本 雅司、石川 春樹、石田 斉、藤井 秀明
    • 学会等名
      日本化学会第102春季年会(2022)
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] Ruthenium-Bipyridyl Complexes: from Peptide Origami to Artificial Photosynthesis2021

    • 著者名/発表者名
      Hitoshi ISHIDA
    • 学会等名
      15th International Symposium on Science and Technology 2021 (ISST 2021)
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] ジチオジピリジル配位子を有するルテニウム錯体の合成と光反応挙動2021

    • 著者名/発表者名
      徐 暁・中井 美早紀・矢島 辰雄・石田 斉
    • 学会等名
      錯体化学会第71回討論会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] Photoredox catalysis: from asymmetric photoreaction to artificial photosynthesis2021

    • 著者名/発表者名
      Hitoshi ISHIDA
    • 学会等名
      4th International Symposium on Photofunctional Chemistry of Complex Systems (ISPCCS2021)
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Ruthenium-peptide conjugates for photocatalytic carbon dioxide reduction2021

    • 著者名/発表者名
      Hitoshi ISHIDA
    • 学会等名
      The 2021 International Chemical Congress of Pacific Basin Societies (PACIFICHEM), Inorganic #237 Photocatalytic Carbon dioxide Reduction
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Peptide Origami toward Artificial Synthesis: Photocatalytic CO2 Reduction by Ruthenium-Peptide Complexes2021

    • 著者名/発表者名
      Hitoshi Ishida, Atsushi Ohtsuka, Chiaki Kojima, Jun Itabashi and Masaya Kamiya
    • 学会等名
      The 18th Akabori Conference (German-Japanese Symposium on Peptide Science)
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [図書] Ruthenium - An Element Loved by Researchers2022

    • 著者名/発表者名
      Hitoshi Ishida
    • 総ページ数
      226
    • 出版者
      IntechOpen
    • ISBN
      9781839629174
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [図書] 光エネルギー変換における分子触媒の新展開2020

    • 著者名/発表者名
      日本化学会
    • 総ページ数
      224
    • 出版者
      化学同人
    • ISBN
      9784759813982
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [備考] 関西大学 化学生命工学部 化学・物質工学科 錯体機能化学研究室

    • URL

      https://wps.itc.kansai-u.ac.jp/sakutai/

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書 2021 実施状況報告書 2020 実施状況報告書

URL: 

公開日: 2020-04-28   更新日: 2024-01-30  

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