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カチオン部位を有する配位子を用いた希土類単分子磁石の創出と磁気異方性の精密解析

研究課題

研究課題/領域番号 20K05540
研究種目

基盤研究(C)

配分区分基金
応募区分一般
審査区分 小区分34010:無機・錯体化学関連
研究機関奈良女子大学

研究代表者

梶原 孝志  奈良女子大学, 自然科学系, 教授 (80272003)

研究期間 (年度) 2020-04-01 – 2024-03-31
研究課題ステータス 完了 (2023年度)
配分額 *注記
4,420千円 (直接経費: 3,400千円、間接経費: 1,020千円)
2022年度: 1,430千円 (直接経費: 1,100千円、間接経費: 330千円)
2021年度: 1,430千円 (直接経費: 1,100千円、間接経費: 330千円)
2020年度: 1,560千円 (直接経費: 1,200千円、間接経費: 360千円)
キーワードランタノイド錯体 / 磁気特性 / 遅い磁化緩和 / 希土類錯体 / 結晶構造 / 磁化率 / 希土類金属錯体 / 磁気異方性 / 分子構造 / 単分子磁石 / 配位子合成
研究開始時の研究の概要

希土類化合物を対象に、分子構造の制御に基づいて特性の優れた単分子磁石の創生を目的とする。配位原子のルイス塩基性、酸性を適切に制御することによって結晶場の異方性の強化ができれば、従来よりも特性の優れた単分子磁石の構築が可能となる。ルイス酸性度の比較的高いピラジン環を基本骨格に持つ配位子系を対象に様々な希土類錯体を合成し、磁気特性の良否を分子構造との相関により解明する。

研究成果の概要

アルカリ金属イオンなどカチオンへの配位可能なサイトを含む配位子を用いて3回対称性のランタノイド錯体を合成し、その遅い磁化緩和について実験と理論計算の両面より詳細な機構解明を行った。Gd(III)錯体のように磁気異方性を示さないランタノイド錯体においても40Kという高い温度まで遅い磁化緩和を観測することに成功し、その緩和機構としてラマン過程の重要性を見出した。遅い磁化緩和において結晶中における低エネルギー振動の重要性を明らかにするとともに、アルカリ金属イオンの交換に伴って形成される2次元、3次元ネットワーク構造の違い、あるいは結晶の硬さによって磁化の緩和速度が大きく変化することを見出した。

研究成果の学術的意義や社会的意義

分子レベルで遅い磁化緩和を示すランタノイド錯体は単分子磁石という名称で知られており、その磁気特性の向上は分子内における磁気異方性の良否という面で議論をされてきた。一方で、分子が集積することによって形成される結晶において、結晶を伝わる熱振動がタンう分子磁石の磁気特性に大きく影響することが知られており、特に結晶内に観測される低エネルギーの熱振動(格子振動)のなす役割について近年盛んに議論されている。本研究では結晶工学的な手法に基づいて遅い磁化緩和の特性向上を議論しており、今後の単分子磁石の分子デバイスへの応用に向けて、磁気特性の向上への指針を示すことに成功している。

報告書

(5件)
  • 2023 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2022 実施状況報告書
  • 2021 実施状況報告書
  • 2020 実施状況報告書
  • 研究成果

    (10件)

すべて 2023 2022 2020 その他

すべて 国際共同研究 (2件) 雑誌論文 (5件) (うち国際共著 2件、 査読あり 4件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (3件) (うち招待講演 1件)

  • [国際共同研究] Institute of Nuclear Physics(ポーランド)

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [国際共同研究] Institute of Nuclear Physics(ポーランド)

    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [雑誌論文] Slow Magnetic Relaxation of Linear Trinuclear M(II)-Gd(III)-M(II) Complexes with D3 Point Group Symmetry (M(II) = Zn(II) and Mg(II))2023

    • 著者名/発表者名
      Masuda Yuka、Sakata Shiomi、Kayahara Saori、Irie Natsumi、Kofu Maiko、Kono Yohei、Sakakibara Toshiro、Horii Yoji、Kajiwara Takashi
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 127 号: 6 ページ: 3295-3306

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.2c08323

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書 2022 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Construction of a two-dimensional metal-organic framework with perpendicular magnetic anisotropy composed of single-molecule magnets2023

    • 著者名/発表者名
      Aratani Ikumi、Horii Yoji、Takajo Daisuke、Kotani Yoshinori、Osawa Hitoshi、Kajiwara Takashi
    • 雑誌名

      Journal of Materials Chemistry C

      巻: 11 号: 6 ページ: 2082-2088

    • DOI

      10.1039/d2tc04963e

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Rotating magnetocaloric effect in highly anisotropic Tb(III) and Dy(III) single molecular magnets2022

    • 著者名/発表者名
      Konieczny Piotr、Czernia Dominik、Kajiwara Takashi
    • 雑誌名

      Scientific Reports

      巻: 12 号: 1

    • DOI

      10.1038/s41598-022-20893-2

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [雑誌論文] Solid polymorphism and dynamic magnetic properties of a dodecylated vanadyl-porphyrinato complex: spin-lattice relaxations modulated by phase stabilisation2022

    • 著者名/発表者名
      Horii Yoji、Makino Momo、Yamamoto Taro、Tatsumi Shoichi、Suzuki Hal、Noguchi Mariko、Yoshida Takefumi、Kajiwara Takashi、Li Zhao-Yang、Yamashita Masahiro
    • 雑誌名

      Inorganic Chemistry Frontiers

      巻: 9 号: 23 ページ: 6271-6278

    • DOI

      10.1039/d2qi01607a

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Anisotropy of Spin?Lattice Relaxations in Mononuclear Tb3+ Single-Molecule Magnets2020

    • 著者名/発表者名
      Konieczny Piotr、Pelka Robert、Masuda Yuka、Sakata Shiomi、Kayahara Saori、Irie Natsumi、Kajiwara Takashi、Baran Stanislaw
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 124 号: 14 ページ: 7930-7937

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.9b11057

    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [学会発表] 希土類を基盤とする単分子磁石の構築~異方性の設計と今後の課題2023

    • 著者名/発表者名
      梶原孝志
    • 学会等名
      第39回希土類討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Gd(III) 単核錯体における遅い磁化緩和と集積化が磁気特性に及ぼす効果2023

    • 著者名/発表者名
      村井文歌・池田郷愛・上岡萌音・上岡詩歩・堀井洋司・梶原孝志
    • 学会等名
      日本化学会 第103春季年会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] 18員環ポリアミンを基盤とする6座かご型配位子を用いた単核希土類金属錯体の合成、構造と遅い磁化緩和の発現2023

    • 著者名/発表者名
      堀井彩可・中村有稀・堀井洋司・梶原孝志
    • 学会等名
      日本化学会 第103春季年会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書

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公開日: 2020-04-28   更新日: 2025-01-30  

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