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[NiFe]ヒドロゲナーゼの酸化に伴う鉄硫黄クラスターの構造変化に関する研究

研究課題

研究課題/領域番号 20K06511
研究種目

基盤研究(C)

配分区分基金
応募区分一般
審査区分 小区分43020:構造生物化学関連
研究機関兵庫県立大学

研究代表者

西川 幸志  兵庫県立大学, 学術総合情報センター, 准教授 (80723593)

研究期間 (年度) 2020-04-01 – 2023-03-31
研究課題ステータス 完了 (2022年度)
配分額 *注記
4,290千円 (直接経費: 3,300千円、間接経費: 990千円)
2022年度: 1,430千円 (直接経費: 1,100千円、間接経費: 330千円)
2021年度: 1,170千円 (直接経費: 900千円、間接経費: 270千円)
2020年度: 1,690千円 (直接経費: 1,300千円、間接経費: 390千円)
キーワードX線結晶構造解析 / 金属タンパク質 / Ni酵素 / ヒドロゲナーゼ / 水素 / NiFe]ヒドロゲナーゼ / 鉄硫黄クラスター / [NiFe]ヒドロゲナーゼ
研究開始時の研究の概要

本課題では,標準型[NiFe]ヒドロゲナーゼについて,酸化に伴う鉄硫黄クラスターの構造変化を精査し,従来の酸素耐性[NiFe]ヒドロゲナーゼの鉄硫黄クラスターの構造変化の様式と比較することで,[NiFe]ヒドロゲナーゼがいかにして酸素耐性を獲得しているのか,酸素耐性機構の普遍則を明らかにすることを目指す.

研究成果の概要

本課題では,標準型[NiFe]ヒドロゲナーゼについて,酸化に伴う鉄硫黄クラスターの構造変化を精査し,従来の酸素耐性[NiFe]ヒドロゲナーゼの鉄硫黄クラスターの構造変化の様式と比較することで,[NiFe]ヒドロゲナーゼがいかにして酸素耐性を獲得しているのか,酸素耐性機構の普遍則を明らかにすることを目指した。硫酸還元菌由来の標準型酵素について、空気酸化型およびK3Fe(CN)6による化合物酸化型のX線解析を進めている。これまで、標準型酵素の近位クラスターは構造変化しないと考えられていたが、嫌気的に調製した結晶を酸化させると構造変化することを見出した。

研究成果の学術的意義や社会的意義

本課題は、本酵素を利用した酵素電極バイオ燃料電池の開発やクリーンエネルギー源である水素の産生、活性中心を模倣した人工触媒の開発といった応用利用が期待できるものである。一例として光合成反応中心と組み合わせた光駆動型の水素生産系が考えられる。光合成反応中心が太陽光を吸収し還元力が生じ、電子がヒドロゲナーゼへと移動することで水素産生が可能になる。しかし、酸素発生の伴う光合成と組み合わせようすると、ヒドロゲナーゼの酸素分子に対する感受性が問題となるため、応用が著しく制限されてしまう。酸素耐性機構の普遍則を解明することは、ヒドロゲナーゼの工業利用へ大きく寄与するものである。

報告書

(4件)
  • 2022 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2021 実施状況報告書
  • 2020 実施状況報告書
  • 研究成果

    (1件)

すべて 2022

すべて 雑誌論文 (1件) (うち国際共著 1件、 査読あり 1件)

  • [雑誌論文] Structural and spectroscopic characterization of CO inhibition of [NiFe]-hydrogenase from Citrobacter sp. S-772022

    • 著者名/発表者名
      Imanishi Takahiro、Nishikawa Koji、Taketa Midori、Higuchi Katsuhiro、Tai Hulin、Hirota Shun、Hojo Hironobu、Kawakami Toru、Hataguchi Kiriko、Matsumoto Kayoko、Ogata Hideaki、Higuchi Yoshiki
    • 雑誌名

      Acta Crystallographica Section F Structural Biology Communications

      巻: 78 号: 2 ページ: 66-74

    • DOI

      10.1107/s2053230x22000188

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著

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公開日: 2020-04-28   更新日: 2024-01-30  

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