イオンと分子の反応を利用したトリウム229核異性体の電子架橋遷移の観測

• 研究課題/領域番号: 20K14500
• 研究種目: 若手研究
• 配分区分: 基金
• 審査区分: 小区分15020:素粒子、原子核、宇宙線および宇宙物理に関連する実験
• 研究機関: 国立研究開発法人理化学研究所
• 研究代表者: 重河 優大 国立研究開発法人理化学研究所, 仁科加速器科学研究センター, 特別研究員 (60845626)
• 研究期間 (年度): 2020-04-01 – 2023-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2022年度)
• 配分額: 4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円); 2022年度: 1,300千円 (直接経費: 1,000千円、間接経費: 300千円); 2021年度: 1,300千円 (直接経費: 1,000千円、間接経費: 300千円); 2020年度: 1,560千円 (直接経費: 1,200千円、間接経費: 360千円)
• キーワード: トリウム229 / 電子架橋遷移 / 核異性体 / イオントラップ / RFカーペット / ガスセル / イオン分子反応 / 原子核時計 / 電子架橋

研究開始時の研究の概要

Th-229m（Th-229原子核の第一励起準位）は8.3 eV程度の極端に低い励起エネルギーを持つため，「電子架橋遷移」という特異な過程により脱励起する可能性が予測されている．電子架橋遷移では，原子核の励起エネルギーの一部が軌道殻電子の電子遷移に費やされ，余剰分のエネルギーが光子として放出される．本研究では，世界で初めて電子架橋遷移を明確に観測し，電子架橋遷移の性質を解明することを目指す．そのために様々な電子状態のTh-229mイオンをイオンー分子反応によりイオントラップ中で生成・制御する技術を開発し，電子架橋遷移由来の光子を放出するTh-229mイオンを探索する．

研究成果の概要

Th-229m（Th-229原子核の第一励起準位）は8.3 eVという低い励起エネルギーを持つため、γ線放出や内部転換よりも高次の壊変過程である電子架橋遷移により壊変する可能性がある。本課題では、2価のTh-229mイオンと分子をイオントラップ中で反応させるという手法により、1価のTh-229mイオンや様々な分子イオンを生成し、電子架橋遷移を初めて観測することを目指した。本研究では、イオン引き出し装置とイオントラップ装置を開発し、U-233線源から飛び出す2価のTh-229mイオンの引き出しとトラップに成功した。さらに、イオントラップ中での反応で1価のTh-229mを生成することに成功した。

研究成果の学術的意義や社会的意義

本研究課題では、2価や3価のTh-229mイオンの引き出しと、イオン分子反応を利用した1価のTh-229mイオンの生成に成功した。1価のTh-229mイオンでは電子架橋遷移によって壊変する可能性が高いと理論的に予測されているため、本研究で開発した装置を用いることで、近日中に新規の核現象である電子架橋遷移を世界で初めて観測できる期待が高まる。一方、本研究で開発された多価のTh-229イオン引き出し技術は、超高精密なTh-229原子核時計の実現に極めて重要である。本技術を利用して原子核時計を開発できれば、基礎物理学や測地学などの発展に大きく貢献できると期待される。

研究成果

• [雑誌論文] Tumor Targeting of 211At-Labeled Antibody under Sodium Ascorbate Protection against Radiolysis (2023)
  • 著者名/発表者名: Takashima Hiroki、Ohnuki Kazunobu、Manabe Shino、Koga Yoshikatsu、Tsumura Ryo、Anzai Takahiro、Wang Yang、Yin Xiaojie、Sato Nozomi、Shigekawa Yudai、Nambu Akihiro、Usuda Sachiko、Haba Hiromitsu、Fujii Hirofumi、Yasunaga Masahiro
  • 雑誌名: Molecular Pharmaceutics 巻: 20 号: 2 ページ: 1156-1167
  • DOI: 10.1021/acs.molpharmaceut.2c00869
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Estimation of radiative half-life of 229mTh by half-life measurement of other nuclear excited states in 229Th (2022)
  • 著者名/発表者名: Y. Shigekawa, A. Yamaguchi, K. Suzuki, H. Haba, T. Hiraki, H. Kikunaga, T. Masuda, S. Nishimura, N. Sasao, A. Yoshimi, and K. Yoshimura
  • 雑誌名: RIKEN Accel. Prog. Rep. 巻: 55
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Development of RF carpet gas cell for extracting 229mTh ions (2022)
  • 著者名/発表者名: Y. Shigekawa, K. Tokoi, A. Yamaguchi, N. Sato, M. Wada, and H. Haba
  • 雑誌名: RIKEN Accel. Prog. Rep. 巻: 55 ページ: 127-127
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Development of a photon measurement apparatus for observing the radiative decay of 229mTh produced from 229Pa (2022)
  • 著者名/発表者名: Y. Shigekawa, Y. Wang, X. Yin, A. Nambu, T. Yokokita, and H. Haba
  • 雑誌名: RIKEN Accel. Prog. Rep. 巻: 55 ページ: 124-124
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Surface ionization of protactinium toward implanting 229Pa into a CaF2 crystal (2022)
  • 著者名/発表者名: Y. Shigekawa, and H. Haba
  • 雑誌名: RIKEN Accel. Prog. Rep. 巻: 55 ページ: 126-126
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Probing Optimal Reaction Energy for Synthesis of Element 119 from ⁵¹V+²⁴⁸Cm Reaction with Quasielastic Barrier Distribution Measurement (2022)
  • 著者名/発表者名: M. Tanaka and Y. Shigekawa (34人中29番目) et al.
  • 雑誌名: Journal of the Physical Society of Japan 巻: 91 号: 8 ページ: 084201-084201
  • DOI: 10.7566/jpsj.91.084201
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Coprecipitation with samarium hydroxide using multitracer produced through neutron-induced fission of 235U toward chemical study of heavy elements (2022)
  • 著者名/発表者名: Kasamatsu Yoshitaka、Nagase Masahiro、Ninomiya Hidemi、Watanabe Eisuke、Shigekawa Yudai、Kondo Narumi、Takamiya Koichi、Ohtsuki Tsutomu、Shiohara Naoya、Shinohara Atsushi
  • 雑誌名: Applied Radiation and Isotopes 巻: 179 ページ: 110006-110006
  • DOI: 10.1016/j.apradiso.2021.110006
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Estimation of radiative half-life of 229mTh by half-life measurement of other nuclear excited states in 229Th (2021)
  • 著者名/発表者名: Shigekawa Y.、Yamaguchi A.、Suzuki K.、Haba H.、Hiraki T.、Kikunaga H.、Masuda T.、Nishimura S.、Sasao N.、Yoshimi A.、Yoshimura K.
  • 雑誌名: Physical Review C 巻: 104 号: 2 ページ: 024306-024306
  • DOI: 10.1103/physrevc.104.024306
  • 査読あり
• [雑誌論文] Production and photon measurement of 229Pa toward the observation of radiative decay of 229mTh (2021)
  • 著者名/発表者名: Y. Shigekawa, T. Yokokita, Y. Komori, and H. Haba
  • 雑誌名: RIKEN Accel. Prog. Rep. 巻: 54 ページ: 143-144
  • 査読あり
• [雑誌論文] Measurement of Extraction Time and Efficiency of 220Rn Ions Using a Cryogenic RF-Carpet Gas Cell for the Chemistry of Superheavy Elements (2021)
  • 著者名/発表者名: Y. Shigekawa, A. Yamaguchi, N. Sato, A. Takamine, M. Wada, and H. Haba
  • 雑誌名: RIKEN Accel. Prog. Rep. 巻: 54 ページ: 145-146
  • 査読あり
• [雑誌論文] Anion- and cation-exchange studies of Zr, Hf, and Th using ion-exchange resin and fiber in H2SO4 media for chemical characterization of sulfate complex of Rf (2021)
  • 著者名/発表者名: E. Watanabe, Y. Kasamatsu, T. Yokokita, S. Hayami, K. Tonai, H. Ninomiya, N. Kondo, Y. Shigekawa, H. Haba, Y. Kitagawa, M. Nakano, and A. Shinohara
  • 雑誌名: Solvent Extr. Ion Exch. 巻: 未定 号: 6 ページ: 1-16
  • DOI: 10.1080/07366299.2021.2020956
  • 査読あり
• [雑誌論文] Co-precipitation behaviour of single atoms of rutherfordium in basic solutions (2021)
  • 著者名/発表者名: Y. Kasamatsu, K. Toyomura, H. Haba, T. Yokokita, A. Kino, Y. Yasuda, Y. Komori, J. Kanaya, M.H. Huang, M. Murakami, H. Kikunaga, E. Watanabe, T. Yoshimura, K. Morita, T. Mitsugashira, K. Takamiya, T. Ohtsuki, A. Shinohara
  • 雑誌名: NATURE CHEMISTRY 巻: 13 号: 3 ページ: 226-230
  • DOI: 10.1038/s41557-020-00634-6
  • 査読あり
• [雑誌論文] Absolute X-ray energy measurement using a high-accuracy angle encoder (2021)
  • 著者名/発表者名: Masuda Takahiko、Watanabe Tsukasa、Beeks Kjeld、Fujimoto Hiroyuki、Hiraki Takahiro、Kaino Hiroyuki、Kitao Shinji、Miyamoto Yuki、Okai Koichi、Sasao Noboru、Seto Makoto、Schumm Thorsten、Shigekawa Yudai、Tamasaku Kenji、Uetake Satoshi、Yamaguchi Atsushi、Yoda Yoshitaka、Yoshimi Akihiro、Yoshimura Koji
  • 雑誌名: Journal of Synchrotron Radiation 巻: 28 号: 1 ページ: 111-119
  • DOI: 10.1107/s1600577520014526
  • NAID: 120006956810
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Development of a retarding-field type magnetic bottle spectrometer for studying the internal-conversion process of 235mU (2020)
  • 著者名/発表者名: Shigekawa Y.、Kasamatsu Y.、Yamakita Y.、Yasuda Y.、Watanabe E.、Kondo N.、Haba H.、Shinohara A.
  • 雑誌名: Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A: Accelerators, Spectrometers, Detectors and Associated Equipment 巻: 976 ページ: 164207-164207
  • DOI: 10.1016/j.nima.2020.164207
  • 査読あり
• [雑誌論文] Half-life determination of nuclear excited states of 229Th by the coincidence measurement between α particles and γ rays from 233U (2020)
  • 著者名/発表者名: Y. Shigekawa, A. Yamaguchi, K. Suzuki, H. Haba, T. Hiraki, H. Kikunaga, T. Masuda, S. Nishimura, N. Sasao, A. Yoshimi, and K. Yoshimura
  • 雑誌名: RIKEN Accel. Prog. Rep. 巻: 53 ページ: 51-51
  • 査読あり
• [雑誌論文] Development of an RF-carpet gas cell for the chemistry of superheavy elements (2020)
  • 著者名/発表者名: Y. Shigekawa, A. Yamaguchi, N. Sato, A. Takamine, M. Wada, and H. Haba
  • 雑誌名: RIKEN Accel. Prog. Rep. 巻: 53 ページ: 168-168
  • 査読あり
• [雑誌論文] Solvent Extraction of Zr and Hf from HCl by Aliquat 336 using a Flow-Type Extraction Apparatus Toward Online Chemical Studies of Element 104, Rutherfordium (2020)
  • 著者名/発表者名: Kasamatsu Yoshitaka、Kondo Narumi、Nakamura Kouhei、Kuboki Yuki、Ninomiya Hidemi、Shigekawa Yudai、Watanabe Eisuke、Yasuda Yuki、Toyomura Keigo、Nagase Masahiro、Yokokita Takuya、Komori Yukiko、Haba Hiromitsu、Yoshimura Takashi、Itabashi Hideyuki、Shinohara Atsushi
  • 雑誌名: Solvent Extraction and Ion Exchange 巻: 38 号: 3 ページ: 318-327
  • DOI: 10.1080/07366299.2020.1726075
  • 査読あり
• [雑誌論文] Production of Bh266 in the Cm248(Na23,5n)Bh266 reaction and its decay properties (2020)
  • 著者名/発表者名: Haba H.他（Shigekawa Y. 19番目）
  • 雑誌名: Physical Review C 巻: 102 号: 2 ページ: 024625-024625
  • DOI: 10.1103/physrevc.102.024625
  • 査読あり / 国際共著
• [学会発表] Progress toward observing γ-rays emitted from 229mTh by doping fluoride crystals with 229Pa (2023)
  • 著者名/発表者名: Yudai Shigekawa, Wang Yang, Yin Xiaojie, Akihiro Nambu, Hiromitsu Haba
  • 学会等名: 5th International Conference on Application of RadiotraCers and Energetic Beams in Sciences (ARCEBS 2023)
  • 国際学会
• [学会発表] トリウム229アイソマー状態からの脱励起真空紫外光の探索 (2023)
  • 著者名/発表者名: 平木貴宏, Kjeld Beeks, 藤本弘之, 福永優太, 管明, 羽場宏光, 笠松良崇, 北尾真司, 小無健司, 増田孝彦, 永澤延元, 岡井晃一, 笹尾登, Fabian Schaden, Thorsten Schumm, 瀬戸誠, 重河優大, 高取沙悠理, 玉作賢治, 植竹智, 渡部司, 渡部信, 山口敦史, 安田勇輝, 依田芳卓, 吉見彰洋, 吉村浩司, 吉村太彦
  • 学会等名: 日本物理学会2023年春季大会
• [学会発表] 固体原子核時計の実現へ向けた放射光X線を用いたトリウム229結晶の特性評価 (2023)
  • 著者名/発表者名: 高取沙悠理, Kjeld Beeks, 藤本弘之, 福永優太, 管明, 羽場宏光, 平木貴宏, 笠松良崇, 北尾真司, 小無健司, 増田孝彦, 永澤延元, 岡井晃一, 笹尾登, Fabian Schaden, Thorsten Schumm, 瀬戸誠, 重河優大, 玉作賢治, 植竹智, 渡部司, 渡部信, 山口敦史, 安田勇輝, 依田芳卓, 吉見彰洋, 吉村浩司, 吉村太彦
  • 学会等名: 日本物理学会2023年春季大会
• [学会発表] トリウム229アイソマー準位探索のための核共鳴散乱標的の開発 (2023)
  • 著者名/発表者名: 福永優太, Kjeld Beeks, 藤本弘之, 平木貴宏, 管明, 羽場宏光, 笠松良崇, 北尾真司, 小無健司, 増田孝彦, 永澤延元, 岡井晃一, 笹尾登, Fabian Schaden, Thorsten Schumm, 瀬戸誠, 重河優大, 高取沙悠理, 玉作賢治, 植竹智, 渡部司, 渡部信, 山口敦史, 安田勇輝, 依田芳卓, 吉見彰洋, 吉村浩司, 吉村太彦
  • 学会等名: 日本物理学会2023年春季大会
• [学会発表] 原子核時計実現にむけたトリウムイオンのトラップとレーザー分光 (2023)
  • 著者名/発表者名: 山口敦史, 重河優大, 羽場宏光, 和田道治, 香取秀俊
  • 学会等名: レーザー学会学術講演会第43回年次大会
  • 招待講演
• [学会発表] 超低エネルギー励起核U-235mとTh-229mの核壊変特性に関する研究 (2022)
  • 著者名/発表者名: 重河優大
  • 学会等名: 電気学会2022年度第1回調査専門委員会
  • 招待講演
• [学会発表] Th-229mのγ線観測に向けたPa-229のフッ化物結晶への導入法及び光子測定装置の開発 (2022)
  • 著者名/発表者名: 重河優大, Wang Yang, Yin Xiaojie, 南部明弘, 羽場宏光
  • 学会等名: 日本放射化学会第66回討論会(2022)
• [学会発表] Laser spectroscopy of triply charged thorium ions towards a nuclear clock (2022)
  • 著者名/発表者名: A. Yamaguchi, Y. Shigekawa, H. Haba, M. Wada, H. Katori
  • 学会等名: URSI-JRSM2022
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Development of an RF-carpet gas cell to obtain a low-energy thorium ion beam (2022)
  • 著者名/発表者名: A. Yamaguchi, Y. Shigekawa, H. Haba, M. Wada, H. Katori
  • 学会等名: Second Workshop of the Center for Time, Constants and Fundamental Symmetries
  • 国際学会
• [学会発表] 229mThのγ線測定に向けた希ガスマトリックス単離装置の開発 (2022)
  • 著者名/発表者名: 益田遼太郎, 安田勇輝, 澤村慶, 重河優大, 宮本祐樹, 吉村浩司, 篠原厚, 笠松 良崇
  • 学会等名: 日本放射化学会第66回討論会(2022)
• [学会発表] トリウム229アイソマー状態からの脱励起に伴う真空紫外光の探索 (2022)
  • 著者名/発表者名: 岡井晃一, Kjeld Beeks, 藤本弘之, 福永優太, 管明, 羽場宏光, 原秀明, 平木貴宏, 稲垣新, 小早川大貴, 笠松良崇, 北尾真司, 小無健司, 増田孝彦, 宮本祐樹, 笹尾登, Thorsten Schumm, 瀬戸誠, 重河優大, 高取沙悠理, 玉作賢治, 植竹智, 渡部司, 渡部信, 山口敦史, 安田勇輝, 依田芳卓, 吉見彰洋, 吉村浩司, 吉村太彦
  • 学会等名: 日本物理学会 2022年秋季大会
• [学会発表] 原子核時計実現にむけたトリウムイオントラップ装置の開発 (2022)
  • 著者名/発表者名: 山口敦史, 重河優大, 羽場宏光, 和田道治, 香取秀俊
  • 学会等名: 日本物理学会2022年秋季大会
• [学会発表] Th-229mの壊変特性の解明に向けた高周波イオン収集・質量分離装置の開発 (2021)
  • 著者名/発表者名: 重河優大, 床井健運, 山口敦史, Wang Yang, Yin Xiaojie, 南部明弘, 佐藤望, 和田道治, 羽場宏光
  • 学会等名: 日本放射化学会第65回討論会(2021)
• [学会発表] U-233のα-γ同時計数測定によるTh-229の原子核励起状態の半減期の決定 (2020)
  • 著者名/発表者名: 重河優大, 山口敦史, 鈴木健太, 羽場宏光, 平木貴宏, 菊永英寿, 西村俊二, 笹尾登, 吉見彰洋, 吉村浩司
  • 学会等名: 日本放射化学会第64回討論会(2020)
• [学会発表] 核化学研究用高周波イオン収集システムの開発 (2020)
  • 著者名/発表者名: 重河優大, 山口敦史, 佐藤望, 高峰愛子, 和田道治, 羽場宏光
  • 学会等名: 日本放射化学会第64回討論会(2020)