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メタノール転換におけるゼオライト触媒構造と反応の関係の解明と触媒デザイン

研究課題

研究課題/領域番号 20K15086
研究種目

若手研究

配分区分基金
審査区分 小区分27030:触媒プロセスおよび資源化学プロセス関連
研究機関東京大学

研究代表者

茂木 堯彦  東京大学, 生産技術研究所, 助教 (30794515)

研究期間 (年度) 2020-04-01 – 2023-03-31
研究課題ステータス 完了 (2022年度)
配分額 *注記
4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)
2022年度: 1,430千円 (直接経費: 1,100千円、間接経費: 330千円)
2021年度: 1,430千円 (直接経費: 1,100千円、間接経費: 330千円)
2020年度: 1,300千円 (直接経費: 1,000千円、間接経費: 300千円)
キーワードゼオライト / MTO反応 / 資源転換 / 触媒 / MFI型 / LTA型 / メタノール転換 / オレフィン合成 / 反応解析 / 反応中間体 / 過渡応答 / 反応メカニズム
研究開始時の研究の概要

本研究では、メタノールをゼオライト触媒上で低級オレフィンに転換する反応に対して、反応速度解析手法を用いて、その詳細な反応/失活メカニズムの解明を目指す。
特に、これまで明らかにされてこなかった各オレフィンの生成パスに対する反応活性点の数や失活挙動といった、将来の触媒設計の核心となる情報を明らかにするために、13C同位体を用いた定常状態過渡速度解析を行う。これは、反応物を同位体へと切り替えた際の同位体生成物の過渡応答を観測するもので、生成物に至るまでの触媒滞留時間や活性サイト数などの情報が得られる。これらの情報が触媒構造と生成物の関係、及び失活の詳細なメカニズム解明につながっていくと考えている。

研究成果の概要

メタノールおよびエチレンを原料としたオレフィンの合成反応を実施するとともに、触媒であるゼオライト材料に多様な骨格構造を有する物を選択し、触媒構造と反応特性の関連性の解明に取り組んだ。ゼオライト骨格内の触媒活性点の由来となるアルミニウム原子の分布の差異によって、同一骨格であっても反応中間体が異なることを示唆する結果を得た。また、通常のメタノール転換・エチレン転換では触媒失活が非常に早いケージ状構造を有するゼオライトにおいても、原料を適切に混合する条件では触媒寿命が10倍程度向上することを見出した。

研究成果の学術的意義や社会的意義

炭素資源循環・持続可能な資源転換プロセスといった新たな社会課題において、高選択的・高活性な固体触媒プロセスは必要不可欠であり、ナノ空間を有効に利用できるゼオライト触媒の重要性は増している。本研究では、ナノ空間内で進行する触媒反応について、閉じ込められた反応中間体を制御することにより、触媒特性を自在に制御できることを見出した。本成果は多様な資源を高効率に変換する新たなプロセスの構築に寄与するだけでなく、将来的な基礎化学品製造プロセスの脱石油化に寄与することができる。

報告書

(4件)
  • 2022 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2021 実施状況報告書
  • 2020 実施状況報告書
  • 研究成果

    (11件)

すべて 2022 2021 2020

すべて 学会発表 (11件) (うち国際学会 2件、 招待講演 1件)

  • [学会発表] Olefins formation reactions from methanol, ethylene, and their mixture over LTA-type zeolite2022

    • 著者名/発表者名
      Takahiko Moteki, Takahiro Kimura, Masaru Ogura
    • 学会等名
      International Zeolite Conference
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Relationship between the type of reactant and the lifetime of catalyst in olefins formation reaction over LTA-type zeolite2022

    • 著者名/発表者名
      Takahiko Moteki, Takahiro Kimura, Masaru Ogura
    • 学会等名
      International symposium on porous materials 2022
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] メタノール添加によるLTA型ゼオライト触媒上でのEthylene-to-Propylene反応の 長寿命化2022

    • 著者名/発表者名
      茂木堯彦、木村孝博、小倉賢
    • 学会等名
      第130回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] ゼオライトを用いたオレフィン合成:反応空間と生成物分布と の関連性2022

    • 著者名/発表者名
      茂木堯彦
    • 学会等名
      第6回ゼオライトセミナー/GSCセミナー
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] ケージ構造を有するゼオライトを用いたメタノールおよびエチレンからの低級オレフィン合成2022

    • 著者名/発表者名
      木村孝博、茂木堯彦、小倉賢
    • 学会等名
      化学工学会 第87回年会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] LTA型ゼオライトを用いた低級オレフィン合成における原料分圧が反応に与える影響2022

    • 著者名/発表者名
      茂木堯彦、木村孝博、小倉賢
    • 学会等名
      化学工学会 第87回年会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] ゼオライト触媒の酸性度及びケージ構造がEthylene-to-Propylene反応に及ぼす影響2021

    • 著者名/発表者名
      木村孝博、茂木堯彦、小倉賢
    • 学会等名
      石油学会 第25回JPIJS若手研究者のためのポスターセッション
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] Al分布の異なるZSM-5触媒を用いたMTO反応における過渡応答解析2021

    • 著者名/発表者名
      茂木堯彦、Ma Jing、小倉賢
    • 学会等名
      化学工学会 第52回秋季大会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] 骨格Al分布がMTO反応におけるプロピレン生成経路に与える影響の実験的観測2021

    • 著者名/発表者名
      茂木堯彦、MaJing、日高海、小倉賢
    • 学会等名
      第37回ゼオライト研究発表会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] Steady-state isotopic transient kinetic analysis for insertion process of labelled carbon into propylene in MTO reaction over HZSM-52020

    • 著者名/発表者名
      Ma Jing、茂木堯彦、小倉賢
    • 学会等名
      第126回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] Carbon Insertion in Propylene Formation from Hydrocarbon Pool of HZSM-5 Catalyzed MTO Reaction Studied by Isotopic Transient Kinetic Analysis2020

    • 著者名/発表者名
      Ma Jing、茂木堯彦、小倉賢
    • 学会等名
      化学工学会 第52回秋季大会
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書

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公開日: 2020-04-28   更新日: 2024-01-30  

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